Electrical anisotropy and shear-resistant topology in the quasi one-dimensional van-der-Waals material α-Bi$_{4}$Br$_{4}$.

Hofmann, Jonathan Karl; Voigtländer, Bert; Morgenstern, Markus

doi:44602

Electrical anisotropy and shear-resistant topology in the quasi one-dimensional van-der-Waals material α-Bi$_{4}$Br$_{4}$.

Hofmann, Jonathan Karl^RWTH*

2025

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Jonathan Karl Hofmann, M. Sc.

ImpressumAachen : RWTH Aachen University 2025

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen

Dissertation, RWTH Aachen University, 2025

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Voigtländer, Bert (Thesis advisor)^RWTH* ; Morgenstern, Markus (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2025-03-10

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2025-06556
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/1015733/files/1015733.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Anisotropie (frei) ; Ladungstransport (frei) ; Rastertunnelmikroskopie (frei) ; Resistivitätstensor (frei) ; Vierspitzen-Rastertunnelmikroskopie (frei) ; anisotropy (frei) ; charge transport (frei) ; four-tip scanning tunneling microscopy (frei) ; higher-order topological insulators (frei) ; quasi-eindimensionale Kristalle (frei) ; quasi-one-dimensional crystals (frei) ; resistivity tensor (frei) ; scanning tunneling microscopy (frei) ; topological insulators (frei) ; topologische Isolatoren (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
Das quasi-eindimensionale van-der-Waals-Material α-Bi4Br4 kristallisiert in einer monoklinen Kristallstruktur von kovalent gebundenen Ketten aus Bi4Br4-Einheiten, die parallel zum Gittervektor b verlaufen. Die se Ketten sind durch die van-der-Waals-Wechselwirkung zu 2D-Lagen verbunden, die in c-Richtung gestapelt sind. α-Bi4Br4 zeigt eine AB-Stapelung. Im Gegensatz zu bekannten van-der-Waals-Materialien wie WTe2 oder MoS2 weist α-Bi4Br4 zwei van-der-Waals gaps auf. Eine Monolage α-Bi4Br4 ist ein Quanten-Spin-Hall-Isolator. Die (001)-Ebene ist eine Spaltfläche von α-Bi4Br4-Volumenkristallen. Die gleiche Oberfläche zeigen α-Bi4Br4-Flocken, die durch mechanische Exfolierung hergestellt werden können. Zur Untersuchung der Anisotropie der Resistivität von α-Bi4Br4 werden elektrische Transportmessungen mit einem Vier-Spitzen-Rastertunnelmikroskop (STM) durchgeführt. Ein Vier-Spitzen-STM integriert vier einzelne STMs zu einer zusammenhängenden Einheit, um Transportmessungen auf Oberflächen zu ermöglichen. Die Piezomotoren der einzelnen STMs erlauben es, flexible Spitzenkonfigurationen für die Transportmessung einzustellen. Zusätzlich kann mit dem Vier-Spitzen-STM die Oberfläche abgebildet und Rastertunnelspektroskopie durchgeführt werden. Aufgrund der kleinen hier gemessenen Widerstände ist die genaue Kalibrierung der Spannungsmessung des Vier-Spitzen-STMs von großer Bedeutung. Daher wird diese Kalibrierung in Kapitel 3 im Detail dargestellt. In Kapitel 5 wird eine modifizierte Oberflächenstruktur von α-Bi4Br4(001) vorgestellt. Atomar aufgelöste STM-Aufnahmen zeigen, dass die parallelen Bi4Br4-Ketten eine andere gegenseitige Verschiebung aufweisen, als auf dieser Oberfläche zu erwarten wäre. Dichtefunktionaltheorie-Berechnungen von Mingqian Zheng und Jin-Jian Zhou deuten darauf hin, dass eine Monolage dieser neuen Struktur ebenfalls ein Quanten-Spin-Hall-Isolator ist. Die modifizierte Struktur entsteht durch eine Scherspannung, welche die parallelen Ketten gegeneinander verschieben kann, da benachbarte Ketten nur durch schwache van-der-Waals-Kräfte aneinandergebunden sind. Zur Bestimmung der Elemente des Resistivitätstensors ρ von α-Bi4Br4 werden zwei verschiedene Methoden verwendet: In Kapitel 6 wird zunächst die Anisotropie in der (001)-Ebene eines α-Bi4Br4-Volumenkristalls gemessen. Dazu werden zwei Messungen in einer quadratischen Spitzenanordnung durchgeführt. Anschließend wird der Wert der Resistivität in b-Richtung mittels einer abstandsabhängigen Messung auf einer dünnen Flocke bestimmt. Unter der Annahme, dass die Nichtdiagonalelemente des Resistivitätstensors ρ von α-Bi4Br4 vernachlässigt werden können, ergibt sich bei Raumtemperatur die Anisotropie A = ρ_{a} / ρ_{b} = 6,4 ± 0,5. Zusätzlich wird die Anisotropie senkrecht zur ab-Ebene bestimmt: A_{z} = ρ_{z} /ρ_{b} = 1300. Somit ist die Resistivität in b-Richtung parallel zu den Ketten am kleinsten, wie auch von der Kristallstruktur zu erwarten ist. Bei 77 K werden A = 5,0 ± 0,3 und A_{z} = 6500 gemessen. In Kapitel 7 wird ein alternativer Ansatz zur Entflechtung der drei Hauptdiagonalelemente von ρ vorgestellt, bei dem die Nichtdiagonalelemente ebenfalls vernachlässigt werden. Die Spitzen werden hier in den Ecken einer großen, rechteckigen Flocke positioniert. Die Anisotropie kann dann mit der Bierwagen-Simon-Methode bestimmt werden. Obwohl es möglich ist, die Entflechtung der drei Komponenten auf der Hauptdiagonalen des Resistivitätstensors zu demonstrieren, ist der gemessene Wert der Oberflächenanisotropie A erheblich kleiner als der zuvor erhaltene. Diese Diskrepanz wird auf Unvollkommenheiten der Flocke zurückgeführt.

