Electronic properties of ruthenate oxides : an LDA+DMFT study

Sarvestani, Esmaeel; Pavarini, Eva; Koch, Erik

doi:HT019290083

Electronic properties of ruthenate oxides : an LDA+DMFT study = Elektronische Eigenschaften von Rutheniumoxiden : eine LDA+DMFT Studie

Sarvestani, Esmaeel

2017

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Esmaeel Sarvestani, M.Sc.

ImpressumAachen 2017

Umfang1 Online-Ressource (xi, 150 Seiten) : Illustrationen, Diagramme

Dissertation, RWTH Aachen University, 2017

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Pavarini, Eva (Thesis advisor)^RWTH* ; Koch, Erik (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2017-03-01

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2017-00336
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/681673/files/681673.pdf
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/681673/files/681673.pdf?subformat=pdfa

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
strongly correlated systems (frei) ; correlated metals (frei) ; LDA+DMFT (frei) ; dynamical mean field theory (frei) ; Hund’s metal (frei) ; fermi surface (frei) ; spin-orbit coupling (frei) ; anisotropic Coulomb interaction (frei) ; Sr2RuO4 (frei) ; Sr3Ru2O7 (frei) ; linear response theory (frei) ; optical conductivity (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
Das Studium von Materialien, in welchen elektronische Korrelationen die physikalischen Eigenschaften bestimmen, ist eine der größten Herausforderungen der modernen Festkörperphysik. Diese Materialen zeigen ein breites Spektrum an faszinierenden und komplexen physikalischen Phänomenen. Dieses komplexe Verhalten hat seine Ursache in der starken Korrelation der Elektronen der teilweise gefüllten d oder f Schalen. Die theoretische Beschreibung dieser Systeme ist keine leichte Aufgabe. Dichtefunktionaltheorie (DFT) ist heute der Standardansatz, um die elektronischen Eigenschaften von realen Materialien zu erhalten. In dieser Theorie werden Grundzustand und die Energie des untersuchten Materials durch Abbilden des wechselwirkenden Systems von Teilchen auf ein nichtwechselwirkendes System erhalten, welches selbstkonsistent gefunden werden muss. Obwohl die DFT eine exakte Theorie ist, werden in den praktischen Implementierungen einige Näherungen verwendet. Eine der am häufigsten verwendeten Naherungen ist die Lokale Dichte Näherung (LDA). Diese Näherung ist in vielen Fällen sehr erfolgreich. Sie versäumt jedoch, die elektronischen Eigenschaften von Materialien mit starken elektronischen Korrelationen zu beschreiben. Im Allgemeinen, mit starken Elektronenkorrelationen, kann das Vielteilchenproblem manchmal nicht einmal auf qualitativer Ebene von den Standardbandstrukturmethoden beschrieben werden, in denen das System auf der Grundlage eines effektiven Einteilchen Problems behandelt wird. Eine sehr erfolgreiche Methode ist die dynamische Molekularfeldtheorie (DMFT). Sie ist ein nicht-storungstheoretisches Verfahren, bei dem das Vielteilchenproblem von einem Gitter auf ein effektives Storstellenproblem abgebildet wird. Die Störstelle beschreibt einen einzigen korrelierten Gitterplatz in einem effektiven Bad. Das Studium von Hubbard-Modellen durch die DMFT Methode führte zu groß en Erfolgen, insbesondere trug sie zu unserm Verständnis des Metall-Isolator Übergangs bei. Das Einband-Hubbard-Modell reicht nicht aus, um die komplexen Vielteilcheneffekte in realen Materialien zu beschreiben. Der Stand der Technik, die LDA+DMFT Methode kombiniert dynamische Molekularfeldtheorie und Dichtefunktionaltheorie mit dem Ziel, Korrelationseffekte in einer Teilmenge von Orbitalen in einem realen Material mit einer höheren Genauigkeit zu behandeln. Mit der Entdeckung unkonventioneller Supraleitung in Sr2RuO4 haben Strontiumruthenatverbindungen viel Aufmerksamkeit auf