Functional modification in ultrathin films: from metastable magnets to molecular materials

Liu, Xiangdong; Wuttig, Matthias

doi:HT014040362

Functional modification in ultrathin films: from metastable magnets to molecular materials

Liu, Xiangdong (Author)

2004

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Xiangdong Liu

ImpressumAachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University 2004

UmfangXV, 222 S. : Ill., graph. Darst.

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2004

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Wuttig, Matthias (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2004-05-18

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-opus-8375
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/59457/files/Liu_Xiangdong.pdf

Einrichtungen

Fakultät für Mathematik, Informatik und Naturwissenschaften (100000)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Eisen (Genormte SW) ; Nickel (Genormte SW) ; Doppelschicht (Genormte SW) ; Magnetische Eigenschaft (Genormte SW) ; Temperaturabhängigkeit (Genormte SW) ; Organischer Halbleiter (Genormte SW) ; Perylen (Genormte SW) ; Schichtwachstum (Genormte SW) ; Physik (frei) ; Magetic Films (frei) ; Organic Films (frei) ; Growth (frei) ; Morphology (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
Ultradünne Filme sind aufgrund ihrer neuartigen Eigenschaften und Anwendungen Gegenstand der Materialwissenschaft geworden. In letzter Zeit stoßen ultradünne magnetische und ultradünne organische Filme auf verstärktes Interesse. Ultradünne magnetische Filme zeigen einige neue Phänomene. Dazu zählen die Phänomene Riesen-Magnetwiederstand und periodische Austauschwechselwirkung, die die in neuen Anwendungen eingesetzt werden könnten. Ultradünne organische Filme hingegen werden aufgrund der vielversprechenden Anwendungsmöglichkeiten von molekularer Optoelektronik und molekularer Elektronik untersucht. Um das Potential der Filme vollständig zu erschöpfen ist es wichtig, das Wachstum der Filme gezielt zu beeinflussen, um somit die Filmeigenschaften zu manipulieren. Das Ziel dieser Arbeit war die Erforschung von effizienten Methoden für die Funktionalisierung der ultradünnen Filme. (Fe, Ni) Schichtsysteme mit unterschiedlichen Dicken der Komponenten und unterschiedlichen Depositionssequenzen wurden experimentell untersucht, wobei besonders auf die Temperaturabhängigkeit der magnetischen Parameter geachtet wurde. Es wurde festgestellt, dass sich verglichen mit Ni/Cu(100) Filmen in den (Fe, Ni) Schichtsystemen die Spin Rückorientierung zu größeren Ni Filmdicken hin verschiebt. Dieses Ergebnis wird durch ein verstärktes Entmagnetisierungsfeld erklärt, dass entsteht, wenn die beiden magnetischen Schichten mit ungleicher Magnetisierung zusammengeführt werden. Ein weiterer Grund ist die Anisotropie der Fe/Ni Grenzfläche. Die nichtmonotone Temperaturabhängigkeit der Koerzitivfeldstärke, die in den Doppellagen beobachtet wird, macht die Existenz einer Grenzflächenanisotropie in der Ebene der Grenzfläche sehr wahrscheinlich. Magnetische lebend layers aus Fe wurden an der Fe/Ni Grenzfläche nachgewiesen. Die magnetische Struktur der Oberflächenschicht des Systems 9-ML Fe auf Ni auf Cu(100) wird stark von der Dicke der Ni Schicht beeinflusst. Eine magnetische lebend layer mit einer Curie Temperatur von ungefähr 230 K wird beobachtet, wenn die Dicke der Ni Schicht 10 ML beträgt. Bei einer Dicke der Ni Schicht von 15 ML ist die lebend layer nicht mehr vorhanden. Die strukturelle Relaxation der Ni Lagen mit der Filmdicke erklärt die Beobachtungen. Die Ergebnisse stellen einen weiteren Beweis für die empfindliche Beziehung zwischen Struktur und Magnetismus in fcc Fe dar. Der Einzel-Domäne Zustand ist instabil für die (Fe, Ni) Doppelschicht mit einer kleinen senkrechten Anisotropie. Der Einzel-Domäne Zustand relaxiert in einen Multi-Domäne Zustand nach ausschalten des äußeren Feldes. Dies resultiert in einem Zerfall von remanenter Magnetisierung. Das Relaxationsverhalten verschwindet, wenn die senkrechte Anisotropie groß ist. In ultradünnen Fe Filmen auf Ni/Cu(100) wurde ein Austauschanisotropie gefunden für den Fall, dass die (2x1) und die (4x1) Phase koexistieren. Die Anisotropie konnte auf die Koexistenz von AFM und FM Domänen zurückgeführt werden, die