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DFG project G:(GEPRIS)566257456

Zeitaufgelöste Photoemissions-Orbital-Tomographie - Mathematik und Experiment

CoordinatorProfessor Dr. David Russell Luke ; Professor Dr. Stefan Mathias
Grant period2025 -
Funding bodyDeutsche Forschungsgemeinschaft
 DFG
IdentifierG:(GEPRIS)566257456

Note: Eine vollständige Kenntnis der quantenmechanischen Elektronenwellenfunktion erlaubt den ultimativen Zugang zu elektronischen, optischen und chemischen Eigenschaften von Atomen, Molekülen und Materialien. Im Jahr 2009 haben Puschnig et al. in einem bahnbrechenden Experiment gezeigt, dass winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie (ARPES) zur Bestimmung der Realraum-Orbitalwellenfunktionen adsorbierter Moleküle auf einer Oberfläche verwendet werden kann, eine Technik, die sie als Photoemissions-Orbital-Tomographie (POT) bezeichneten. Trotz weiterer bahnbrechender Entwicklungen der POT ist die größte Herausforderung zur vollumfänglichen Anwendung dieser Methode, also die zeitaufgelöste dreidimensionale Orbitaltomographie, nach wie vor ungelöst. Hierzu müssen geeignete mathematischer Modelle, experimentelle Techniken und an die Fragestellung angepasste Algorithmen entwickelt werden. In unserem Projekt soll erstmals die tomographische Rekonstruktion von ARPES-Daten auf Kugelschalen erfolgen, wobei hierzu entsprechende numerische Algorithmen und die dazugehörige Konvergenztheorie für die Phasengewinnung in diesem nichtlinearen Zusammenhang entwickelt werden müssen. Die beantragte Forschung konzentriert sich insbesondere auf zeitaufgelöste dreidimensionale Orbital-Tomographie-Experimente in hybriden, organisch-anorganischen Heterostrukturen, und auf die Entwicklung der Methode als auch der mathematischen Beschreibung. Darüber hinaus planen wir die Methode in den Attosekundenbereich auszuweiten, wo Methoden zur Rekonstruktion der Photoelektronen-Dichtematrix für die Interpretation der Daten wichtig werden. Zusätzlich werden wir in den Rekonstruktionsalgorithmen explizite Wellenfunktionsnäherungen von elektronischen Orbitalen in Kombination mit „Prior Constraints“ untersuchen. Solche Vorbedingungen ermöglichen es uns, die Krümmung der experimentell gemessenen Schnitte einzubeziehen, was zur Entwicklung von Phasen-Rekonstruktionsalgorithmen in nichtlinearen metrischen Räumen führt.
   

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 Record created 2025-09-26, last modified 2025-10-08
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