Tailoring the characteristics of complex-shaped microgels

Steinbeck, Lea Maria; De Laporte, Laura; Wessling, Matthias

doi:10.18154/RWTH-2025-03604

Tailoring the characteristics of complex-shaped microgels = Gezielte Einstellung der Eigenschaften komplex geformter Mikrogele

Steinbeck, Lea Maria^RWTH*

2025

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Lea Maria Steinbeck

ImpressumAachen : RWTH Aachen University 2025

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen

ReiheAachener Verfahrenstechnik series - AVT.CVT - Chemical process engineering ; 50

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2025

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak04

Hauptberichter/Gutachter
Wessling, Matthias (Thesis advisor)^RWTH* ; De Laporte, Laura (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2025-02-13

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2025-03604
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/1009669/files/1009669.pdf

Einrichtungen

Lehrstuhl für Chemische Verfahrenstechnik und Institut für Verfahrenstechnik (416110)

Projekte

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
PEG (frei) ; PNIPAM (frei) ; hydrogel (frei) ; magnetic response (frei) ; microgel (frei) ; patch (frei) ; porosity (frei) ; stop-flow lithography (frei) ; structure (frei) ; thermal response (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620

Kurzfassung
Mikrogele sind mikrometergroße Polymernetzwerke, die in Wasser oder einem ähnlichen Lösungsmittel gequollen vorliegen. Sie finden Anwendung in diversen Bereichen wie der Wasseraufbereitung, der Robotik (soft robotics) oder der Gewebezüchtung. Um das Potential der Mikrogele voll ausschöpfen zu können, ist es wichtig, ihre Eigenschaften präzise und anwendungsbezogen einstellen zu können. Insbesondere nicht-kugelförmige Mikrogele haben an Interesse gewonnen, da diese durch ihre Anisometrie die Eigenschaften der Mikrogele erweitern. Die Herstellung komplex geformter anisometrischer Mikrogele ist jedoch weiterhin herausfordernder und damit deutlich seltener. Diese Arbeit befasst sich mit der Herstellung solcher komplex geformter Mikrogele und der gezielten Anpassung ausgewählter Mikrogeleigenschaften. Dabei soll eine Herstellungsplattform mit einem Repertoire an einstellbaren Mikrogeleigenschaften aufgebaut werden, die die Kombination der Eigenschaften in einem Mikrogel ermöglicht. Stop-Flow Lithographie (SFL) diente zur Herstellung der komplex geformten Mikrogele, welche im Rahmen der Arbeit angepasst wurde, um die Eigenschaften der Mikrogele gezielt einzustellen. Die poröse Struktur der Mikrogele wurde verändert, indem eine Mischung aus zwei Lösungsmitteln in der Reaktionslösung verwendet wurde, in der das Polymer nicht löslich ist und die somit für veränderte Polymerinteraktionen während der Polymerisation führte. Diese veränderte Mikrogelstruktur beeinflusste zusätzlich die thermische Reaktion der Poly(N-Isopropylacrylamid) (PNIPAM) Mikrogele. Diese zeigten einen deutlich stärkeren Kollabierungsgrad, eine veränderte Kollabierungs- und Quellungskinetik und interne Polymermuster während des Quellvorgangs. Durch das Hinzufügen von elliptischen, magnetischen Nanopartikeln zur Reaktionslösung wurden magnetische Mikrogele hergestellt. Durch die Ausrichtung der Nanopartikel vor der Polymerisation besaßen die Mikrogele ein gerichtetes magnetisches Moment, anhand dessen sie sich in einem magnetischen Feld ausrichteten. Diese Ausrichtung ermöglichte die Rotation der Mikrogele, sowohl in Lösung als auch räumlich fixiert in einem mikrofluidischen Kanal zur Durchmischung der umgebenden Lösung. Die Grenzen der Mikrogelherstellung über radikalische Projektionslithographie wurden ausgenutzt, um in einem neuen Verfahren so genannte Patches zu erschaffen. Dabei handelt es sich um millimetergroße Hydrogele mit stark vernetzten Polymerregionen, die durch ein schwächer vernetztes und niedrigeres Polymernetzwerk miteinander verbunden sind. Die exakte Geometrie, die Porosität, die mechanische Stabilität und weitere Eigenschaften dieser Patches können spezifisch angepasst werden.Diese Arbeit zeigt wie Porosität, thermische Reaktion, magnetische Aktuierung und geometrische Strukturierung von komplex geformten Mikrogelen gezielt über SFL eingestellt werden können. Damit können Mikrogeleigenschaften erweitert und besser eingestellt werden, was ein Maßschneidern für zukünftige Anwendungen der Mikrogele ermöglicht, beispielsweise als Gerüststrukturen für die Gewebezüchtung als eine der vielversprechendsten Anwendungen.

Microgels are micrometer-sized polymer networks swollen in water or a similar solvent. They are used in various areas, such as water treatment, soft robotics, and tissue engineering. In order to fully exploit the potential of microgels, their properties need to be precisely adjusted in line with their application. In this regard, non-spherical microgels attract increasing interest as they extend the microgels’ properties through their anisometry. However, fabricating complex-shaped anisometric microgels is still more challenging than producing spherical ones and, therefore, much rarer. This thesis examines the fabrication of such complex-shaped microgels and the customization of selected microgel characteristics. The aim is to establish a fabrication platform with a repertoire of tailorable microgel characteristics that enables the combination and reliable regulation of the properties of a microgel. Stop-flow lithography (SFL) served as a fabrication method for complex-shaped microgels. This fabrication was modified in this thesis to tailor the characteristics of the microgels. The porous structure of the microgels was altered by using a cononsolvent in the reaction solution, which changed the polymer interactions during polymerization. This altered microgel structure influenced the thermal response of the poly(N-isopropyl acrylamide) (PNIPAM) microgels. These showed a significantly higher collapsing degree, modified collapsing and swelling kinetics, and inhomogeneous patterns during the swelling process. Adding ellipsoidal magnetic nanoparticles to the reaction solution resulted in magnetic microgels. By aligning the nanoparticles prior to polymerization, the microgels possessed a pre-defined magnetic moment, determining their alignment direction in a magnetic field. This alignment allowed the microgels to rotate in solution or rotate fixed in a microfluidic channel, actively mixing the surrounding solution. The limits of microgel fabrication via radical projection lithography have been exploited to create so-called patches with a novel technique. The patches are millimeter-sized hydrogels with highly crosslinked features connected to each other by a weaker crosslinked and flatter polymer network. The exact geometry, porosity, mechanical stability, and other properties of these patches can be adjusted.This work shows how porosity, thermal response, magnetic actuation, and architecture of complex-shaped microgels can be precisely tuned via SFL fabrication. Thus, microgel characteristics can be extended and better tailored, which enables customization for future applications of microgels, such as scaffolds for tissue engineering, which are one of their most promising applications.

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