vorher in granularen Systemen beobachtet wurden. Aufgrund der vielen experimentellen Befunde, die der Existenz einer AFM Phase bei den untersuchten Temperaturen wiederlegen, wird ein neues Model vorgeschlagen, das das ungewöhnliche parteiisch Koppelung Phenomen erklärt. Das Model basiert auf der Annahme, dass das starke biquadratisch Austauschkoppelung in einem orthogonal Koppelung zwischen den (2x1) Fe Domänen und der darrunterliegenden Ni Schicht resultiert. Durch die Messung und Analyse der Hysterese von Ni/Cu(100) Filmen mit verschiedenen Dicken bei unterschiedlichen Temperaturen wurden die Magnetisiurungs-Umkehrmechanismen für Ni/Cu(100) Filme untersucht, die eine senkrechte magnetische Anisotropie aufweisen. Die Magnetisierungs-Umkehrprozedur besteht aus der Nukleation der umgekehrten Domänen und der nachfolgenden Bewegung der Domänengrenze. Filmdicke und Temperatur entscheiden darüber, welcher Prozess dominiert. Für dicke Filme mit großer senkrechter Anisotropie wird die Magnetisierungs-Umkehrung durch die Nukleation bestimmt. Der Prozess kann durch Nukleation und nachfolgende viskose Bewegung der Domänengrenze beschrieben werden. Dies resultiert in einer eckigen Form der Hystereseschleife. Mit abnehmender Filmdicke wird das effektive Anisotropie-Feld vergleichbar mit dem effektiven Befestigen Feld. Nun wird die Temperatur wichtig. Bei hohen Temperaturen wird die Bewegung der Domänengrenze thermisch unterstützt, und die Grenze kann sich leicht bewegen. Die Nukleation der umgekehrten Domäne ist weiterhin der dominante Prozess. Bei niedrigen Temperaturen hingegen wird der feststehend Effekt sichtbar. Folglich ist die Hystereseschleife bei hohen Temperaturen rechteckig, bei niedrigen Temperaturen aber geneigt und abgerundet. Im letzteren Fall haben die adsorbierten Gase einen starken Effekt auf die Umkehrprozedur, da sie als Befestigen Zentren fungieren. Die magnetischen Eigenschaften von Ni/Cu(100) mit senkrechter Anisotropie sind Experimenten zufolge sehr stabil bei vielfachen Magnetisierungs-Umkehrungen. Dies wird durch eine theoretische Analyse bestätigt. AFM and XRD wurden eingesetzt, um das Wachstumsverhalten von Perylen auf (111)-orientierten Au Substraten zu untersuchen. Das Wachstum wurde auch auf gleichartigen Substraten, die zusätzlich mit einer selbst organisierte Molekularschicht (SAM: self-assembled monolayer) aus 1-Octadecanethiol Molekülen beschichtet waren, untersucht. Den Experimenten zufolge ist der Diffusionskoeffizient der Perylen Moleküle auf der SAM kleiner als auf der Au Oberfläche. Die zusätzliche SAM aus 1-Octadecanethiol Molekülen auf dem Au Substrat verändert die Eigenschaften der nachfolgend aufgedampften Perylen-Schicht wesentlich. Die Korngröße wird kleiner und die Körner sind stärker c-Achsen texturiert. Beide Faktoren reduzieren die Filmrauhigkeit. Die Effekte werden der unterschiedlichen Molekül-Substrat Wechselwirkung durch zugeschrieben. Um das besondere Wachstumsverhalten von Molekülkristallen weiter zu ergründen wurde Perylen auf Ölfilme aufgedampft. Es wurde herausgefunden, das die Wachstumsgeschwindigkeit entlang der kristallographischen [100] Richtung sich dramatisch von der Geschwindigkeit entlang der [-100] Richtung unterscheidet. Das Verhältnis der beiden Geschwindigkeiten ist ungefähr 2.3. Es gibt keinen offensichtlichen Zusammenhang zwischen dem Verhältnis und der Übersättigung. Dieses asymmetrische Verhalten hat einen sterischen Ursprung, der eine Besonderheit organischer Kristalle ist. Das organische Moleküle, das den Baustein eines organischen Kristallsdarstellt, besteht aus einer Anzahl von Atomen und hat eine endliche Größe und spezielle Form. Die spezielle Form macht das Wachstumsverhalten von organischer Kristalle kompliziert. Im Fall eines Perylenkristalls auf einem Ölfilm unterscheidet sich die sterische Umgebung eines Perylen Moleküls, das in den Kristall eingebaut wird, für die [100] und die [-100] Richtung. Dies erklärt den Unterschied in der Wachstumsgeschwindigkeit. Es wurden auch interessante Wachstumsmuster der Perylenkristalle auf Öl beobachtet. Vorläufig gehen wir davon aus, dass diese Ergebnisse darauf schließen lassen, das das Spannungsfeld an der Wachstumsgrenzfläche und insbesondere um eine Stufe sich signifikant auf das Wachstumsverhalten des Perylen auswirken.

