Development of a relativistic full-potential first-principles multiple scattering Green function method applied to complex magnetic textures of nano structures at surfaces

Bauer, David Siegfried Georg; Blügel, Stefan

doi:1866-1807

Development of a relativistic full-potential first-principles multiple scattering Green function method applied to complex magnetic textures of nano structures at surfaces = Entwicklung einer relativistischen ab-initio Greenfunktionsmethode für nicht-sphärische Potentiale und deren Anwendung auf den komplexen Magnetismus von Nanostrukturen auf Oberflächen

Bauer, David Siegfried Georg (Author)

2013 & 2014

VerantwortlichkeitsangabeDavid Siegfried Georg Bauer

ImpressumJülich : Forschungszentrum Jülich, Zentralbibliothek 2013

Umfang193 S. : Ill., graph. Darst.

ReiheSchriften des Forschungszentrums Jülich : Reihe Schlüsseltechnologien ; 79

Zugl.: Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2013

Druckausgabe: 2013. - Onlineausgabe: 2014

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Blügel, Stefan (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2013-06-10

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-opus-49258
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/229375/files/4925.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
KKR-Methode (Genormte SW) ; Magnetismus (Genormte SW) ; Oberflächenphysik (Genormte SW) ; Physik (frei) ; Dzyaloshinskii-Moriya (frei) ; Spinbahnwechselwirkung (frei) ; spin-orbit coupling (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530
pacs: 75.30.Hx * 31.15.A- * 73.20.-r

Kurzfassung
In dieser Arbeit wird der komplexe Magnetismus von Nanostrukturen in Festkörpern und auf Oberflächen untersucht, der durch ein Zusammenspiel zwischen Austausch- und Spin-Bahn Wechselwirkung hervorgerufen wird. Motiviert werden diese Untersuchungen durch Experimente an dünnen magnetischen Schichten auf metallischen Oberflächen mit starker Spin-Bahn Wechselwirkung, bei denen magnetische Strukturen mit einem vordefinierten Rotationssinn gefunden wurden. Speziell in Eisen-Monolagen auf einer Ir(111) Oberfläche wurden kürzlich neuartige magnetische Strukturen, sogenannte Nanoskyrmionen, beobachtet. Diese Arbeit erweitert die Untersuchung der Monolagen auf finite magnetische Systeme. Es wird erwartet, dass sich durch quantenmechanische Effekte besonders die magnetischen Wechselwirkungen der Randatome stark ändert. Dies wird am Beispiel von Eisen-Nanoinseln auf einer Ir(111) Oberfläche diskutiert. Um diese Systeme akkurat zu beschreiben, wurde ein neuartiger ab-initio all-electron Dichtefunktionaltheoriecode, KKRimp, entwickelt, welcher auf der Korringa-Kohn-Rostoker (KKR) Greenfunktionsmethode beruht. Hierzu war es erforderlich, eine nicht-sphärische Behandlung des Potentials der einzelnen Zellen, ein Lösungsverfahren der relativistischen quantenmechanischen Gleichungen sowie eine Relaxationsmethode für Defektatome zu vereinen. Relativistische Phänomene werden durch eine Kombination der skalar-relativistischen Approximation mit einem Spin-Bahn-Wechselwirkungsterm approximiert. Hierzu musste ein neuartiges Lösungsverfahren implementiert werden, um die relativistischen quantenmechanischen Gleichungen für das nicht-sphärische Streuproblem auf der Basis der Lippmann-Schwinger Integralgleichung zu lösen. Dies erfordert eine explizite Behandlung der sogenannten Rechts- und Linkslösung des Single-Site-Problems. Zuerst wurde untersucht, inwieweit sich die magnetische Struktur einer Eisen-Monolage anhand eines komplexen klassischen Modellhamiltonian beschreiben lässt. Es wurde gezeigt, dass die durch diesen Modellhamiltonian bestimmte magnetische Struktur mit experimentellen Messungen übereinstimmt. Zusätzlich wurde mit dem neu entwickelten KKRimp-Code die magnetische Struktur von finiten 19-atomigen Eisen-Nanoinseln sowie der Einfluss von strukturellen Relaxationen untersucht. Hier stellt sich heraus, dass diese magnetischen Strukturen stark von einem relativistischen interatomaren chiralen Wechselwirkungsterm, der sogenannten Dzyaloshinskii-Moriya Wechselwirkung, dominiert werden. Um die gefundenen Spinstrukturen zu erklären, wurden zusätzliche Modelrechnungen durchgeführt. Hier stellte sich heraus, dass höhere Wechselwirkungsterme, wie z.B. die Vier-Spin-Wechselwirkung, nicht zu vernachlässigen sind und in Modelrechnungen mit berücksichtigt werden müssen. In diesen Systemen hat sich die Kombination aus Modell- und quantenmechanischen Rechnungen als essenziell herausgestellt um deren komplexes Verhalten zu verstehen.

This thesis is concerned with the quantum mechanical investigation of a novel class of magnetic phenomena in atomic- and nanoscale-sized systems deposited on surfaces or embedded in bulk materials that result from a competition between the exchange and the relativistic spin-orbit interactions. The thesis is motivated by the observation of novel spin-textures of one- and two-dimensional periodicity of nanoscale pitch length exhibiting a unique winding sense observed in ultra-thin magnetic films on nonmagnetic metallic substrates with a large spin-orbit interaction. The goal is to extend this field to magnetic clusters and nano-structures of finite size in order to investigate in how far the size of the cluster and the atoms at the edge of the cluster or ribbon that are particular susceptible to relativistic effects change the balance between different interactions and thus lead to new magnetic phenomena. As an example, the challenging problem of Fe nano-islands on Ir(111) is addressed in detail as for an Fe monolayer on Ir(111) a magnetic nanoskyrmion lattice was observed as magnetic structure. To achieve this goal a new first-principles all-electron electronic structure code based on density functional theory was developed. The method of choice is the Korringa- Kohn-Rostoker (KKR) impurity Green function method, resorting on a multiple scattering approach. This method has been conceptually further advanced to combine the neglect of any shape approximation to the full potential, with the treatment of non-collinear magnetism, of the spin-orbit interaction, as well as of the structural relaxation together with the perfect embedding of a finite size magnetic cluster of atoms into a surface or a bulk environment. For this purpose the formalism makes use of an expansion of the Green function involving explicitly left- and right-hand side scattering solutions. Relativistic effects are treated via the scalar-relativistic approximation and a spin-orbit coupling term treated self-consistently. This required the development of a new algorithm to solve the relativistic quantum mechanical scattering problem for a single atom with a non-spherical potential formulated in terms of the Lippmann-Schwinger integral equation. Prior to the investigation of the Fe nano-islands, the magnetic structure of an Fe monolayer is studied using atomistic spin-dynamics on the basis of a classical model Hamiltonian, which uses realistic coupling parameters obtained from first principles. It is shown that this method is capable to find the experimentally determined magnetic structure. The magnetic structures of Fe nano-islands on Ir(111) are determined applying the new KKR code. The consequence of the structural relaxation on the magnetism is discussed. It is shown that for a 19-atom Fe island a manifestly non-collinear magnetic structure is formed, which is strongly influenced by a relativistic chiral inter- atomic exchange interaction term known as the Dzyaloshinskii-Moriya interaction. Model calculations using the atomistic spin-dynamics method with realistic coupling parameters, harvested from ab initio calculations, are carried out to gain a better understanding. The 4-spin interaction, a higher order exchange interaction term, has been essential to explain the magnetic structure. The combination of ab initio and model calculations establishes a success approach for the understanding of complex magnetism in finite nano-structures.

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