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Correlated-electron materials for nanoelectronic applications
2025
Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2025
Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University
Genehmigende Fakultät
Fak06
Hauptberichter/Gutachter
;
Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2025-09-17
Online
DOI: 10.18154/RWTH-2025-08286
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/1019257/files/1019257.pdf
Einrichtungen
Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
NiO (frei) ; V2O3 (frei) ; carbon doped NiO (frei) ; carbon doped nickel oxide (frei) ; chomium doped V2O3 (frei) ; correlated electrons (frei) ; high-pressure measurements (frei) ; mott transition (frei) ; nickel oxide (frei) ; phase transition (frei) ; thermal conductivities (frei) ; threshold switching (frei) ; vanadium oxide (frei)
Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 621.3
Kurzfassung
Gegenwärtig besteht erhebliches Interesse Materialien mit stark korrelierten Elektronen zur Herstellung mikroelektronischer Bauelemente zu verwenden. Es wird vermutet, dass dadurch erhebliche Verbesserungen der Energieeffizienz, Leistungsfähigkeit und Integrationsdichte möglich sind. Vorgeschlagen wird hauptsächlich ihre Verwendung als Speicher-Bauelemente oder als Selektor-Elemente dafür; außerdem für neuartige Ansätze für Rechnerarchitekturen, wie neuromorphe Algorithmen oder reservoir computing. Diese Arbeit behandelt zwei typische Materialien, Chrom dotiertes V2O3 (Cr:V2O3) und NiO, in denen interessantes Schaltverhalten beobachtet wurde. In beiden Fällen existieren allerdings unterschiedliche Vermutungen, inwieweit elektronische Korrelationen für dieses Verhaltens eine Rolle spielen. Dazu trägt insbesondere bei, dass es für Anwendungen nötig ist, diese Materialien als Dünnschichten herzustellen, was in erheblichen Unterschieden zum Verhalten von Einkristallen resultieren kann. Hier wird versucht zur Klärung dieser Fragen beizutragen. Für den Fall von Cr:V2O3 wird zunächst gezeigt, dass die inhomogene Leitfähigkeit die auf der Nanoskala beobachtet wird nicht durch eine Segregation des Dotierstoffes, sondern durch eine schlechtere Kristallqualität an Korngrenzen verursacht wird. Außerdem wird festgestellt, dass sich an der Grenze zum Substrat deutliche Grenzschichten bilden können. Als nächstes wird durch Messungen des elektrischen Widerstandes unter hohem Druck, bis zu 15 kbar, nachgewiesen, dass trotzdem der Mott-Übergang beobachtet werden kann, und ein sehr ähnliches Verhalten zu Einkristallen zeigt. Es ist also möglich, dass tatsächlich ein Schalteffekt aufgrund korrelierter Elektronen auftritt. Um diese Erklärung von der Alternative eines „thermal-runaway“ zu unterscheiden, muss die thermische Leitfähigkeit von Cr:V2O3 Dünnschichten bestimmt werden; Messungen mittels „time-domain thermoreflectance“ zeigen, dass sie nur geringfügig von der Dotierkonzentration und der Sauerstoff-Stöchiometrie beeinflusst wird. Ergänzend werden auch elektrische Messergebnisse für identisch hergestellte Schichten angegeben. Abschließend wird der Schalteffekt in amorphen Schichten untersucht. Es ergibt sich, dass er höchstwahrscheinlich durch die Kristallisation eines Filaments bei einem Elektro-Formierungsvorgang auftritt, in dem dann der gleiche „thermal-runaway“ wie in kristallinen Nanozellen stattfindet. Bei NiO ist die erste Herausforderung, dass meistens ein p-halbleitendes Verhalten beobachtet wird, im Gegensatz zum erwünschten Mott-isolierenden Zustand. Es wird angenommen, dass dies durch eine Abweichung von der stöchiometrischen Zusammensetzung mit einem Überschuss von Sauerstoff verursacht wird. Deshalb wurde eine umfassende Untersuchung des Herstellungsprozesses durch Magnetron-Sputtern durchgeführt, um festzustellen, ob und wie eine hochresistive Schicht hergestellt werden kann. Es wird gezeigt, dass dies einfach durch die Verwendung eines rapid thermal annealing Schrittes nach der Abscheidung erreicht werden kann, durch den überschüssiger Sauerstoff entfernt wird. Außerdem sollte der Abscheideprozess bei hohen Temperaturen durchgeführt werden, da die Dichte der Schicht sonst deutlich niedriger ist als bei Einkristallen. Aufgrund von