Ultrathin films have become an area at the frontier of materials science due to their novel properties and new applications. In particular, ultrathin magnetic films and ultrathin organic films are drawing more and more attention. The former is associated with a series of new phenomena such as giant magntoresistence and oscillatory exchange coupling which enable fabrication of new devices and applications, while the interest in the later is ignited by the promise prospect of molecular optoelectronics and molecular electronics. To make a full use of these films, it is important to learn how to manipulate their growth and how to tailor their properties. The aim of this work was to explore methods efficient for functional modification of these films. (Fe, Ni) bilayers with different individual thickness and different deposition sequences have been investigated experimentally with special attention to the temperature dependence of their magnetic parameters. It is unequivocally found that in (Fe, Ni) bilayers the spin reorientation transition shifts to larger Ni film thicknesses compared with Ni/Cu(100) films. This result is explained by an enhanced demagnetization field when the two magnetic layers with unequal magnetization are put together and possibly by a Fe/Ni in-plane interface anisotropy. The non-monotonic temperature dependence of the coercivity observed in the bilayers strongly suggests the existence of an in-plane anisotropy at the Fe/Ni interface. Magnetic live layers of Fe have been found at the Fe/Ni interface. The magnetic structure of the surface layer of 9-ML Fe on Ni on Cu(100) is closely related to the thickness of the underlying Ni film. A magnetic live layer with Curie temperature around 230 K is observed when the thickness of Ni layer is chosen to be 10 ML, while it is absent when the Ni thickness increases to 15 ML. The structural relaxation of the Ni layers with thickness is thought to be responsible for the observations. These results provide a further evidence for a sensitive correlation between the structure and magnetism in fcc Fe. The single domain state is not stable for the (Fe, Ni) bilayer with small perpendicular anisotropy. With the withdrawal of the external field, the single domain state gradually relaxes to a multi-domain state, resulting in a decay of remanent magnetization with time. The relaxation behavior disappears when the perpendicular anisotropy is large. An exchange biasing in ultrathin Fe films on Ni/Cu(100) has been observed when the (2´1) and (4´1) phase coexist. This biasing could be attributed to the coexistence of AFM and FM domains as observed previously in granular systems. However, with all the direct experimental result objecting the existence of a AFM phase at the studied temperature, a new model is proposed to account for this unusual biased coupling phenomenon. It is based on the assumption that the strong biquadratic exchange coupling results in an orthogonal coupling between the (2´1) Fe domains and their underlying Ni layer. By measuring and analyzing the hysteresis loops of Ni/Cu(100) films with several thicknesses at different temperatures, the magnetization reversal mechanisms have also been investigated for Ni/Cu(100) films with perpendicular magnetic anisotropy. The magnetization reversal procedure consists of the nucleation of the reversed domains and the following motion of the domain wall. Which process is the dominant mechanism depends on the temperature and the film thickness. For thick films with large perpendicular anisotropy, the nucleation field, which is correlated to the anisotropy, is greater than the pinning field of most pinning centers. The magnetization reversal is dominated by the nucleation and the reversal procedure can be described by the nucleation followed by the viscous motion of the wall without obstacles, resulting in a high squareness in the shape of the hysteresis loops. With decreasing film thickness, the effective anisotropy field becomes comparable with the effective pinning field. Then the role of temperature becomes important. At high temperature, the motion of the domain wall is thermally assisted and thus easy, so the nucleation of the reversed domain is still the dominant process. At low temperature the pinning effect of the wall motion is visible. Therefore the shape of the hysteresis loop changes from rectangular at high temperature to inclined and round at low temperature. In this case the adsorbed residual gases have a pronounced effect on the reversal procedure acting as pinning centers. The high stability of the magnetic properties of Ni/Cu(100) films with perpendicular anisotropy upon multiple magnetization reversals has been measured and is confirmed by a theoretical analysis. AFM and x-ray diffraction have been used to investigate the growth behavior of perylene films on a (111)-oriented polycrystalline Au substrate, as well as on the same substrate but additionally coated with a self assembled monolayer (SAM) of 1-Octadecanethiol molecules. It has been found that the perylene molecules have a smaller diffusion coefficient on the SAM than on the Au surface. An additional self-assembled monolayer of 1-Octadecanethiol molecules on an Au-substrate greatly modifies the properties of the subsequently vacuum deposited perylene films. The grain size becomes smaller and a strong c-axis texture is introduced. Both factors tend to reduce the roughness of the perylene films. These effects are attributed to the changes in the perylene molecule-substrate interaction by the additional self assembled monolayer. To further reveal the unique growth behavior of molecular crystals, perylene have been evaporated on a oil film. The growth speed along the crystallographic [100] axis is found to be dramatically different from that along its opposite [-100]. The ratio of two growth speed is around 2.3, and does not show an obvious dependence on supersaturation. This asymmetric growth is believed to has a steric origin, which is special for organic crystals. An organic molecule, which is the unit building block of a organic crystal, consists of a number of atoms and shows a finite size and specific shape. These features complicate the growth behavior of organic crystals. For the growth of perylene crystals on an oil film, the steric environment for a perylene molecule to be incorporate to a crystal is different for [100] and [-100], resulting in a difference in the growth speed. Interesting growth patterns have also been observed for perylene crystals grown on a oil film. Though it is preliminary, our study indicates that the stress field at the growth interface and especially around a step has significant effects on the growth behavior.

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