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001004346 1001_ $$0P:(DE-82)IDM06794$$aKhajooie, Saeed$$b0$$urwth
001004346 245__ $$aExperimental investigation of porosity, surface area, and gas diffusivity impacts on methanogenic activity within porous media: implications for underground hydrogen storage$$cvorgelegt von Saeed Khajooie, M. Sc.$$honline
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001004346 502__ $$aDissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2024$$bDissertation$$cRheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen$$d2024$$gFak05$$o2024-10-11
001004346 500__ $$aVeröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University 2025
001004346 5203_ $$aDer Übergang von fossilen Brennstoffen zu erneuerbaren Energiequellen hat das Interesse an der großtechnischen Speicherung von Wasserstoff (H2) in unterirdischen Formationen erheblich gesteigert. Diese Strategie verursacht Probleme, die mit der nicht dauerhaften Verfügbarkeit der erneuerbaren Energien zusammenhängen, die durch atmosphärische Schwankungen verursacht werden und zu einem Ungleichgewicht von Energieangebot und -nachfrage führen. Überschüssige Energie kann durch Wasserelektrolyse in H2 umgewandelt und anschließend in verschiedenen geologischen Formationen, einschließlich erschöpfter Öl- und Gasreservoire, salzhaltiger Aquifere und Salzkavernen, gespeichert werden. Das Einbringen von H2 in unterirdische Formationen kann jedoch den mikrobiellen Stoffwechsel anregen, was möglicherweise zu einer irreversiblen Umwandlung von H2 in Nebenprodukte wie CH4, H2S und Essigsäure führt und das Risiko von H2-Verlusten sowie der Korrosion von Anlagen birgt. Trotz dieser Herausforderungen bietet das Potenzial zur Umwandlung von H2 in CH4 durch biologische Prozesse, eine Technik bekannt als Bio-Methanisierung, auch eine Chance für die nachhaltige unterirdische Methanproduktion. Diese Arbeit zielte darauf ab, den Einfluss von Poreneigenschaften auf die methanogene Aktivität innerhalb poröser Medien zu untersuchen. Als Modellorganismus diente Methanothermococcus thermolithotrophicus, ein Stamm methanogener Archaeen. Für diese Studie wurden Reservoir-Analoga aus der Kreidezeit (Bentheim Sandstein, Obernkirchen Sandstein, Anröchter Grünstein) und der Trias (Roter und Grauer Wesersandstein) aufgrund ihrer Unterschiede in der Porosität (8-24%) ausgewählt. Die Ergebnisse von Kapitel 2 zeigen den Einfluss von Sandpartikeln, Gesteinsfragmenten und allgemein porösen Gesteinen auf die methanogene Aktivität, was die Grundlage für detaillierte experimentelle Untersuchungen bildet. Messungen an wassergetränkten Gesteinsproben ergaben eine starke Korrelation zwischen mikrobieller Aktivität und Porenvolumen. Darüber hinaus deuten die höheren Aktivitäten in intakten Gesteinen im Vergleich zu entsprechenden Bulk-Lösungen (8-10 mal höher) darauf hin, dass die verfügbare innere Oberfläche bei der mikrobiellen Kolonisierung ein entscheidender Faktor zur Kontrolle der mikrobiellen Aktivität ist, wenn die Stoffmenge konstant bleibt. Mit einer Zellgröße der verwendeten Archaeen von 1 bis 2 µm sind nur Poren zugänglich, die größer als diese Schwelle sind. Diese Schlussfolgerung wird durch erhöhte Aktivitäten in Anwesenheit von Sandpartikeln und Gesteinsfragmenten im Vergleich zu ihren jeweiligen Bulk-Lösungen sowie durch Variationen der Aktivitäten in wassergetränkten Gesteinen mit ähnlichen Porenvolumina weiter untermauert. In Kapitel 3 wurden verschiedene Techniken, einschließlich Quecksilber-Injektionskapillardruck (MICP), Kernspinresonanz (NMR), Rasterelektronenmikroskopie (REM) und Röntgen-Mikrocomputertomographie (µCT), angewendet, um den Einfluss der Oberfläche quantitativ zu bewerten. Die spezifische Oberfläche der zugänglichen Poren, die durch MICP, NMR und REM bestimmt wurde, zeigte starke Korrelationen mit der normalisierten mikrobiellen Aktivität und bestätigte die Rolle der inneren Oberfläche bei der Beschleunigung methanogener Reaktionen. Das Normalisierungsverfahren berücksichtigt das Porenvolumen und die Gas-Flüssigkeits-Grenzfläche. Der Einfluss der Grenzfläche und damit des Massentransfers wurde durch die höhere Aktivität von Grauer Wesersandstein im Vergleich zu Bentheim Sandstein bei gleichem Porenvolumen beobachtet. Grauer Wesersandstein weist eine geringere spezifische Oberfläche der zugänglichen Poren, aber eine größere Grenzfläche auf. Kapitel 4 untersucht die effektive Diffusivität von Gas in wassergetränkten Gesteinsproben, einen entscheidenden Parameter für die Steuerung des Gas-Flüssigkeits-Stoffübergangs. Die Rate der methanogenen Reaktionen hängt von der Menge der H2- und CO2-Moleküle in der wässrigen Phase ab, was auf einen indirekten Einfluss des Massentransfers auf die mikrobielle Aktivität hindeutet. Die Experimente wurden mit der Druckabfalltechnik bei einem initialen Druck von 1,0 MPa und einer Temperatur von 35 °C durchgeführt. Die analysierten Gesteinsproben zeigten effektive H2-Diffusivitäten im Bereich von 0,8∙10⁻⁹ bis 2,9∙10⁻⁹ m²/s, was höher ist als die entsprechenden Werte für CH4 und CO2, die im Bereich von 0,3∙10⁻⁹ bis 0,9∙10⁻⁹ m²/s liegen. Darüber hinaus wurde beobachtet, dass effektive Diffusivitäten positiv mit anderen Gesteinseigenschaften wie Porosität, Permeabilität und mittlerem Porenradius korrelieren. Die Erkenntnisse dieser Arbeit haben bedeutende Implikationen für die Integration von Poreneigenschaften in bestehende kinetische Modelle des mikrobiellen Wachstums wie die Monod- oder Contois-Modelle (Muloiwa et al., 2020) und ermöglichen genauere Schätzungen der mikrobiellen Aktivitäten während sowohl der unterirdischen Wasserstoffspeicherung als auch der unterirdischen Bio-Methanisierung.$$lger
