h1

001022617 001__ 1022617
001022617 005__ 20260303050228.0
001022617 0247_ $$2HBZ$$aHT031408339
001022617 0247_ $$2Laufende Nummer$$a45074
001022617 0247_ $$2datacite_doi$$a10.18154/RWTH-2025-10126
001022617 020__ $$a978-3-95886-552-5
001022617 037__ $$aRWTH-2025-10126
001022617 041__ $$aEnglish
001022617 082__ $$a620
001022617 1001_ $$0P:(DE-82)IDM05602$$aNevolianis, Thomas$$b0$$urwth
001022617 245__ $$aHarnessing the power of quantum chemistry and machine learning for improved synthesis and characterization of functional microgels$$cThomas Nevolianis$$honline, print
001022617 246_3 $$aNutzung der Quantenchemie und maschinellem Lernen zur Verbesserung der Synthese und Charakterisierung von funktionellen Mikrogelen$$yGerman
001022617 250__ $$a1. Auflage
001022617 260__ $$aAachen$$bWissenschaftsverlag Mainz GmbH$$c2026
001022617 300__ $$a1 Online-Ressource : Illustrationen
001022617 3367_ $$02$$2EndNote$$aThesis
001022617 3367_ $$0PUB:(DE-HGF)11$$2PUB:(DE-HGF)$$aDissertation / PhD Thesis$$bphd$$mphd
001022617 3367_ $$0PUB:(DE-HGF)3$$2PUB:(DE-HGF)$$aBook$$mbook
001022617 3367_ $$2BibTeX$$aPHDTHESIS
001022617 3367_ $$2DRIVER$$adoctoralThesis
001022617 3367_ $$2DataCite$$aOutput Types/Dissertation
001022617 3367_ $$2ORCID$$aDISSERTATION
001022617 4900_ $$aAachener Beiträge zur technischen Thermodynamik$$v58
001022617 502__ $$aDissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2025$$bDissertation$$cRheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen$$d2025$$gFak04$$o2025-06-12
001022617 500__ $$aDruckausgabe: 2026. - Auch veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University. - Schreibfehler im Übersetzungstitel des Dokuments: funktionelen
001022617 5203_ $$aMikrogele sind vielseitige, weiche Polymernetzwerke mit Anwendungen in Katalyse, Arzneimittelfreisetzung und Enzymimmobilisierung. Ihre Funktionalität und ihr Verhalten sind eng an die Synthesebedingungen gekoppelt, die das Quellverhalten und dessen Ausmaß bestimmen. Diese Dissertation führt die prädiktive Modellierung der Mikrogelsynthese durch die Integration quantenchemischer Berechnungen und maschinellen Lernens weiter und liefert quantitative, modellbasierte Handlungsempfehlungen auf Basis rechnergestützter und experimenteller Daten zur Entwicklung von Mikrogelen mit maßgeschneidertem Quellverhalten und weiteren gewünschten Eigenschaften. Erstens wird gezeigt, dass die Monomerverteilung in N‑Vinylcaprolactam‑basierten, mit Glycidylmethacrylat funktionalisierten Mikrogelen mithilfe eines bestehenden Synthesemodells gesteuert werden kann, das quantenchemische Berechnungen mit experimentellen Messungen integriert. Dadurch wird eine präzise Kontrolle von Struktur und Eigenschaften ermöglicht. Zweitens werden deuterierungsbedingte Änderungen des Flory‑Wechselwirkungsparameters quantifiziert, um das Quellverhalten deuterierter Mikrogele vorherzusagen; die Vorhersagen werden experimentell validiert und zeigen Unterschiede im Ansprechverhalten, in der Struktur und in der Weichheit gegenüber hydrogenierten Mikrogelen. Drittens werden neue Methoden entwickelt, die die Vorhersagegenauigkeit der freien Solvationsenthalpien ionischer Solute deutlich verbessern—wesentlich für die Modellierung von Reaktionskinetik und Thermochemie in ionischen Mikrogeldomänen—und damit das Design maßgeschneiderter ionischer Domänen erleichtern. Schließlich werden Multi‑Fidelity‑Lernansätze eingeführt, die quantenchemische und experimentelle Daten zusammenführen, um Verteilungskoeffizienten (Toluol/Wasser) besser vorherzusagen; diese Ansätze sind auf andere Lösungsmittelsysteme übertragbar und unterstützen die Auslegung hydrophober Mikrogeldomänen. Insgesamt zeigt die Arbeit, wie die Verknüpfung von computergestützter Chemie mit experimenteller Validierung die Mikrogelsynthese und -funktionalität optimieren kann und den Weg für Fortschritte in verschiedenen Anwendungsfeldern ebnet.$$lger
