Cost-reduced and sustainable interconnects and their coatings for solid oxide cells

Hilger, Martin; Menzler, Norbert Heribert; Mayer, Joachim

doi:10.18154/RWTH-2026-07685

Cost-reduced and sustainable interconnects and their coatings for solid oxide cells = Konstenreduzierte und nachhaltige Interkonnektoren und deren Beschichtungen für Festoxidzellen

Hilger, Martin^RWTH*

2026

VerantwortlichkeitsangabeMartin Hilger

ImpressumJülich : Forschungszentrum Jülich GmbH, Zentralbibliothek, Verlag 2026

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen

ISBN978-3-95806-989-3

ReiheSchriften des Forschungszentrums Jülich. Reihe Energie & Umwelt = Energy & environment ; 732

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2026

Druckausgabe: 2026. - Onlineausgabe: 2026. - Auch veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak05

Hauptberichter/Gutachter
Menzler, Norbert Heribert (Thesis advisor)^RWTH* ; Mayer, Joachim (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2026-06-23

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2026-07685
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/1040092/files/1040092.pdf

Einrichtungen

Projekte

NOUVEAU - NOVEL ELECTRODE COATINGS AND INTERCONNECT FOR SUSTAINABLE AND REUSABLE SOEC (101058784) (101058784)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
electrophoretic deposition (frei) ; interconnects (frei) ; life cycle assessment (frei) ; protective coatings (frei) ; solid oxide cells (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620