001004346 520__ $$aAbstractThe transition from fossil fuels to renewable energy sources has significantly increased interest in large-scale hydrogen (H2) storage within subsurface formations. This strategy addresses the intermittency issues of renewable energy caused by atmospheric fluctuations, leading to an imbalance in energy supply and demand. Surplus energy can be converted to H2 via water electrolysis and then stored in various geological formations, including depleted oil and gas reservoirs, saline aquifers, and salt caverns. However, injecting H2 into subsurface formations may stimulate microbial metabolism, potentially leading to the irreversible conversion of H2 into byproducts like CH4, H2S, and acetic acid, posing risks of H2 contamination and equipment corrosion. Despite these challenges, the potential to convert H2 into CH4 through biological processes, a technique known as bio-methanation, presents an opportunity for sustainable underground methane production.This work aimed to explore the impact of pore characteristics on methanogenic activity within porous media. The model organism was Methanothermococcus thermolithotrophicus, a strain of methanogenic Archaea. Reservoir analogues from the Cretaceous (Bentheim Sandstone, Obernkirchen Sandstone, Anröchter Grün Limestone) and Triassic (Red and Grey Weser Sandstone) were selected for this study based on their differences in porosity (8-24 %). The results of Chapter 2 demonstrate the influence of sand particles, rock fragments, and porous rocks on methanogenic activity, setting the stage for detailed experimental investigations. Measurements on water-saturated rock specimens revealed a strong correlation between microbial activity and pore volume. Additionally, the higher activities observed in intact rocks compared to their corresponding bulk solutions (8-10 times higher) indicate that the available surface area for microbial colonization is a crucial factor in controlling microbial activity when the amount of substance is constant. With the cell size of the utilized Archaea ranging from 1 to 2 µm, only pores larger than this threshold are accessible. This conclusion is further supported by increased activities in the presence of sand particles and rock fragments compared to their respective bulk solutions, as well as variations in activities within water-saturated rocks with similar pore volumes. In Chapter 3, various techniques including mercury injection capillary pressure (MICP), nuclear magnetic resonance (NMR), scanning electron microscopy (SEM), and X-ray micro-computed tomography (µCT) were employed to assess the impact of surface area quantitatively. The specific surface area of accessible pores obtained from MICP, NMR, and SEM revealed strong correlations with the normalized microbial activity, confirming the role of surface area in accelerating methanogenic reactions. The normalization procedure accounts for pore volume and gas-liquid interfacial area. The impact of interfacial area and, consequently, mass transfer flux has been observed through the higher activity of Grey Weser sandstone compared to Bentheim sandstone, as measured in the test conducted on rocks with similar pore volumes. Grey Weser sandstone exhibits a lower specific surface area of accessible pores but a larger interfacial area. Chapter 4 examines the effective diffusivity of gas in water-saturated rock specimens, a crucial parameter in governing gas-liquid mass transfer. The rate of methanogenic reactions depends on the amount of H2 and CO2 molecules in the aqueous phase, suggesting an indirect influence of the mass transfer process on microbial activity. The experiments were conducted using the pressure decay technique under initial pressure and temperature of 1.0 MPa and 35°C, respectively. The analyzed rock specimens exhibited effective H2 diffusivity ranging from 0.8∙10-9 to 2.9∙10-9 m²/s, which is higher than the respective values for CH4 and CO2, ranging from 0.3∙10-9 to 0.9∙10-9 m²/s. Additionally, it was observed that effective diffusivities positively correlate with other rock properties such as porosity, permeability, and mean pore radius.The findings of this thesis hold significant implications for integrating pore characteristics into existing kinetic microbial growth models such as the Monod or Contois (Muloiwa et al., 2020), enabling more accurate estimations of microbial activities during both underground hydrogen storage and underground bio-methanation.$$leng
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001004346 536__ $$0G:(BMBF)03G0902C$$aBMBF 03G0902C - H2ReacT2 - Transport von Wasserstoff in Gesteinen unter Berücksichtigung abiotischer chemischer und mikrobieller Redoxreaktionen (03G0902C)$$c03G0902C$$x1
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