Ab initio investigation of graphene nanoribbons in contact with topological insulators

Hajiheidari, Farideh; Mazzarello, Riccardo; Weßel, Stefan

doi:HT019544763

Ab initio investigation of graphene nanoribbons in contact with topological insulators = Ab initio Studie von Graphen Nanostreifen in Kontakt mit topologischen Isolatoren

Hajiheidari, Farideh^RWTH*

2017 & 2018

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Master of Science Farideh Hajiheidari

ImpressumAachen 2017

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen

Dissertation, RWTH Aachen University, 2017

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University 2018

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Mazzarello, Riccardo (Thesis advisor)^RWTH* ; Weßel, Stefan (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2017-11-24

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2017-10697
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/711177/files/711177.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
DFT (frei) ; graphene nannoribbons (frei) ; topological insulators (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
Rechnungen der Molekularfeldtheorie deuten darauf hin, dass zickzack-terminierte Graphene Nanostreifen (GNRs) spinpolarisierte Kantenzustände besitzen. Jedoch ist die Stabilität dieser Zustände Gegenstand aktueller Diskussion, da die eindimensionale Natur des Kantenmagnetismus zwei Arten von Instabilitäten zulässt: Thermische- und Quantenfluktuationen. Ein generischer Stabilisierungsmechanismus ist dabei die anisotrope Wirkung der Spin-Bahn-Kopplung (SOC), also die Abhängigkeit der elekronischen Energie von der Ausrichtung des Eigendrehimpulses gegenüber dem Bahndrehimpuls. Obwohl die intrinsische Spin-Bahn-Kopplung in GNRs extrem klein ist, können diese Anisotropie-Effekte durch Deposition des Graphens auf Substraten mit starkem SOC erhöht werden, wie beispielsweise der kürzlich entdeckten Klasse sogenannter 3-dimensionaler Topologischer Isolatoren (TIs), die innerhalb des Materials Band-isolierend, an seiner Oberfläche jedoch metallisch sind. Derartige TI-Oberflächenzustände haben mehrere interessante Eigenschaften, wie z.B. eine lineare Dispersion und eine definierte Spin-Impuls Beziehung die aus der starken Spin-Bahn-Kopplung und Zeitumkehr-Invarianz des Systems stammen. Sie sind demnach "geschützt" gegenüber zeitumkehrinvarianten Störungen. Allerdings kann die Brechung dieser Zeitumkehrsymmetrie, z.B. durch Nähe zu einem magnetischen System wie einem ferromagnetischen Isolator, die Öffnung der Bandlücken und damit faszinierende Phänomene wie den sogenannten "Anomalen Quanten Hall effekt" bewirken.Der Fokus dieser Arbeit liegt auf der Ab-Initio Untersuchung der strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften von Zick-Zack-terminierten Graphene Nano-Streifen auf der (111)-Oberfläche des TIs Sb2Te3, basierend auf Rechnungen der Dichtefunktionaltheorie (DFT).Nach einer Einführung von TIs und einem Abriss der Methologie werde ich die Annäherungs-Effekte ferromagnetischer Eisen-Monolagen (MLs) auf der (111)-Oberfläche des TIs Sb2Te3 diskutieren. Als Erstes zeigen wir, dass symmetrie-bedingte, spektrale Verzerrungs-Terme in reinen Sb2Te3 Oberflächen signifikant sind. Danach studieren wir die strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften von Eisen Ad-Atomen mit Deckung von 1 und 3 Monolagen. Im Fall einer Monolage zeigen die berechneten magnetischen Anisotropie-Energien dass die Achse der magnetischen Grundzustandsausrichtung in der Ebene liegt. Jedoch öffnet die durch den Fe ML induzierte planare Magnetisierung eine kleine Bandlücke im Spektrum des Oberflächenzustands, obwohl die Verzerrungs-Terme relativ groß sind. Für eine Schichtung mit 3 Monolagen wird kein Dirac Oberflächenzustand mehr beobachtet, mit Ausnahme des Falls einer metastabilen Struktur bei der die Fe/Eisen Atome eine Lage über der obersten Te Ebene des TIs bilden. In dieser Struktur konnten wir eine orthogonal zur Lagenebene polarisierte Achse des Spin Grundzustands nachweisen, welche in der Öffnung einer Bandlücke des Sb2Te3 Dirac Oberflächenzustands resultiert.Im zweiten Teil der Arbeit studieren wir das sog. perfekte Graphene Blatt, sowie Wasserstoff-abgebundene und Wasserstoff-freie, ZickZack-terminierte GNRs auf der (111)-Oberfläche von Sb2Te3.In einem ersten Modell öffnet die verstärkte Spin-Bahn-Kopplung und gebrochene räumliche Inversions-Symmetrie eine Bandlücke in der Dirac-Dispersion des Graphenes. Des Weiteren untersuchen wir den Effekt von Dotierungen unter Vairation des Abstands zwischen Graphen und Sb2Te3. Schlussendlich zeigen unsere Resultate für H-terminierte und H-freie GNRs auf der (111)-Oberfläche von Sb2Te3, dass die Spin-polarisierung der Kanten in allen Modellen erhalten (stabilisiert) ist: Die chemische Wechselwirkung zwischen Sb2Te3 Oberflächenzuständen und den Kantenzuständen von H-terminierten GNRs sind schwach, wohingegen sie sehr stark im Fall des H-freien GNRs ist. Jedoch führt die durch das Substrat und gebrochene Inversions-symmetry induzierte, starke Spin-Bahn-Kopplung in H-freien GNRs zu einer chiralen Dzyaloshinskii-Moriya Wechselwirkung (DMI), welche die beiden antiferromatnetisch-gekoppelten Kantenzustände des GNRs verdrillt.Ferner sind die abgeleiteten Heisenberg Spin-Kopplungs parameter für den Fall magnetischer Anisotropieenergien und der DMI sehr groß: Die nicht-kollineare magnetische Struktur bewirkt eine endliche Netto-Magnetisierung die sich als Spin-Filter in Spintronik-Anwendungen nutzen lässt. Unseres Wissens nach ist dies die erste Beschreibung einer chiralen magnetischen Wechselwirkug zwischen 2 Kantenzuständen eines GNRs.

