Pore-scale reactive transport modeling in cementitious materials: development and application of a high-performance computing code based on the Lattice-Boltzmann method

Rohmen, Stephan; Bosbach, Dirk Adolf; Wellmann, Jan Florian

doi:44276

Pore-scale reactive transport modeling in cementitious materials: development and application of a high-performance computing code based on the Lattice-Boltzmann method

Rohmen, Stephan^RWTH*

2025

VerantwortlichkeitsangabeStephan Rohmen

ImpressumJülich : Forschungszentrum Jülich GmbH, Zentralbibliothek, Verlag 2025

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen

ISBN978-3-95806-812-4

ReiheSchriften des Forschungszentrums Jülich. Reihe Energie & Umwelt = Energy & environment ; 659

Dissertation, RWTH Aachen University, 2024

Druckausgabe: 2025. - Onlineausgabe: 2025. - Auch veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak05

Hauptberichter/Gutachter
Bosbach, Dirk Adolf (Thesis advisor)^RWTH* ; Wellmann, Jan Florian (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2024-12-16

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2025-03516
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/1009540/files/1009540.pdf

Einrichtungen

Projekte

Cebama - Cement-based materials, properties, evolution, barrier functions (662147) (662147)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Lattice-Boltzmann (frei) ; cement (frei) ; pore-scale (frei) ; reactive transport (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620

Kurzfassung
Da Beton eines der wichtigsten Materialien im Bauwesen ist, treten zementbasierter Materialien in der modernen Welt allgegenwärtig auf. Darüber hinaus finden zementhaltige Materialien häufig Anwendung in der nuklearen Abfallentsorgung, zum Beispiel zur Verfestigung radioaktiver Abfälle oder als Bau- und Verfüllmaterial in Endlagern für radioaktive Abfälle. In diesem Zusammenhang übernehmen zementhaltige Materialien Barrierefunktionen, um die Migration von Radionukliden im Nahfeld des Endlagers zu reduzieren. Trotz der umfangreichen Anwendung zementhaltiger Materialien ist die langfristige Entwicklung mehrerer Materialeigenschaften jedoch noch nicht vollständig erforscht. Die Fragestellungen umfassen u.a. Veränderungen von Transporteigenschaften aufgrund von Degradation oder anderer Veränderungen des Materials. Die Transporteigenschaften umfassen zum Beispiel die Strömungsmechanik von Fluiden und die Diffusivität von gelösten Stoffen in diesen Materialien. Insbesondere die Erforschung von langfristigen Änderungen von Transporteigenschaften durch Wechselwirkungen zementhaltiger Materialien mit Grundwasser, unter Berücksichtigung der für die nukleare Abfallentsorgung relevanten Zeitskalen, sind von Interesse für die Endlagerforschung. Da Veränderungen der Mikrostruktur erhebliche Auswirkungen auf die makroskopischen Transporteigenschaften der Materialien haben, konzentriert sich diese Arbeit auf die Verbesserung der quantitativen Beschreibung der Veränderungen zementhaltiger Materialien auf dem Porenmaßstab. Reaktive Transportmodelle im Porenmaßstab sind geeignete Techniken, um Veränderung der Phasenzusammensetzung, Mikrostruktur und Transporteigenschaften in zementhaltigen Materialien zu analysieren und um tiefere Einblicke in deren langfristige makroskopische Entwicklung zu erhalten. In dieser Arbeit wurde ein Lattice-Boltzmann basierter Ansatz verwendet, um die Degradation und Veränderung zementhaltiger Materialien aufgrund der Wechselwirkung mit Grundwasser zu simulieren. Durch die Kopplung eines Transportsoftwaremoduls, welches zur Transportsimulation von gelösten Stoffen verwendet wird, mit einem geochemischen Lösungsverfahren wurde eine modulare Software entwickelt, welche zur Simulation von reaktivem Stofftransport eingesetzt werden kann. Der Transport von gelösten Stoffen wurde auf Basis der Lattice-Boltzmann Methode implementiert und basiert auf dem Softwareframework Palabos, während zur thermodynamischen Modellierung der geochemische Gleichungslöser PhreeqC zum Einsatz kommt. In dieser Konstellation ist der geochemische Gleichungslöser in der Lage, die durch Thermodynamik und Reaktionskinetik getriebenen Fluid-Mineral-Wechselwirkungen zu berechnen. Die in dieser Arbeit entwickelte Kopplungssoftware berücksichtigt Fluid-Mineral-Wechselwirkungen mittels eines sequenziell nicht-iterativen Ansatzes (SNIA). Die Software wurde konzipiert um auf Hochleistungsrechnern (HPC) einsetzbar zu sein. Nach umfangreicher Optimierung und Validierung wurde der Code mit dem Namen iPP (interface-Palabos-PhreeqC) eingesetzt um insbesondere die Veränderung und Auslaugung eines niedrig pH-Wert Zements zu simulieren. Dieser Zement ist für die Verwendung in einem Endlager für nukleare Abfälle bestimmt. Eingabedaten für die Simulationen, wie etwa die Mikrostrukturen des eingesetzten Zements, wurden zum einen aus synthetisch erzeugten Mikrostrukturen und zum anderen aus µ-CT Bilddaten gewonnen. Zur Gewinnung der Mikrostrukturinformation aus den Bilddaten wurde ein in dieser Arbeit neu entwickelter Segmentierungsalgorithmus angewendet. In einem Anwendungsfall wurde ein Grundwasser aus Granitgestein als Auslaugungslösung verwendet, was zur Dekalzifizierung des Zements und insbesondere der Calcium-Silikat-Hydrats (CSH) Phase führte. Die Ergebnisse der Simulationen sind in Übereinstimmung mit Ergebnissen aus Experimenten und Beobachtungen aus unterirdischen Forschungslaboren. Aufgrund der Sättigung des Granitwassers im Bezug auf Calcit, zeigten die Simulationsergebnisse eine Ausfällung von Calcit auf der Oberfläche des zementhaltigen Materials, was zu einer partiellen Abdichtung des Systems führte. Für eine verbesserte Beschreibung der Ausfällung von Feststoffen wurden verschiedene Modellannahmen im reaktiven Transportmodell implementiert und getestet. Diese umfassen z.B. die Annahme eines lokalen Gleichgewichts oder die Berücksichtigung der klassischen Nukleationstheorie und/oder der Einbeziehung von porositätskontrollierten Löslichkeitseffekten. Die Ergebnisse der Auslaugungssimulationen wurden hinsichtlich der resultierenden Phasenzusammensetzung, Porositätsverteilung und Massenbilanzen analysiert. Darüber hinaus wurde der Einfluss der Veränderungsprozesse auf die effektive Diffusivität von gelösten Stoffen innerhalb des degradierten Materials analysiert. Porenmaßstabsmodelle für reaktiven Stofftransport wie iPP bieten die Möglichkeit, das Verständnis für den Einfluss von langfristigen Veränderungsprozessen (z.B. Auswaschung durch Grundwasser, Karbonatisierung, Reaktionen an Ton/Zement-Grenzflächen) auf die Transporteigenschaften von zementhaltigen Barrierematerialien in nuklearen Endlagern zu verbessern. Insbesondere im Hinblick auf den Transport von Fluiden, Radionuklidmigration oder Gastransport ist ein Erkenntnisgewinn von Belang. Solche Modelle können daher als Prozessmodelle zur Unterstützung des Sicherheitskonzepts eingesetzt werden. Darüber hinaus könnte ein verbessertes Verständnis zur Evolution der Transporteigenschaften auf dem Porenmaßstab die Auswahl optimierter zementhaltiger Materialien für spezifische Zwecke im Design des Lagers erleichtern.

