Gast ::
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| 100 | 1 | _ | |0 P:(DE-82)017101 |a Prinz, Dirk |b 0 |
| 245 | _ | _ | |a Die Porenstruktur von Kohlen |c vorgelegt von Dirk Prinz |h online, print |
| 260 | _ | _ | |a Aachen |b Publikationsserver der RWTH Aachen University |c 2004 |
| 300 | _ | _ | |a XIV, 164 S. : graph. Darst. |
| 336 | 7 | _ | |0 PUB:(DE-HGF)11 |2 PUB:(DE-HGF) |a Dissertation / PhD Thesis |b phd |m phd |
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| 502 | _ | _ | |a Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2004 |g Fak05 |o 2004-07-06 |
| 520 | 3 | _ | |a An 10 trockenen und feuchten Kohleproben in einem Reifefenster 0.76%-2.23% VRr aus dem Ruhrkarbon wurden Untersuchungen zur quantitativen Veränderung der Porenstruktur mit der Reife durchgeführt. Die Charakterisierung der Proben erfolgte durch organisch-geochemische und organisch-petrographische Methodiken. Unter Verwendung von SANS- und Gasadsorptionsanalytik wurden Parameter berechnet, die die Porenstruktur in Abhängigkeit von der Reife beschreiben, wie Mikroporenvolumina, Porendurchmesser-verteilungen, Porendurchmessermittelwerte, fraktale Dimension, Gyrationsradien, spezifische Oberflächen (LANGMUIR-, BET-, CI-, fraktale Oberflächen), charakteristische Adsorptionsenergien und Heterogenitätsfaktoren. Zur Ermittlung des Einflusses der Feuchte wurden Proben nach dem ASTM-Verfahren 1402 D befeuchtet. Weiterhin wurde eine Analyse funktionaler Gruppen, beziehungsweise ihrer Bindungen, mittels Fourier-Transformations-Infrarot spektrometrischer Untersuchungen durchgeführt. Darüber hinaus wurden gaschromatographische Untersuchungen an Flözgasproben durchgeführt. Alle Proben zeigten einen CH4-Gehalt > 90 Vol.-%. Darüber hinaus waren in nenneswerten Anteilen CO2, N2, C2H6, und C3H8 nachzuweisen. Die Ergebnisse der Porenstrukturuntersuchungen wurden mit dem „Zwei-Komponenten-Modell” (LARSEN et al. 1985, ROUZAUD et al. 1990) korreliert, dem zur Zeit akzeptierten Modell einer qualitativen Beschreibung der chemischen und physikalischen Veränderungen von Kohlen mit der Reife. Zusammenfassend ergibt sich ein kongruentes Bild hinsichtlich der Ergebnisse dieser Arbeit und dem „Zwei-Komponenten-Modell”. Das „Zwei-Komponenten-Modell” beschreibt die Kohlestruktur als ein makromolekulares Netzwerk kovalent und nicht-kovalent gebundener aromatischer Strukturen, zwischen denen sich durch Physisorption gebundene, gelöste Moleküle befinden, die molekulare Komponente. Es konnte gezeigt werden, dass die entscheidende Entwicklung der Meso- und Makroporenstruktur (> 20 Å) im Reifebereich [ungefähr gleich] 0.7-1.1% VRr durch den Umbau der molekularen Phase bestimmt wird. Dieser Prozess ist im Wesentlichen durch den Verlust funktionaler Sauerstoffgruppen bestimmt. Darüber hinaus konnte nachgewiesen werden, dass Kohlen nur in diesem Reifefenster eine breite Porenverteilung erkennen lassen. Kohlen höherer Reife bis 1.7% VRr weisen eine geringe Meso- und Makroporosität auf, die sich ab 1.7% VRr auf die Makroporosität reduziert. Die zur Meso- und Makroporenstruktur ermittelten spezifischen Oberflächen und fraktalen Dimensionen zeigen einen exponentiellen Abfall mit der Reife und werden durch die berechneten Porendurchmesserverteilungen und Gyrationsradien bestätigt. Die Mikroporositäten (0-20 Å) in Abhängigkeit von der Reife zeigen ein Minimum für trockene Proben bei ca. 1.4% VRr. Feuchte Proben weisen hingegen ein relativ kontinuierliches Ansteigen der Mikroporenvolumina mit der Reife auf. Die Differenz zwischen den Mikroporenvolumina trockener und feuchter Proben liegt in dem Umstand begründet, dass in feuchten Kohlen der Adsorptionsraum durch die Feuchte auf die aromatischen Kristallit-/BSU-Strukturen reduziert ist. Trotz ihres geringen effektiven Durchmessers (2.8 Å) sind Wassermoleküle aufgrund von Clusterbildung nicht in der Lage, in die ultramikroporösen Zwischenräume (< 4 Å) der aromatischen Kristallit-/BSU-Strukturen einzudringen. Deren lineares Anwachsen mit zunehmender Reife konnte mit dem „Simplified Coal Model” von LU et al. (2001) korreliert werden, das ein lineares Anwachsen aromatisch gebundenen Kohlenstoffs mit der Reife vorhersagt. Der Füllungsprozess der Porenstruktur mit Wasser wird im Wesentlichen durch physikalische Adsorption geprägt. Nur bei niedrigem Bedeckungsgrad spielen Wechselwirkungen mit funktionalen Gruppen eine Rolle. Die Gasadsorptionskapazität von überkritischem CH4 an Kohlen in Abhängigkeit von der Reife wurde für trockene und feuchte Proben bei 313 K bis 15 MPa ermittelt. Die gemessenen Isothermen korrelieren sehr gut mit dem LANGMUIR-Modell, das eine monomolekulare Belegung vorhersagt. Es konnte gezeigt werden, dass bei Anwesenheit von Wasser die Adsorption von überkritischem CH4 durch die aromatischen Kristallit-/BSU-Strukturen kontrolliert wird. In feuchten Proben, in situ-Bedingungen entsprechend, wird die Adsorption von überkritschem CH4 unter der Annahme einer monomolekularen Bedeckung um bis zu 35% reduziert. |l ger |