001022617 520__ $$aMicrogels are versatile soft polymer networks with applications in catalysis, drug delivery, and enzyme immobilization. Their functionality and behavior are closely linked to synthesis conditions, which determine the conditions under which they swell and the extent of that swelling. This thesis advances the predictive modeling of microgel synthesis by integrating quantum chemical calculations and machine learning, providing quantitative, model-based guidance grounded in computational and experimental data for designing microgels with tailored swelling behavior and other desired properties, thereby enhancing their utility in both industrial and research settings. First, it is demonstrated that the monomer distribution within N-vinylcaprolactam-based microgels functionalized with glycidyl methacrylate can be tuned using an existing synthesis model that integrates quantum chemical calculations with experimental measurements, enabling precise control over the microgel’s structure and properties. Second, deuteration-induced changes in the Flory interaction parameter are quantified using quantum chemical calculations to predict swelling behavior in deuterated microgels, and these predictions are validated against experimental data, providing insights into the differences in responsiveness, structure, and softness between deuterated and hydrogenated microgels. Third, new methods are developed that significantly improve the accuracy of solvation free energy predictions for ionic solutes; crucial for modeling reaction kinetics and thermochemistry in ionic microgel domains and thereby facilitating the design of functional microgels with tailored ionic domains. Finally, multi-fidelity learning approaches are introduced that leverage quantum chemical and experimental data to improve the predictability of toluene/water partition coefficients; these approaches are transferable to other solvent systems, crucial for designing microgels with hydrophobic domains. Together, this work demonstrates how integrating computational chemistry with experimental validation can optimize microgel synthesis and functionality, paving the way for advances in various applications.$$leng
001022617 536__ $$0G:(GEPRIS)221473487$$aSFB 985 B04 - Synthese von Mikrogelen: Kinetik, Partikelbildung und Reaktordesign (B04) (221473487)$$c221473487$$x0
001022617 536__ $$0G:(GEPRIS)191948804$$aSFB 985: Funktionelle Mikrogele und Mikrogelsysteme (191948804)$$c191948804$$x1
001022617 588__ $$aDataset connected to Lobid/HBZ
001022617 591__ $$aGermany
001022617 653_7 $$afunctional microgels
001022617 653_7 $$akinetics
001022617 653_7 $$amachine learning
001022617 653_7 $$amicrogels
001022617 653_7 $$apartition coefficients
001022617 653_7 $$aquantum chemistry
001022617 653_7 $$asolvation energies
001022617 7001_ $$0P:(DE-82)IDM00653$$aLeonhard, Kai$$b1$$eThesis advisor$$urwth
001022617 7001_ $$0P:(DE-82)IDM00369$$aMitsos, Alexander$$b2$$eThesis advisor$$urwth
001022617 8564_ $$uhttps://publications.rwth-aachen.de/record/1022617/files/1022617.pdf$$yOpenAccess
001022617 8564_ $$uhttps://publications.rwth-aachen.de/record/1022617/files/1022617_source.zip$$yRestricted
001022617 909CO $$ooai:publications.rwth-aachen.de:1022617$$popenaire$$popen_access$$pVDB$$pdriver$$pdnbdelivery
001022617 915__ $$0StatID:(DE-HGF)0510$$2StatID$$aOpenAccess
001022617 9141_ $$y2026
001022617 9101_ $$0I:(DE-588b)36225-6$$6P:(DE-82)IDM05602$$aRWTH Aachen$$b0$$kRWTH
001022617 9101_ $$0I:(DE-588b)36225-6$$6P:(DE-82)IDM00653$$aRWTH Aachen$$b1$$kRWTH
001022617 9101_ $$0I:(DE-588b)36225-6$$6P:(DE-82)IDM00369$$aRWTH Aachen$$b2$$kRWTH
001022617 9201_ $$0I:(DE-82)412110_20140620$$k412110$$lLehrstuhl für Technische Thermodynamik und Institut für Thermodynamik$$x0
001022617 961__ $$c2026-03-02T10:15:42.453135$$x2025-11-29T18:24:18.355872$$z2026-03-02T10:15:42.453135
001022617 9801_ $$aFullTexts
001022617 980__ $$aI:(DE-82)412110_20140620
001022617 980__ $$aUNRESTRICTED
001022617 980__ $$aVDB
001022617 980__ $$abook
001022617 980__ $$aphd