sich gezogen. In dieser Arbeit werden wir die LDA+DMFT Methode verwenden, um die elektrischen Eigenschaften der Einzel- und Doppelschicht-Strontiumruthenatoxide zu untersuchen. Insbesondere konzentrieren wir uns auf die Fermi-Fläche der einschichtigen Verbindung und die optische Leitfähigkeit sowohl von Sr2RuO4 als auch Sr3Ru2O7. In Kapitel 1 werden wir zuerst in Kürze die DFT-Methode vorstellen und eine Implementierung erklären. Dann werden wir das Problem starkes Korrelation und die dynamische Molekularfeldtheorie, als unsere Methode für den Umgang mit ihm, vorstellen. Die Kombination von DFT und DMFT ist Gegenstand des Rests dieses Kapitels. Da diese Arbeit sich mit den spektralen und optischen Eigenschaften von korrelierten Materialien beschäftigt, fuhren wir in Kapitel 2 die lineare Antworttheorie, Greensche Funktionen und die optische Leitfähigkeit als die Antwort eines Systems auf ein externes elektromagnetisches Feld ein. Wir präsentieren verschiedene Ansätze zur Berechnung der optischen Leitfähigkeit eines multiorbitalen Systems. Anschließe end wenden wir die LDA+DMFT Methode auf die einlagige Strontiumruthenatverbindung an, um seine Fermi-Fläche zu untersuchen. Frühere theoretische Arbeiten zu Sr2RuO4 haben gezeigt, dass die LDA qualitativ die grundlegenden Eigenschaften seiner Fermi-Fläche reproduzieren kann, die aus zwei elektronenartigen Schichten (β und γ) und einer lochartigen Schicht (α) besteht. Aber es ist bei weitem nicht in quantitativer Übereinstimmung mit den experimentellen Daten. Obwohl die Lokale Dichte Näherung mit Spin-Bahn-Wechselwirkung die Topologie der Fermi-Flächen gut beschreibt, sind die relativen Groß en der verschiedenen Schichten noch nicht richtig beschrieben. Unsere Ergebnisse zeigen, dass eine einfache isotrope Coulomb Wechselwirkung die Übereinstimmung mit den Experimenten nicht verbessert oder sie sogar verschlechtert. Wir zeigen, dass, es wichtig ist, die Coulomb-Anisotropie zu berücksichtigen um die experimentelle Fermi-Fläche zu reproduzieren. Darüber hinaus finden wir, dass sich die Selbstenergiematrix, die für die Deformation der Fermi-Fläche verantwortlich ist, beträchtlich vom statischen Hartree-Fock Grenzwert unterscheidet; das bedeutet, dass diese Effekte zu einem groß en Teil dynamischer Natur sind. Wir werden auch die Auswirkungen dieser Ergebnisse für die Art der Cooper-Paare im supraleitenden Zustand diskutieren. Im verbleibenden Teil dieser Arbeit werden wir die LDA+DMFT Methode verwenden, um die elektronischen Eigenschaften bei niedrigen Energien und die optische Leitfähigkeit von Sr2RuO4 und Sr3Ru2O7 zu untersuchen. Zu diesem Zweck, werden zwei Satze von Wechselwirkungsparametern, verwendet. Wir beginnen mit den Quasiteilchen-Eigenschaften wie effektive Masse und Streurate. Wir untersuchen die Auswirkungen der Coulomb-Wechselwirkung und Spin-Bahn-Kopplung auf diese Groß en. Anschließe end berechnen wir die optischen Leitfähigkeiten für diese Verbindungen. Wir finden, dass die berechneten optischen Spektren, für beide Satze von Wechselwirkungsparametern, mit den experimentellen Daten Übereinstimmen. Insbesondere zeigen wir, dass die Spin-Bahn-Kopplung die Übereinstimmung mit den Experimenten verbessert. Darüber hinaus untersuchen wir die Auswirkungen der Coulomb-Anisotropie auf die effektive Masse und die optische Leitfähigkeit von Sr2RuO4. Mit isotroper Coulomb-Wechselwirkung finden wir bereits eine Anisotropie in der effektiven Masse; wir zeigen, dass die niedrig-Symmetrie Terme in der Coulomb Wechselwirkung die Anisotropie das effektive Masse erhöhen, aber sie keinen Einfluss auf die Gesamt-Spektralfunktion und die Leitfähigkeit haben. Schließlich analysieren wir die Ergebnisse der optischen Leitfähigkeit und bestimmen wie verschiedene Faktoren die Leitfähigkeit in jeder Verbindung beeinflussen.