Mean-field calculations indicate that zigzag-terminated graphene nanoribbons (GNRs) possess spin-polarized edge states. However, the stability of the edge magnetism is under debate, as its one-dimensional nature allows two types of intrinsic instabilities, namely thermal and quantum fluctuations. On the other hand, a generic stabilization mechanism is the anisotropy due to spin-orbit coupling (SOC), i.e. the dependence of the energy of electrons on the absolute orientation of their spins. Although the intrinsic SOC in GNRs is extremely weak, anisotropy effects can be greatly enhanced by depositing them on substrates with strong SOC, such as recently discovered class of band insulators, so-called three-dimensional topological insulators (TIs), which are insulating in the bulk but metallic on the surface. TI surface states have several remarkable properties, such as linear dispersion and spin-momentum locking, that stem from the strong SOC and time-reversal symmetry (TRS). In turn, they are protected against time-reversal-invariant perturbations. Breaking the TRS by proximity to a magnetic system, such as a ferromagnetic insulator, can lead to fascinating phenomena such as opening of a band gap and the so-called “anomalous quantum Hall effect”. The focus of this thesis is the ab initio investigation of the structural, electronic and magnetic properties of zigzag-terminated graphene nanoribbons (GNRs) deposited on the (111) surface of TI Sb2Te3 based on density functional theory (DFT). After an introduction to TIs and a review of the methodology, I start with the discussion of proximity effects of ferromagnetic Fe monolayers (MLs) deposited on the (111) surface of TI Sb2Te3. First, we show that the strength of the warping term in the clean Sb2Te3 (111) is quite large. Then, the structural, electronic and magnetic properties of Fe adatoms with coverages of one and three Fe MLs are studied. In the case of 1ML coverage, the computed magnetic anisotropy energies show that the easy-axis is in-plane. Despite the large warping term in the clean Sb2Te3 (111) surface, the in-plane magnetization induced by the Fe ML opens a tiny gap in the TI surface band structure. For thicker (3ML) coverage, no Dirac-like surface states can be anymore observed, except for one metastable structure, in which the Fe atoms form a layer over the topmost Te layer. In this structure, we find an out-of-plane easy-axis, which results in opening a gap in the Dirac surface spectrum of Sb2Te3. In the second part of the thesis, we study the perfect graphene sheet, H-terminated and H-free zigzag GNRs deposited on the (111) surface of Sb2Te3. In the first model, the enhanced SOC and broken inversion symmetry opens a gap in graphene Dirac cones. We also study the doping effect for different graphene-Sb2Te3 distances. Finally, our results for H-terminated and H-free GNRs deposited on the (111) surface of Sb2Te3 show that the edge magnetism is preserved in all models: The chemical interaction between surface states of Sb2Te3 and edge states of H-terminated GNRs is weak, whereas it is very strong for the H-free GNR. However, the strong SOC induced by the substrate and the broken inversion symmetry in H-free GNRs leads to a chiral Dzyaloshinskii-Moriya interaction (DMI), which twists the two antiferromagnetically-coupled edge states of the GNR. We estimate large Heisenberg spin-Hamiltonian couplings, both for the magnetic anisotropy energies and the DMI. The non-collinear magnetic structure results in a finite net magnetization that could be exploited as spin filters in spintronics devices. To the best of our knowledge, this is the first report of a chiral magnetic interaction between two edge states of a GNR.

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