Kurzfassung
Auf dem Weg hin zu einem treibhausgasneutralen Energie- und Wirtschaftssystem spielt der Umstieg auf erneuerbare Energietechnologien eine zentrale Rolle. Wasserstoff ist dabei sowohl als Energieträger als auch als chemischer Reaktant unerlässlich. Ein Schlüsselpfad ist die Elektrolyse von Wasser unter Nutzung regenerativer Energiequellen. Aufgrund ihrer hohen Effizienz stellen Festoxidzellen (Solid oxide cells, SOCs) eine besonders attraktive Technologie dar. Gleichzeitig begrenzen hohe Betriebstemperaturen die Werkstoffauswahl und belasten Komponenten stark. Zusammen mit der bislang gegenüber anderen Elektrolyseurtechnologien eingeschränkten Wettbewerbsfähigkeit ist dies ein zentraler Grund für die noch ausbleibende großindustrielle Umsetzung. Eine wesentliche Rolle spielen dabei die Stahlkomponenten, insbesondere der Interkonnektor, die einen Hauptanteil am Materialeinsatz und an den Kosten trägt. Die vorliegende Arbeit setzte im Rahmen des EU-finanzierten NOUVEAU-Projekts an dieser Stelle an und zielte darauf ab, Interkonnektoren in Richtung geringerer Kosten und gesteigerter Nachhaltigkeit weiterzuentwickeln. Im Fokus standen sowohl der Interkonnektor-Stahl als auch die erforderlichen Schutzschichten. Neben der Verringerung der Stahloxidation ist insbesondere die Rückhaltung volatiler Cr(VI)-Spezies relevant, da diese luftseitig zu einer erheblichen Degradation der Elektrode führen (Cr-Vergiftung). Ausgehend vom Stand der Technik und der in Jülich etablierten Referenz wurden drei Strategien verfolgt: (i) die Ermöglichung dünnwandiger Interkonnektor-Designs durch schonende Beschichtungsverfahren, (ii) die Verringerung der Schutzschichtdicke bei equivalenter Schutzwirkung und (iii) die Nutzung preisgünstiger und umweltfreundlicher Materialien, darunter konventionelle Stähle und Co-freie Beschichtungswerkstoffe. Die Arbeit adressierte diese Ziele prozessseitig durch die Entwicklung und den Vergleich geeigneter Beschichtungsverfahren und materialseitig durch die Untersuchung alternativer Stähle und Spinell-Zusammensetzungen. Als Benchmark diente das in Jülich etablierte System einer Beschichtung des Spinells MnCo1.9Fe0.1O4 (MCF), aufgebracht mittels atmosphärischem Plasmaspritzen (APS) auf Crofer22APU bzw. Crofer22H. Ergänzend wurde das bereits etablierte suspensionsbasierte Nasspulverspritzen (Wet powder spraying, WPS) weitergeführt. Als weitere skalierbare und ressourcenschonende Alternative wurde die elektrophoretische Abscheidung (Electrophoretic deposition, EPD) einbezogen, entwickelt und systematisch gegen APS und WPS abgeglichen. Die EPD-Prozessentwicklung erfolgte zunächst auf Basis der Referenzkombination und wurde anschließend auf den konventionellen ferritischen Stahl AISI430 sowie auf den Co-freien Spinell CuMn1.8Ni0.2O4 (CMN) übertragen. Zur Einstellung kontinuierlicher Schichten mit dichten beziehungsweise geschlossenporösen Mikrostrukturen wurden ein- und zweistufige Wärmebehandlungs-routen untersucht, wobei bei den zweistufigen Programmen der erste Schritt inivreduzierender Atmosphäre durchgeführt wurde. Ziel war es, den finalen oxidierenden Schritt in die Stack-Fügung zu integrieren und die Prozessführung dadurch in bestehende Fertigungsketten einbetten zu können. Dabei wurden auch Randbedingungen für die Anwendung adressiert, darunter die Beschichtung von Gasverteilerstrukturen, die Kompatibilität zu angrenzenden Glaslotdichtungen sowie die Aufrechterhaltung der Schutzwirkung über die Prozesskette und den anschließenden SOC-Betrieb. Die Bewertung erfolgte über qualitative und quantitative Untersuchungen zu Cr-Verdampfung, Korrosionsverhalten und elektrischen Eigenschaften. Zwei Auslagerungsstudien (bis 500 h bzw. 3000 h) ermöglichten den Vergleich von EPD mit WPS und APS. Dabei zeigte sich, dass die Co-freie CMN-Variante unter den betrachteten Bedingungen bei 800°C eine deutlich geringere Schutzwirkung als MCF aufweist. Für AISI430 erwies sich die Ausbildung einer kontinuierlichen, isolierenden SiO2-Schicht an der Stahloberfläche als wesentliche Einschränkung, die zu einer deutlich schlechteren elektrischen Leistung gegenüber Crofer-Stählen führt. Demgegenüber zeigten insbesondere zweistufig behandelte MCF-EPD-Beschichtungen sehr gute Schutz- und Integritätseigenschaften und schnitten im Literaturvergleich wettbewerbsfähig ab. WPS zeigte eine ähnliche Schutzwirkung und setzte sich gemeinsam mit EPD von der APS-Referenz ab. In der gleichmäßigen Beschichtung realer Gasverteilergeometrien wurde EPD als besonders geeignet herausgestellt, da der line-of-sight-Effekt von APS und in Teilen auch von WPS deutlich reduziert ist. Die optimierten MCF-EPD-Beschichtungen wurden zudem auf Stack-Komponenten übertragen. Die grundlegende Funktionsfähigkeit eines SOFC-Stack-Laufs wurde anhand von i/V-Kennlinien demonstriert. Für eine belastbare Technologieauswahl wurde die rein technische Perspektive um eine ökologische Bewertung ergänzt. APS, WPS und EPD wurden entlang ihrer Prozessketten bis zur einsatzbereiten beschichteten Komponente in einer Lebenszyklusanalyse verglichen. Dabei ergab sich ein klarer Vorteil der suspensionsbasierten Verfahren gegenüber APS, unter anderem hinsichtlich Treibhausgasemissionen und Versauerungspotenzial. Besonders deutlich war der Effekt für EPD, das im betrachteten Szenario den Verbrauch metallischer und mineralischer Rohstoffe gegenüber APS um etwa den Faktor 40 reduzierte. Ausschlaggebend dafür sind deutlich geringere Schichtdicken und eine hohe Materialeffizienz in der Abscheidung. Insgesamt konnte die Arbeit zeigen, dass sich die Interkonnektor-Komponente als wesentlicher SOC-Kostentreiber durch kombinierte prozess- und materialseitige Strategien gezielt adressieren lässt. Suspensionsbasierte Beschichtungsverfahren wurden als technisch effektiv und ökologisch vorteilhaft herausgearbeitet, wobei EPD als besonders vielversprechende Option hervorsticht. Gleichzeitig wurden unter den betrachteten Bedingungen zentrale Schwachstellen Co-freier Spinelle und konventioneller Stähle identifiziert und Ansatzpunkte für die weitere Entwicklung aufgezeigt.

