Tellurium nanowire field-effect transistors for high-performance aqueous sensing: from green synthesis to interfacial engineering

Cui, Heping; Knoch, Joachim; Ingebrandt, Sven

doi:HT031496653

Tellurium nanowire field-effect transistors for high-performance aqueous sensing: from green synthesis to interfacial engineering

Cui, Heping^RWTH*

2026

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Heping Cui, M. Eng.

ImpressumAachen : RWTH Aachen University 2026

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2026

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak06

Hauptberichter/Gutachter
Ingebrandt, Sven (Thesis advisor)^RWTH* ; Knoch, Joachim (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2026-04-27

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2026-05616
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/1036624/files/1036624.pdf

Einrichtungen

Lehrstuhl für Mikro- und Nanosysteme und Institut für Werkstoffe der Elektrotechnik (612510)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
field-effect transistors (frei) ; nanotechnology (frei) ; semiconducting nanowires (frei) ; sensors (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 621.3

Kurzfassung
In modernen Anwendungen wie der biomedizinischen Diagnostik, der Umweltüberwachung und der bioelektronischen Systemen werden heutzutage mehr und mehr hochempfindliche Sensoren benötigt. Konventionelle siliziumbasierte ionensensitive Feldeffekttransistoren (ISFETs) zeigen dabei jedoch häufig eine unzureichende Empfindlichkeit, eine Instabilität in wässrigen Umgebungen sowie ausgeprägte Hystereseeffekte, was ihre praktische Anwendbarkeit erheblich einschränkt. Um diese Herausforderungen anzugehen und um den Anforderungen zukünftiger nanoelektronischer und bioelektronischer Sensorplattformen gerecht zu werden, wird die Entwicklung neuartiger nanoskaliger Halbleiter-FETs immer wichtiger. In dieser Arbeit wurde ein neuartiges Konzept von der Fertigung bis zur Sensoranwendung für FETs auf Basis von Tellur-Nanodrähten (TeNWs) etabliert, das die Nanodrahtsynthese, die waferbasierte Chip-Fabrikation, die Bauelementcharakterisierung und die Untersuchung der zugrunde liegenden Mechanismen des elektrischen Verhaltens und der Grenzflächeneffekte umfasst. Ultradünne, gleichmäßig dicke und hochkristalline TeNWs mit Durchmessern von nur 8-11 nm wurden mittels eines umweltfreundlichen, hydrothermalen Syntheseverfahrens bei niedrigen Temperaturen hergestellt und als Nanodrahtnetzwerke per Spin-coating und Lift-off in den Herstellungsprozess der Mikroelektrodenarray-Chips integriert. Die daraus resultierenden Bauelemente zeigten reproduzierbare ohmsche Kontakte zu Gold sowie eine sehr gute Langzeitstabilität an Luft. Die hergestellten TeNW-FETs wiesen ein intrinsisches p-Typ-Verhalten auf und ermöglichten eine systematische Untersuchung der dem Hystereseverhalten zugrunde liegenden Mechanismen. Dabei wurde die Hysterese im rückseitig gesteuerten Betrieb hauptsächlich mit Ladungstrapping/-detrapping an der TeNW/Dielektrikum-Grenzfläche sowie mit einer langsamen dielektrischen Antwort im Gate-Dielektrikum in Verbindung gebracht. Im Gegensatz dazu wurde die Hysterese in flüssigkeitsgesteuerten Bauelementen primär durch die Dynamik der elektrischen Doppelschicht sowie durch elektrolytbezogene Ionenadsorptions- und -desorptionsprozesse an der Grenzfläche bestimmt. Die Stärke der Hystereseeffekte konnte durch die Auslesegeschwindigkeit (sweep-rate), den Gate-Spannungsbereich, die Nanodrahtdichte, die Oberflächenpassivierung sowie die Elektrolytzusammensetzung kontrolliert werden. Besonders hervorzuheben ist dabei, dass die Bauelemente in reinen NaCl- und KCl-Elektrolyten ein vollständig reversibles, konzentrationsabhängiges Hystereseverhalten zeigten, wobei der On-State-Strom wiederherstellbar war und eine robuste Gate-Modulation erhalten blieb. Demgegenüber führten Phosphatpufferlösungen (PBS) zu irreversibler Hysterese und nur teilweise wiederherstellbaren On-State-Strömen, was auf starke Adsorption der Lösungsbestandteile an der TeNW-Oberfläche zurückgeführt wurde. Durch die prozesstechnische Integration einer dünnen SiO₂-Passivierungsschicht konnte die elektrolytinduzierte Hysterese stark reduziert und der stabile Betrieb der Bauelemente auch über verschiedene PBS-Konzentrationen hinweg verbessert werden. Zur weiteren Optimierung und Stabilisierung des Betriebs der TeNW-Transistoren in PBS Lösungen wurden isolierende Graphenoxid-(GO)-Schichten eingeführt, wodurch eine van-der-Waals Grenzfläche dieser 2D-Dielektrika mit den TeNW Oberflächen gebildet wurde. Diese van-der-Waals Integration ermöglichte sehr gute ISFET-Arrays mit deutlich verbessertem p-Typ Verhalten. Die elektrischen Eigenschaften übertrafen im Vergleich die TeNW-ISFETs mit direktem Elektrolytkontakt und die ISFETs mit amorpher SiO₂-Passivierung deutlich. Die optimierten TeNW/GO-ISFETs zeigten eine stark reduzierte Hysterese von nur noch 0,03 V, eine erhöhte Stabilität in physiologischen Elektrolyten sowie eine reversible pH-Empfindlichkeit (apparent sensitivity) von bis zu 290 mV/pH, welche das theoretische Nernst-Kriterium für maximale Sensitivität von pH-Sensoren deutlich überschreitet. Dieses bemerkenswerte Verhalten kann durch kapazitive Verstärkungs- und Grenzflächenkopplungseffekte erklärt werden, das über eine klassische Site-Binding-Beschreibung einer oxidischen Grenzfläche hinausgeht. Insgesamt etabliert diese Dissertation die TeNW-basierte Nanoelektronik als eine skalierbare, hochleistungsfähige Plattform für Sensoren der nächsten Generation und liefert grundlegende Erkenntnisse zu eindimensionalen van-der-Waals-Halbleitern, Halbleiter-Elektrolyt-Grenzflächen, sowie zur Funktionalität von van-der-Waals-Grenzflächen. Damit eröffnet sie einen vielversprechenden Weg hin zu fortschrittlichen bioelektronischen und diagnostischen Technologien.

