Probing electric and magnetic order in 2D van der Waals heterostructures with scanning tunneling methods

Jin, Keda; Ternes, Markus Peter; Schäpers, Thomas

doi:HT031334282

Probing electric and magnetic order in 2D van der Waals heterostructures with scanning tunneling methods

Jin, Keda^RWTH*

2025 & 2026

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Keda Jin, M. Sc.

ImpressumAachen : RWTH Aachen University 2025

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen

Dissertation, RWTH Aachen University, 2025

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University 2026

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Ternes, Markus Peter (Thesis advisor)^RWTH* ; Schäpers, Thomas (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2025-06-17

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2025-10153
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/1022651/files/1022651.pdf

Einrichtungen

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
Van-der-Waals (vdW)-Heterostrukturen bieten eine vielseitige Plattform für die Entwicklung exotischer Quantenzustände der Materie. Diese Zustände entstehen an den Grenzflächen, wo die Schichten durch vdW-Wechselwirkungen schwach gekoppelt sind. Die Rastertunnelmikroskopie (STM) ist ein leistungsfähiges Instrument zur Untersuchung dieser Grenzflächen und ermöglicht ein mikroskopisches Verständnis dieser exotischen Zustände. Die STM erfordert jedoch atomar reine Probenoberflächen, die mit herkömmlichen polymerbasierten Übertragungstechniken oft nicht kompatibel sind. Der erste Schritt dieser Arbeit bestand in der Entwicklung einer neuartigen Montagemethode zur Herstellung atomar sauberer Heterostrukturen, indem der direkte Kontakt zwischen dem Polymer und den Materialien vermieden wird. Dieser Ansatz ermöglicht die Herstellung von luftempfindlichen Heterostrukturen mit sauberen Grenzflächen und Oberflächen, die mit STM-Untersuchungen kompatibel sind. Mit dieser Methode wurden drei Systeme untersucht: 1T-NbSe₂ auf 2H-NbSe₂, Graphen auf1T-NbSe₂/2H-NbSe₂ und CrSBr auf 2H-NbSe₂. Im ersten System führte die √13×√13 Ladungsdichtewelle (CDW) in 1T-NbSe₂ zu lokalisierten Zuständen innerhalb des CDW-Übergitters. Die Kopplung von 1T-NbSe₂ mit metallischem 2H-NbSe₂ bot eine Plattform zur Untersuchung der Konkurrenz zwischen Heisenberg-Kopplung lokaler Momente und Kondo-Kopplung in einem zweidimensionalen System. STM-Messungen ergaben starke Inhomogenitäten der elektronischen Struktur im Nanometerbereich. Diese Inhomogenität ist auf die inkommensurate Stapelung von √13×√13 CDW in 1T-NbSe₂ und √3×√3 CDW in 2H-NbSe₂ zurückzuführen. Das zweite System dieser Arbeit konzentriert sich auf die Entwicklung flacher Bänder durch Übergittertechnik. Durch das Stapeln von Graphen auf 1T-NbSe₂/2H-NbSe₂ mit kontrollierten Verdrehungswinkeln wurden zwei nahezu kommensurate Übergitter - 2×2 und √3×√3 -realisiert, die mit der CDW von 1T-NbSe₂ ausgerichtet sind. Im 2×2-Übergitter blieb die C₃-Rotationssymmetrie erhalten, während im √3×√3-Übergitter eine Streifenphase mitC₂-Rotationssymmetrie auftrat, was auf eine gebrochene Symmetrie und ein abstimmbares elektronisches Verhalten hinweist. Im dritten Teil werden flache Bänder in Systemen mit hochgradig anisotropen Bandstrukturen untersucht, wie am Beispiel des 2D-Magneten CrSBr. In CrSBr führt eine schwache Zwischenschichtkopplung zu dispersiven elektronischen Zuständen entlang eindimensionaler Ketten, die jedoch mit den Ketten lokalisiert sind. Durch die Konstruktion von CrSBr auf 2H-NbSe₂ konnte mit STM die quasi eindimensionale elektronische Struktur im realen Raum mit hoher räumlicher und energetischer Auflösung sichtbar gemacht werden. Darüber hinaus wurde eine Rekonstruktion der elektronischen Bandstruktur von CrSBr beobachtet, die durch Spin-Verkantung im externen Magnetfeld hervorgerufen wird. Diese Arbeit gibt einen grundlegenden Einblick in das Zusammenspiel zwischen elektronischer Struktur, Symmetriebrechung und magnetischer Ordnung in van-der-Waals-Heterostrukturen und stellt einen wichtigen Schritt für die künftige Forschung zur Entstehung und Manipulation von Quantenphänomenen in diesen Systemen dar.

Van derWaals (vdW) heterostructures offer a versatile platform for engineering exotic quantum states of matter. These states arise at the interfaces where layers are weakly coupled by vdW interactions. Scanning tunnelling microscopy (STM) provides a powerful tool to probe these interfaces, offering a microscopic understanding of these exotic states. However, STM requires pristine sample surfaces, often incompatible with conventional polymer-based transfer techniques. The first step of this thesis involved developing a novel assembly method to fabricate clean heterostructures by avoiding direct contact between the polymer and the materials. This approach enables the creation of air-sensitive heterostructures with clean interfaces and surfaces, which is compatible with STM investigations. Using this method, three systems were studied: 1T-NbSe₂ on 2H-NbSe₂, graphene on 1TNbSe₂/ 2H-NbSe₂, and CrSBr on 2H-NbSe₂. In the first system, the √13×√13 charge density wave (CDW) in 1T-NbSe₂ led to localized states within the CDW superlattice. Interfacing 1T-NbSe₂ with metallic 2H-NbSe₂ provided a platform to investigate the competition between Heisenberg coupling of local moments and Kondo coupling in a two-dimensional system. STM measurements revealed high inhomogeneities of electronic structure on the nanometer scale. This inhomogeneities is due to the incommensurate stacking of √13×√13 CDW in 1T-NbSe₂ and √3×√3 CDW in 2H-NbSe₂.The second system of this thesis focuses on engineering flat bands through superlattice engineering. By stacking graphene on 1T-NbSe₂/2H-NbSe₂ with controlled twist angles, two near-commensurate superlattices—2×2 and √3×√3—aligned with the CDWof 1T-NbSe₂ were realized. In the 2×2 superlattice, the C₃ rotational symmetry was preserved, while in the √3×√3 superlattice, a stripe phase with C₂ rotational symmetry emerged, indicating broken symmetry and tunable electronic behaviours. The third part investigates flat bands in systems with highly anisotropic band structures, exemplified by the 2D magnet CrSBr. In CrSBr, weak interlayer coupling results in dispersive electronic states along one-dimensional chains, but localized with the chains. By engineering CrSBr on 2H-NbSe₂, STM visualized the quasi-one-dimensional electronic structure in real space with high spatial and energy resolution. Furthermore, a reconstruction of the electronic band structure of CrSBr induced by spin canting in the external magnetic field was observed. This work provides fundamental insight into the interplay between electronic structure, symmetry breaking, and magnetic ordering in van der Waals heterostructures and presents a key step for future research on the emergence and manipulation of quantum phenomena in these systems.

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