Beobachtungen eines neuartigen Schalteffektes in Kohlenstoff-dotiertem NiO, wurde eine Ionenimplantation in die Schichten durchgeführt, um ihn zu untersuchen. Elektrische Messungen zeigen aber nur geringfügige Unterschiede im Schaltverhalten, was nahelegt, dass der Effekt derselbe ist der zuvor in reinem NiO beobachtet wurde. Es muss allerdings berücksichtigt werden, dass die Quantifizierung des Kohlenstoffgehaltes in den Schichten schwierig ist, sodass diese Frage nicht abschließend beantwortet werden kann.Recently, there has been significant interest in using materials with strongly correlated electrons to construct microelectronic devices. They are believed to enable significant improvements in the energy efficiency and performance as well as a further downscaling of these components. Mainly they are proposed for use as memory elements themselves, or as selector devices for them; furthermore for novel approaches to computation, such as neuromorphic and reservoir computing. This work deals with two prototypical materials, chromium doped V2O3 (Cr:V2O3) and NiO, in which interesting switching phenomena have been observed. In both cases however there is significant debate about the extent to which electronic correlations contribute to the measured behavior. This is especially because, for applications, the materials need to be fabricated in thin-film form, which can lead to major differences to the bulk behavior. Here, a contribution to the clarification of these issues is attempted. In the case of Cr:V2O3, first it is demonstrated that the inhomogeneous conductivity that is observed on the nanoscale is not due to a segregation of the chromium dopants, as has been suspected, but due to a decreased crystalline quality at grain boundaries. It is also shown that at the interface to the substrate, a significant formation of interfacial layers can occur. Next, using high-pressure measurements of the electrical resistance up to 15 kbar, it is demonstrated that despite this, the Mott-transition can be observed, and appears very similar to the bulk case. Therefore, a correlated electron-based switching might be plausible. To distinguish it from the competing explanation of a thermal runaway, it is necessary to determine the thermal conductivity of thin Cr:V2O3 films; results from time-domain thermoreflectance measurements reveal that it is only weakly influenced by the doping concentration and oxygen stoichiometry. To complement this, electrical measurements of identical films are also provided. Finally, the switching effect observed in amorphous films is investigated. It is shown that it is very likely due to the formation of a crystallized filament in an electroforming event, in which then the same thermal runaway as in crystalline nano-devices occurs. For NiO, the first issue is that in most thin-films, a p-type semiconducting behavior is observed instead of the desired Mott-insulating state. This is commonly believed to be due to a significant non-stoichiometry with an excess of oxygen in the material. Therefore, a comprehensive deposition study using magnetron sputtering was done, to determine if and how a highly insulating film can be fabricated. It is demonstrated that this can be conveniently achieved using a rapid thermal annealing step after the deposition, which removes excess oxygen from the film. In addition, the deposition process should be done at elevated temperatures, as otherwise the film density is much lower than in the bulk. A novel switching effect was proposed in carbon doped NiO; to investigate this, the films were ion implanted. An electrical characterization however reveals only minor differences in the switching behavior, which appears to suggest that the observed effect is the same as the one previously reported in pure NiO. On the other hand, the quantification of the carbon content in the films proves difficult, so a fully satisfactory answer to the question is not yet possible.
OpenAccess: 
PDF
(additional files)
Dokumenttyp
Dissertation / PhD Thesis
Format
online
Sprache
English
Externe Identnummern
HBZ: HT031288800
Interne Identnummern
RWTH-2025-08286
Datensatz-ID: 1019257
Beteiligte Länder
Germany
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