The quasi-one-dimensional van-der-Waals material α-Bi4Br4 crystallizes in a monoclinic crystal structure consisting of covalently bonded Bi4Br4 chains parallel to the lattice vector b. The van-der-Waals interaction connects these chains to form 2D layers. These layers are then stacked in c-direction. α-Bi4Br4 features AB stacking. In contrast to well-known van-der-Waals materials such as WTe2 or MoS2, α-Bi4Br4 features two van-der-Waals gaps. A monolayer of α-Bi4Br4 is a quantum spin Hall insulator. α-Bi4Br4 bulk crystals readily cleaves to expose the (001) surface. Furthermore, flakes of α-Bi4Br4 showing the same surface can be prepared by mechanical exfoliation. Electrical transport measurements are preformed using a four-tip scanning tunnelling microscope (STM) to investigate the anisotropy of the resistivity of α-Bi4Br4. A four-tip STM integrates four individual STMs into a tight unit, to enable transport measurements on surfaces. The piezo drives of the individual STMs allow flexible tip configurations to be set up as needed for a transport measurement. Furthermore, a four-tip STM still can image the surface by scanning a single tip and perform scanning tunnelling microscopy. Due to the small resistances measured here, the exact calibration of the voltage measurement in the four-tip STM became a major issue for the measurement. This calibration is therefore addressed in chapter 3. Chapter 5 presents a modified surface structure of the α-Bi4Br4(001) surface. Atomically resolved STM images show that the parallel Bi4Br4 chains exhibit a mutual shift different from the one expected for this surface. Density functional theory calculations by Mingqian Zheng and Jin-Jian Zhou indicate that a monolayer of this new structure is also a quantum spin Hall insulator. The modified structure arises due to shear stress which is able to shift the parallel chains with respect to each other because neighbouring chains are only connected by weak van-der-Waals forces. Two different methods to disentangle the resistivity tensor ρ of α-Bi4Br4 are implemented: In chapter 6, the in-plane anisotropy is first measured on the (001) surface of a bulk α-Bi4Br4 crystal. For this, two measurements of the resistance in a square tip configuration are used. Then, the value of resistivity in b-direction is determined using a distance-dependent measurement on a thin flake. Assuming that the influence of the off-diagonal element of the resistivity tensor can be neglected, an in-plane anisotropy of A= ρ_{a} / ρ_{b} = 6.4(5) is obtained at room temperature. Furthermore, the anisotropy normal to the ab plane is found to be A_{z} = ρ_{z} / ρ_{b} = 1300. Thus, the resistivity in b-direction, parallel to the chains, is the smallest, as expected from the crystal structure. At 77 K, A = 5.0(3) and A_{z} = 6500 were measured. Chapter 7 demonstrates an alternative approach to disentangle the three elements on the main diagonal of the resistivity tensor ρ when the off-diagonal element is neglected. Here, the tips are positioned in the corners of a large, rectangular flake. The anisotropy can then be obtained by the Bierwagen-Simon method. While it is possible to demonstrate the disentanglement of the three components of the resistivity tensor, the in-plane anisotropy A measured with the second method was substantially smaller than the result obtained before. The origin of this discrepancy is traced back to imperfections of the flake.

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