The presence of cementitious materials in the modern world is ubiquitous, since concrete is one of the most important construction materials in civil engineering. Cementitious materials are also commonly used in nuclear waste management, e.g. for solidification of radioactive wastes, or as construction and backfill material in deep geological repositories for radioactive wastes. In this context, cementitious materials provide barrier functions to reduce the migration of radionuclides in the repository near field. However, despite the vast application of cementitious materials in this context, the long-term evolution of several material properties is not yet fully understood, in particular the changes in fluid and solute transport properties induced by long-term alteration due to interaction of cementitious materials with groundwaters, taking into account the time scales relevant for nuclear waste disposal. Since alterations of the microstructure have significant effect on macroscopic transport properties of the materials, this work focuses on the improvement of the quantitative description of the alteration of cementitious materials at the pore-scale. Pore-scale reactive transport models are appealing techniques to analyze the alteration of phase assemblage, microstructure, and transport properties in cementitious materials, to get deeper insights into their long-term macroscopic evolution. In this work, a Lattice-Boltzmann based approach was used to simulate degradation and alteration of cementitious materials due to interaction with groundwater. A modular reactive transport toolbox deployable in high-performance computing (HPC) environments was developed by coupling a Lattice-Boltzmann transport code (Palabos) to a geochemical solver (PhreeqC), which can account for fluid-mineral interactions controlled by thermodynamics and reaction kinetics, in the sequential non-iterative approach (SNIA) fashion. After extensive optimization and validation, the code named iPP (interface-Palabos-PhreeqC) was applied to simulate in particular the alteration/leaching of a bespoke low-pH cementitious material destined for application in a nuclear waste repository, amongst other test cases. Input data for the simulations such as the microstructures of the non-degraded materials were derived from synthetically generated microstructures and by developing a segmentation algorithm, subsequently applied to $\mu$-XCT image data of hardened cement pastes. In the application case, a granite groundwater was used as leaching solution, leading to decalcification of calcium-silicate-hydrates (CSH) in the simulations in agreement with results from experiments and observations from underground research laboratories. Due to saturation of the granitic water with respect to calcite, the simulation results revealed calcite precipitation on the surface of the cementitious material, which resulted in a partial clogging of the system. For an improved description of the precipitation of solids, different model assumptions were implemented in the reactive transport code (e.g. assuming local equilibrium or taking into account classical nucleation theory and/or porosity-controlled solubility effects) and tested. The results of the leaching simulations were analyzed, for example, with respect to the resulting phase assemblages, porosity profiles and mass balances. Furthermore, the effect of the alteration processes on the effective diffusivity of the degraded cementitious material was analyzed. Pore-scale reactive transport models such as iPP provide the means to enhance the understanding of the impact of long-term alteration processes (e.g. leaching by groundwater, carbonation, reactions at clay/cement interfaces, etc.) on the transport properties of cementitious barrier materials in nuclear waste repositories (e.g. with respect to solute transport/radionuclide migration, or gas transport, etc.) and can thus be employed as process models in support of the safety case. Moreover, an enhanced understanding of the evolution of transport properties on the pore-scale might facilitate the selection of optimized cementitious materials for specific purposes in repository design.

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