Strukturelle und magnetische Eigenschaften der Cu-Divanadate sowie verwandter, niedrigdimensionaler Verbindungen

Pommer, Jens; Güntherodt, Gernot

doi:540

Strukturelle und magnetische Eigenschaften der Cu-Divanadate sowie verwandter, niedrigdimensionaler Verbindungen

Pommer, Jens (Author)

2002 & 2003

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Jens Pommer

ImpressumAachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University 2002

UmfangVIII, 163 S. : zahlr. graph. Darst.

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2002

Prüfungsjahr: 2002. - Publikationsjahr: 2003

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Güntherodt, Gernot (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2002-05-03

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-opus-5404
DOI: 10.18154/RWTH-CONV-120651
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/58819/files/58819.pdf

Einrichtungen

Fakultät für Mathematik, Informatik und Naturwissenschaften (100000)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Physik (frei) ; Niedrigdimensionale Spinsysteme (frei) ; Übergangsmetalloxide (frei) ; Magnetismus (frei) ; Struktur (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Präparation, den strukturellen und den magnetischen Eigenschaften der Kupfer-Divanadate CuxV2O5+x (x = 1, 2, 3 und 5) und dem Kalium-Kupfer-Oxovanadate KCu5-xMgxV2O13 (x = 0; 1; 1,25 und 1,5). In diesen Vanadaten bilden die magnetischen Cu2+-Ionen (S=1/2) unterschiedliche eindimensionale Cu-Ketten bzw. zweidimensionale Cu-Netze aus. Die Arbeiten wurden von der Suche nach neuartigen niedrigdimensionalen Spinsystemen sowie der Erforschung des Einflusses unterschiedlicher Cu-Topologien bzw. Cu-O-Koordinationen auf die magnetischen Eigenschaften motiviert. In CuV2O6 sind die Cu-Ionen in Ketten angeordnet. Die magnetischen Messungen zeigen, dass diese Verbindung als quasieindimensionale, isotrope S=1/2-Heisenbergverbindung mit starker Zwischenkettenkopplung beschrieben werden kann. Strukturelle Untersuchungen weisen nach, dass Cu2-yZnyV2O7 in Abhängigkeit der Zn-Substitution in zwei Phasen strukturiert. In der alpha-Phase (y < 0,15) sowie in der beta-Phase (y > 0,15) bilden die Cu2+-Ionen Spinketten. Die lokale Cu-O-Koordination in den beiden Verbindungen ist jedoch unterschiedlich. Dies führt zu unterschiedlichen magnetischen Eigenschaften. Die Verbindungen der beta-Phase lassen sich ähnlich wie das CuV2O6 als Heisenbergkette beschreiben. In alpha-Cu2-yZnyV2O7 dagegen tritt aufgrund der geringen Symmetrie der lokalen Sauerstoffumgebung der Cu-Spins starker DM-Wechselwirkung auf, die eine Verkantung des antiferromagnetischen Spinsystems bewirkt. In Cu3V2O8 und Cu5V2O10 bilden die Cu-Spins komplexe zweidimensionale Netzwerke aus.Die magnetischen Messungen an diesen Cu-Divanadaten weisen auf eine starke Spin-Frustration in diesen Verbindungen hin. Für Cu3V2O8 lässt eine beobachtete Änderung der Curie-Konstanten als Funktion der Temperatur vermuten, dass das System der Frustration durch die Bildung von Cu3-Trimeren entgegenwirkt. In KCu5V3O13 sowie in KCu4MgV3O13 bilden die Cu-Ionen Leitern aus Cu4-Tetraedern und/oder Cu3-Dreiecken. Die Leitern sind also aus Cu-Geometrien zusammengesetzt, die an sich bereits frustrierte magnetische Wechselwirkungen implizieren. Tatsächlich ist der Frustrationsparameter f = 21 für KCu5V3O13 ein Indiz für die starke geometrische Frustration in diesem System. Die umfangreichen magnetischen Messungen lassen vermuten, dass der starken Frustration durch die Bildung teilweiser oder vollständig kompensierter Spin-Konfigurationen entgegengewirkt wird. Eine vollständige Dimerisierung des Systems findet jedoch nicht statt. Als Grundzustand des Systems wird die Koexitenz eines klassischen, antiferromagnetisch geordneten Zustand mit einem quantenmagnetisch, ungeordneten Zustand diskutiert.

The subject of this thesis is the preparation, the structural and magnetic properties of copper-divanadate CuxV2O5+x (x = 1, 2, 3 and 5) and K-Cu-Oxo-vanadate KCu5-xMgxV2O13 (x = 0; 1; 1,25 and 1,5). In these vanadates the magnetic Cu2+ ions (S=1/2) forms different one dimensional chains and two dimensional networks. Thus, the research was motivated by the search of new low-dimensional spin systems and the research of the influence of different Cu-topology or Cu-O-coordination on the magnetic behaviour. The Cu ions in CuV2O6 are ordered in chains. Magnetic measurements shows, that this compound could be described as quasi-one dimensional, isotropic S=1/2-Heisenberg chain with strong inter-chain coupling. In dependence on the Zn-substitution, Cu2-yZnyV2O7 crystallizes in two different phases (y < 0,15: alpha-Phase; y > 0,15: beta-Phase) This was proved through structural investigations. In both phases the Cu ions form spin chains, but the local Cu-O coordination in both phases is different. This leads to different magnetic behaviour. Similar to CuV2O6 the compounds of the beta-Phase could be described as isotropic Heisenberg chains. But, in alpha-Cu2-yZnyV2O7 Dzyaloshinsky-Moriya intra-chain interaction appears because of the asymmetric of the oxygen surrounding of the Cu ions. The DM-interaction leads to an canting of the antiferromagnetic ordered Cu spins. The Cu spins in Cu3V2O8 and Cu5V2O10 form complex two-dimensional networks. Magnetic measurements show a strong geometrically frustration of the spin systems in this compounds. An observed change of the Curie constant in Cu3V2O8 lead to the supposition, that the system forms Cu3 trimer to compensate the frustration. The Cu ions in KCu5V3O13 and KCu4MgV3O13 form ladders of Cu4-tetrahedra and/or Cu3-triangles. So, these ladders consist of frustrated Cu arrangements. Actually, a large frustration parameter f = 21 characterizes KCu5V3O13 as quasi-1D strongly frustrated system. In this compound the spin system counteracts against the strong frustration by building partial or entire compensate spin configurations. But there is no total dimerization of the system. Probably, the ground state of this system is a coexistence of a classical, antiferromagnetic and a quantummechanical, disordered state.

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