| 520 | _ | _ | |a Investigations with respect to quantitative changes in pore structure with rank were carried out on 10 dry and moist coal samples from the Ruhr basin (Germany). The samples were characterised by means of geochemical and organic-petrograpic methods. A variety of parameters which describe the relationship between pore structure and rank were thereby calculated. These parameters include: micropore volumes, pore volume distributions, pore mean diameter, fractal dimension, radius of gyration, specific surfaces (LANGMUIR- BET-, CI-, fractal surfaces), characteristic adsorption energies and heterogeneity factors using SANS (Small Angle Neutron Scattering)- and gas adsorption analysis. In order to determine the influence of moisture, samples were moisture-equilibrated with the ASTM 1402 D procedure. Further on, Fourier Transformation Infrared Spectroscopy was carried out to perform functional group analysis with respect to their bonds. Additionally, gaschromatographic investigations on coal gas samples were carried out. All samples show CH4-contents > 90 vol.-%. Furthermore, appreciable amounts of CO2, N2, C2H6, and C3H8 were detectable. The results of the pore structure investigations were correlated with the "two component model" (LARSEN et al. 1985, ROUZAUD et al. 1990), the commonly accepted model for the description of chemical and physical changes in coals with rank. In brief, a congruent image concerning the results of this work and the "two component model" could be achieved. The "two component model" views the structure of coal as a macromolecular network, consisting of covalent and non-covalent bonded aromatic structures, in which dissolved molecules, bonded through physisorption – the so-called molecular component – are located. It could be shown that the decisive development of the meso- and macroporous structure (> 20 Å) in the range of rank approximately 0.7–1.1% VRr is governed by the conversion of the molecular component. This process is mainly characterised by the loss of oxygen functional groups. Additionally, it could be shown that only coals within this range have a broad size distribution. Coals with higher maturity up to 1.7% VRr show minor meso- and macroporosity, whereas above 1.7% VRr porosity is reduced to the macroporous range. The specific surfaces and fractal dimensions of the meso- and macroporous structures show an exponential decay with rank, which is proved by the calculated pore volume distributions and radii of gyration. For dry samples microporosity in relation to rank exhibits a minimum at approx. 1.4% VRr. Moist coals, on the other hand, display a relatively continuous increase in micropore volume with rank. The difference between the degrees of microporosity of dry and moist samples is due to the point that in moist coals, the adsorption space is reduced to the aromatic Crystallite-/BSU-structures. Although the effective diameter of water molecules is relatively small (2.8 Å), they are not able to penetrate the ultramicroporous spacings (< 4 Å) between the aromatic Crystallite-/BSU-structures due to the formation of clusters. Their linear accretion with increasing rank could be correlated with the "Simplified Coal Model" from LU et al. (2001), which predicts a linear increase of aromatic bonded carbon with rank. The filling process of the pore structure with water is principally governed physical adsorption. Functional groups are only of importance at low surface coverage. The gas adsorption capacity for supercritical CH4 in relation to rank was determined for dry and moist coals at 313 K up to 15 MPa. The collected isotherms correlate very well with the LANGMUIR model, which predicts a monomolecular surface coverage. It could be shown that in the presence of water, the adsorption of supercritical CH4 is controlled by the aromatic Crystallite-/BSU-structures. In dry samples, according to in situ conditions, the adsorption of supercritical CH4 is under the assumption of a monomolecular surface coverage reduced up to 35%. |l eng |
| 591 | _ | _ | |a Germany |
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| 650 | _ | 7 | |2 SWD |a Gesteinsprobe |
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| 653 | _ | 7 | |a Chemie |
| 653 | _ | 7 | |2 ger |a Kohle |
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| 700 | 1 | _ | |0 P:(DE-82)IDM01120 |a Littke, Ralf |b 1 |e Thesis advisor |
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| Library | Collection | CLSMajor | CLSMinor | Language | Author |
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