The study of materials in which electronic correlations govern the physical properties is one of the major challenges of modern solid-state physics. These materials exhibit a broad range of intriguing and complex physical phenomena. Their complex behaviour emerges due to the strong correlations among electrons occupying the partially-filled d or f shells. The theoretical description of such systems, which requires to solve a quantum many-body problem, is not generally an easy task. Density functional theory (DFT) is nowadays the standard approach to obtain the electronic properties of real materials. In this approach, ground-state density and energy of the material under investigation are obtained by mapping the interacting system of particles onto an effective non-interacting system that has to be found self-consistently. Although DFT is an exact theory, in the practical implementations some approximations have to be used. One of the most widely-used approximations is the local-density approximation (LDA). This approximation has been proven to be quite successful in many cases, it fails, however, to describe the electronic properties of materials with strong electronic correlations. In general, with sizeable electron correlations, the many-body problem can no longer, sometimes even on a qualitative level, be described by the standard band-structure methods in which the system is treated on the basis of an effective single-particle problem. A powerful approach to the interacting electronic problem is the dynamical mean-field theory (DMFT), a non-perturbative method in which the lattice many-body problem is mapped onto an effective single-impurity problem which describes a single correlated site in an effective bath. The study of the Hubbard model by means of the DMFT method led to striking successes, that enlightened in particular our understanding of the metal-insulator transition. However, the one-band Hubbard model is barely sufficient to deal with the complex many-body effects in real materials. The state-of-the-art LDA+DMFT approach combines dynamical mean-field theory with density function theory aiming at treating correlation effects of a subset of orbitals in a real material with a higher level of accuracy. With the discovery of unconventional superconductivity in Sr2RuO4, strontium ruthenate compounds have attracted a lot of attention. This thesis is dedicated to the LDA+DMFT study of the electronic properties of the single- and double-layer strontium ruthenate oxides. In particular, we focus on the Fermi surface of the single-layered compound and the optical conductivity of both Sr2RuO4 and Sr3Ru2O7. In chapter 1, first we will shortly review the DFT method and explain an implementation of it. Then we will give an introduction to the strong correlation problem and the dynamical mean-field theory as the method of choice for dealing with it. The combination of DFT and DMFT is the subject of the rest of this chapter. Since this thesis is mainly concerned with the spectral and optical properties of correlated materials, in chapter 2 we present a review on linear response theory, single-particle Green functions and the optical conductivity as the response of a system to an external electromagnetic field. We will present different approaches to calculate the optical conductivity for a general multi-band system. Subsequently, we apply the LDA+DMFT method to the single-layer strontium ruthenate compound in order to study its Fermi surface. Earlier theoretical works on Sr2RuO4 have shown that the LDA can qualitatively reproduce the basic features of its Fermi surface which consists of two electron-like (β and γ) and one hole-like (α) sheets. However, it is far from being quantitatively consistent with the experimental data. Although the local-density approximation with spin-orbit interaction describes the Fermi surface topology well, the relative size of its different sheets are still not correctly described. Our results show that the standard isotropic Coulomb interaction does not improve (or even worsens) the agreement with the experiments. We show that in order to reproduce the experimental Fermi surface, it is essential to take the Coulomb anisotropy into account. Furthermore, we find that the low-energy self-energy matrix which is responsible for the reshaping of the Fermi surface, sizeably differs from the static Hartree-Fock limit; that means these effects are to a large extent dynamical in nature. We will also discuss the implications of these results for the nature of the Cooper pairs in the superconducting state. In the remaining part of this thesis, we will use the LDA+DMFT method in order to investigate the low-energy electronic properties and optical conductivity of Sr2RuO4 and Sr3Ru2O7. To this end, two sets of interaction parameters, are used. We begin by presenting the quasi-particle properties such as mass-enhancement and scattering rate; we study the effects of the Coulomb interaction and spin-orbit coupling on these quantities. We continue with the optical conductivity calculations for these compounds. We find that the computed optical spectra, with both sets of interaction parameters, agree with the experimental data. In particular, we show that including the spin-orbit coupling improves the overall agreement with experiments. Furthermore, we examine the effects of the Coulomb anisotropy on the mass-enhancement and the optical conductivity of Sr2RuO4. With isotropic Coulomb interaction, we already find an anisotropy in the mass-enhancement; we show that the low-symmetry terms in the Coulomb interaction enhance the mass-enhancement anisotropy, but they do not affect sizeably the total spectral function and the in-plane conductivity. Finally, we will analyze the results of the optical conductivity and specify how different factors affect the in-plane and out-of-plane conductivity in each compound.

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