High-performance sensors are in increasing demand for modern applications such as biomedical diagnostics, environmental monitoring, and bioelectronic systems. However, conventional silicon ion-sensitive field-effect transistors (ISFETs) often suffer from insufficient sensitivity, instability in aqueous environments, and pronounced hysteresis effects, which significantly limit their practical applications. To address these issues, the development of new nanoscale semiconductor FETs is crucial to meet the demands of future nanoelectronic and bioelectronic sensors. In this work, a fabrication-to-sensing framework for tellurium nanowire (TeNW)-based FETs was established, encompassing nanowire synthesis, wafer-based chip fabrication, device characterization, and mechanistic investigation of electrical behavior and interfacial effects. Ultrathin, uniform, and highly-crystalline TeNWs with diameters of 8–11 nm were synthesized using a green, low-temperature hydrothermal route and integrated into microelectrode-array chips as spin-coated nanowire networks patterned via lift-off. The resulting devices exhibited reproducible Ohmic contacts to gold and good long-term stability in air. The fabricated TeNW FETs exhibited intrinsic p-type behavior and enabled systematic investigation of the mechanisms underlying hysteresis. In back-gated operation, hysteresis was mainly associated with interfacial charge trapping and slow dielectric response, whereas liquid-gated hysteresis was primarily governed by electric-double-layer dynamics and electrolyte-related interfacial ion adsorption/desorption. The hysteresis amplitude was tunable by the sweep rate, gate-bias range, nanowire density, surface passivation, and electrolyte composition. Notably, devices operating in NaCl and KCl electrolytes exhibited fully reversible, concentration-dependent hysteresis behavior, with a recoverable on-state current and a robust gating response. In contrast, phosphate-buffered saline (PBS) induced irreversible hysteresis and only partially recoverable on-state current, which was attributed to strong adsorption of solution components on the TeNW surface. The introduction of a thin SiO₂ passivation layer during device processing effectively reduced electrolyte-induced hysteresis and improved device stability across a range of PBS concentrations. To further optimize and stabilize electrolyte-gated TeNW transistors operation in PBS, insulating graphene oxide (GO) layers were introduced, forming a van der Waals dielectric interface with TeNWs. This van der Waals integration enabled high-performance ISFET arrays, which exhibited significantly improved p-type field-effect characteristics, clearly outperforming TeNW ISFETs with direct electrolyte contact and those passivated by amorphous silicon dioxide (SiO2). The resulting TeNW/GO ISFETs demonstrated greatly reduced hysteresis down to 0.03 V, increased stability in physiological electrolytes, and reversible apparent pH sensitivity of up to 290 mV/pH, substantially exceeding the theoretical Nernst limit for pH sensing. This remarkable behavior is attributed to capacitive amplification and interfacial coupling effects that go beyond a classical site-binding description of an oxidic interface. Taken together, this dissertation establishes TeNW-based nanoelectronics as a scalable, high-performance platform for next-generation sensors and provides fundamental insights into one-dimensional van der Waals semiconductors, semiconductor-electrolyte interfaces, and van der Waals interfacial functionality. These findings open a promising route toward advanced bioelectronic and diagnostic technologies.

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