Transitioning towards greenhouse-gas-neutral energy systems and economies relies critically on renewable energy technologies. Hydrogen is indispensable both as an energy carrier and as a chemical reactant, and water electrolysis powered by renewable sources is a key pathway. Due to their high efficiency, solid oxide cells (SOCs) are a particularly attractive technology. At the same time, the high operating temperatures restrict material choices and impose severe impact on components. Together with the still limited competitiveness compared with other electrolyzer technologies, this is a central reason why large-scale industrial deployment was not achieved yet. Steel components play a major role in this context, especially the interconnect, which accounts for a substantial share of material use and cost. Within the EU-funded project NOUVEAU, this work targeted the development of interconnect concepts towards lower costs and improved sustainability. The focus was on both the interconnect steel and the required protective coatings. Beyond mitigating steel oxidation, suppressing the release of volatile Cr(VI) species is essential, as these cause severe degradation of the air electrode (Cr poisoning). Based on the state of the art and the reference system established in Jülich, three strategies were pursued: (i) enabling thin-sheet interconnect designs by employing non-destructive coating methods, (ii) reducing coating thickness while maintaining protectivity, and (iii) using lower-cost and more environmentally friendly materials, including conventional steels and Co-free coating compositions. These goals were addressed on the process side through the development and comparison of coating technologies and on the materials side through the evaluation of alternative steels and spinel compositions. The benchmark was the established Jülich system, a MnCo1.9Fe0.1O4 (MCF) spinel coating applied by atmospheric plasma spraying (APS) on Crofer22APU or Crofer22H. In parallel, the established suspension-based wet powder spraying (WPS) route was continued. As a further scalable and resource-efficient alternative, electrophoretic deposition (EPD) was involved, developed, and systematically benchmarked against APS and WPS. EPD process development started from the reference combination and was subsequently transferred to the conventional ferritic steel AISI430 and to the Co-free spinel CuMn1.8Ni0.2O4 (CMN). To obtain continuous layers with dense or closed-porous microstructures, single-step and two-step heat-treatment routes were investigated, with the first step of the two-step schedules conducted in a reducing atmosphere. The aim was to integrate the final oxidizing step into stack joining and thereby embed the process chain into established manufacturing flows. Application-related boundary conditions were addressed, including coating of flow-field geometries, compatibility with adjacent glass sealants, and maintaining protective functionality across the process chain and subsequent SOC operation. Performance was evaluated through qualitative and quantitative investigations of chromium evaporation, corrosion behavior, and electrical properties. Two exposure studies (up to 500 h and 3000 h) enabled comparisons between EPD, WPS, and APS. Under the investigated conditions at 800°C, the Co-free CMN variant exhibited markedly lower protectivity than MCF. For AISI430, the formation of a continuous, insulating SiO2 layer at the steel surface proved to be a key limitation, resulting in substantially poorer electrical performance than for Crofer steels. In contrast, two-step treated MCF-EPD coatings showed exceptional protection and integrity and were competitive with the literature. WPS provided a similar protective effect and, together with EPD, outperformed the APS reference. For uniform coating of real gas-distributor geometries, EPD proved particularly suitable, as the line-of-sight limitation of APS – and to some extent WPS – was significantly reduced. The optimized MCF-EPD coatings were also transferred to stack components, and basic SOFC stack functionality was demonstrated by i/V characteristics. For a robust technology selection, the technical assessment was complemented by an ecological perspective. APS, WPS, and EPD were compared along their process chains up to an application-ready coated component using life cycle assessment. Suspension-based routes showed clear advantages over APS, including reduced greenhouse-gas emissions and acidification potential. The strongest effect was observed for EPD, which reduced minerals and metals consumption by about a factor of 40 compared with APS in the considered scenario. This is primarily driven by much lower coating thicknesses and enhanced material efficiency during deposition. Overall, this work demonstrates that the interconnect, as a major cost driver for SOCs, can be addressed effectively through combined process- and materials-based strategies. Suspension-based coating technologies were identified as both technically effective and environmentally favorable, with EPD emerging as a particularly promising option. At the same time, key limitations of Co-free spinels and conventional steels under the investigated conditions were identified, and directions for further development were outlined.

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