Degradation and lifetime prediction of high-temperature pressure seals for usage in solar thermochemical reactors

Vega Puga, Estefanía; Sattler, Christian; Wießner, Sven

doi:HT031358572

Degradation and lifetime prediction of high-temperature pressure seals for usage in solar thermochemical reactors = Degradierung und Lebensdauerprognose von Hochtemperatur-Druckdichtungen für den Einsatz in solarthermischen Reaktoren

Vega Puga, Estefanía^RWTH*

2025 & 2026

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Estefanía Vega Puga

ImpressumAachen : RWTH Aachen University 2025

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2025

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University 2026

Genehmigende Fakultät
Fak04

Hauptberichter/Gutachter
Sattler, Christian (Thesis advisor)^RWTH* ; Wießner, Sven (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2025-12-02

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2025-10636
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/1023361/files/1023361.pdf

Einrichtungen

Lehrstuhl für Solare Brennstofferzeugung (422810)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
degradation (frei) ; fluoropolymers (frei) ; reactor design (frei) ; solar fuels (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620

Kurzfassung
Die Erzeugung von grünem Wasserstoff durch solarthermochemische Wasserspaltung ist ein vielversprechender Weg zur Dekarbonisierung. Der solarthermochemische Reaktor R2Mx stellt eine innovative Konfiguration mit getrennten Reduktions- und Oxidationszonen und zyklisch betriebenen Redox-Materialstrukturen dar. Diese Trennung erhöht Flexibilität und Skalierbarkeit, stellt aber auch hohe Anforderungen an Dichtungen, die bei Hochtemperatur- und Vakuumbedingungen verwendet werden. Die Integrität dieser Dichtungen ist entscheidender, doch Degradationsverhalten und Lebensdauer polymerbasierten Dichtungsmaterialen in solchen Umgebungen sind noch wenig charakterisiert. In dieser Arbeit werden die Hochtemperatur-Degradationsmechanismen, Versagensmodi und die Leistung von O-Ringen aus Fluorkautschuk (FKM) und Perfluorkautschuk (FFKM) sowie von Polytetrafluorethylen (PTFE)-Wellendichtungen bei Temperaturen zwischen 200 °C und 300 °C untersucht. Trotz ihrer kommerziellen Verfügbarkeit gibt es nur wenige experimentelle Daten über diese Werkstoffe im Langzeiteinsatz bei hohen Temperaturen. Diese Forschungsarbeit schließt jene Lücke durch einen multidisziplinären Ansatz mit mehreren Analysen. Zunächst wurden thermische Simulationen des R2Mx-Prototyps realisiert, um realistische Dichtungsbetriebsbedingungen zu ermitteln. Anschließend wurden beide Dichtungen (O-Ringe und Wellendichtungen) einer längeren thermischen Alterung in Luft unterzogen und in speziell entwickelten Prüfständen getestet, die die Betriebsbedingungen des R2Mx simulieren. Bei den O-Ringen wurde die Degradation anhand chemischer und mechanischer Indikatoren bewertet. Die thermo-oxidative Degradation von FKM erfolgt durch Dehydrofluorierung, und die von FFKM durch Kettenspaltung. Als Kriterium für das Lebensdauerende wurde ein Druckverformungsrest von 75% festgelegt, der mit Leckagen über einem Schwellenwert korreliert und so eine Vorhersage der Lebensdauer per Zeit-Temperatur-Verschiebung ermöglicht. Das Versagen der FKM- und FFKM-O-Ringe trat abrupt auf und wurde bei 200 °C und 8 h/Tag nach 200 bzw. 400 Betriebstagen erwartet. Im Gegensatz dazu wurden PTFE-Lippendichtungen mit unterschiedlichen Wellenoberflächen getestet, wobei der Verschleiß als primärer Degradationfaktor ermittelt wurde. Zwischen 250 °C und 300 °C änderte sich der Verschleißmechanismus von abrasiv über adhäsiv zu thermisch. Als Kriterium für das Lebensdauerende wurde ein Verschleiß von 1% definiert, was einer geschätzten Lebensdauer von 223 bzw. 140 Betriebstagen bei 250 °C bzw. 275 °C entspricht. Im Gegensatz zu den O-Ringen erfolgte das Versagen progressiv mit stetig steigender Leckage. Schließlich wurde ein numerisches Modell entwickelt, um den Einfluss von Leckagen auf den Wirkungsgrad des Reaktors zu bewerten. Während die Wirkungsgradverluste unter konservativen Leckageszenarien gering blieben (< 4%), konnten hohe Leckraten zu Verlusten von bis zu 17% führen. Damit schaffen die Ergebnisse dieser Arbeit eine wissenschaftliche und praktische Grundlage für das Verständnis der Degradationsmechanismen der untersuchten Polymere und für die Vorhersage der Lebensdauer von Hochtemperatur-Dichtungssystemen und unterstützt damit den zuverlässigen und effizienten Betrieb fortschrittlicher solarthermischer Reaktoren.

Green hydrogen production via solar thermochemical water splitting presents a promising pathway towards the decarbonisation of energy systems. Among the emerging technologies, the R2Mx solar thermochemical reactor, introduces a novel configuration with separated reduction and oxidation zones and movable redox material assemblies (RMAs). This separation enables greater process flexibility and scalability potential but also imposes demanding requirements on sealing components operating under high-temperature and vacuum conditions. Ensuring the functional integrity of these seals is critical, yet the degradation behaviour and service lifetime of polymerbased sealing materials in such environments remain poorly characterised. This work investigates the high-temperature degradation mechanisms, failure modes, and performance of fluoroelastomer (FKM) and perfluoroelastomer (FFKM) O-rings, as well as polytetrafluoroethylene (PTFE) rod seals, at temperatures between 200 °C and 300 °C. Despite their commercial availability, limited experimental data exists on these materials under prolonged use at high temperatures. This research addresses this gap through a multidisciplinary approach combining several analyses. First, finite element thermal simulations of the R2Mx prototype were used to estimate realistic operational conditions for the seals. Subsequently, both sealing materials (O-rings and rod seals) were subjected to long-term thermal ageing in air and tested in custom-built test rigs that replicate the R2Mx’s operational conditions. For O-rings, degradation was assessed through multiple chemical and mechanical degradation indicators. The thermo-oxidative degradation of FKM arises from thermally induced dehydrofluorination while FFKM’s degradation is driven by chain scission. A 75% compression set was identified as the end-of-life criterion, correlating well with leakage beyond a threshold value, enabling service lifetime predictions via time-temperature superposition. Failure of FKM and FFKM O-rings was found to occur abruptly and is predicted to arise after 220 and 400 operational days, respectively, at 200 °C under an 8-h daily operation scenario. On the other hand, PTFE lip seals were tested using different rods’ surface finishes and concluded that wear is the primary degradation factor across all conditions. Furthermore, the wear mechanism transitioned from abrasive to adhesive and finally thermally driven failure between 250 °C and 300 °C. A 1% wear was defined as end-of-life criterion, with corresponding lifetime estimates of 220 and 140 operational days at 250 °C and 275 °C, respectively. Unlike O-rings, rod seals exhibited progressive failure, marked by a steady increase in leakage over time. Finally, a numerical model was developed to assess the impact of leakage on the reactor’s solar-to-fuel efficiency. While efficiency losses remained minor (< 4%) under conservative leakage scenarios, high leakage rates could result in up to 17% efficiency reduction. This work establishes a scientific and practical foundation for understanding the degradation mechanisms of the studied polymers and predicting service lives of high-temperature sealing systems, supporting reliable and efficient operation of advanced solar thermochemical reactors.

OpenAccess:
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