Ab initio all-electron full-potential linearized augmented plane-wave method for one-dimensional systems

Mokrousov, Yuriy; Blügel, Stefan

doi:26912

Ab initio all-electron full-potential linearized augmented plane-wave method for one-dimensional systems

Mokrousov, Yuriy (Author)

2006

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Yuriy Mokrousov

ImpressumAachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University 2006

Umfang143 S. : Ill., graph. Darst.

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2005

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Blügel, Stefan (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2005-05-24

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-opus-13608
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/61827/files/Mokrousov_Yurij.pdf

Einrichtungen

Fakultät für Mathematik, Informatik und Naturwissenschaften (100000)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Physik (frei) ; density functional theory (frei) ; one-dimensional nanostructures (frei) ; magnetism (frei) ; electronic properties (frei) ; planewaves (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
In den letzten Jahren wurden wir Zeugen eines enormen Fortschritts in der chemischen Synthese und der Entwicklung neuer Technologien, welche die Herstellung einer großen Vielzahl eindimensionaler (1D) Strukturen ermöglichen.Zu diesen gehören ein- und mehrwändige eindimensionale röhrenförmige Strukturen (SWNT und MWNT) aus Kohlenstoff, GaN, BN, TiO, VO und anderen Komponenten, dünne metallische Quantendrähte, quasi-1D molekulare Magnete uvm. Diese Strukturen weisen neue erstaunliche physikalische Eigenschaften auf. Auf Dichtefunktionaltheorie basierende Ab-initio-Rechnungen können in besonderem Maße dazu beitragen, die Beziehungen zwischen Struktur und Eigenschaften dieser neuen Materialien von der elektronischen Struktur her zu verstehen.Diese Arbeit stellt eine Erweiterung der „full-potential linearized augmented plane-wave (FLAPW)” Methode vor, die auf tatsächlich eindimensionale Systeme angewendet werden kann. Der Ortsraum wird in drei Gebiete unterteilt, nämlich in die Muffintin-Kugeln um die Atome, ein einen Zylinder umschließendes Vakuumgebiet und das interstitielle Gebiet zwischen den Muffintin-Kugeln und dem Vakuumgebiet. In jedem der Gebiete werden optimale Basisfunktionen zur Beschreibung von Wellenfunktionen, Ladungsdichte und Potential verwendet. Wir sind in der Lage, eine große Auswahl der für eindimensionale Systeme charakteristischen chiralen Symmetrien zu behandeln, obwohl im interstitiellen Gebiet eine Darstellung durch ebene Wellen verwendet wird. Die eindimensionale FLAPW-Methode wurde als Erweiterung des FLAPW-Codes „FLEUR” programmiert und für die Anwendung auf Supercomputern parallelisiert. Aufgrund der effizient gewählten Basisfunktionen und Raumaufteilung ermöglicht das 1D-Programm eine signifikante Zeitersparnis, so ist es zum Beispiel für monoatomare Drähte 150mal schneller als das Bulkprogramm für die entsprechenden Superzellen-Geometrien.Um die Genauigkeit und fehlerfreie Funktion des Programms zu verifizieren, wurden Kontrollrechnungen durchgeführt an einer Reihe von 1D-Strukturen, die zuvor bereits mit anderen Methoden berechnet worden waren. Wir haben uns auf Systeme konzentriert, denen gegenwärtig in der Nanophysik besonderes Interesse entgegengebracht wird. Wir zeigen Rechnungen an 3d- und 4d-Monodrähten (Ti, Y, Zr, Nb, Mo, Tc, Ru, Rh, Pd). Bei diesen Monodrähten haben wir die ferro- und antiferromagnetischen Instabilitäten untersucht und die Gleichgewichts-Atomabstände, die Spin- und Bahnmomente und die magnetokristallinen Anisotropieenergien berechnet. Wir haben gesehen, dass unter den 4d-Übergangsmetallen Y und Nb im Grundzustand nicht magnetisch, Mo und Tc antiferromagnetisch und Zr, Ru, Rh und Pd ferromagnetisch sind. Es stellte sich heraus, dass die leichte Achse in den Ru- und Pd-Systemen senkrecht und im Rh-System parallel zur Drahtachse orientiert ist.Des Weiteren haben wir einen (6,0)-Nanodraht aus Goldatomen und eine Hybridstruktur aus einem Eisen-Monodraht in einer Gold-(6,0)-Röhre betrachtet. Dabei konnten wir zeigen, dass der Fe-Monodraht zur Peierls-Dimerisation neigt. Das Hybridsystem Fe@Au(6,0) weist eine große Spinpolarisation an der Fermienergie auf, daher halten wir es für einen möglichen Kandidaten für Spintronik-Anwendungen.Mit einer Superzellen-Geometrie im Rahmen der eindimensionalen FLAPW-Methode haben wir eine Reihe eindimensionaler mehrlagiger Benzol-Vanadium-Schichtsysteme untersucht, diesen galt in den letzten 20 Jahren großes Interesse bei der Untersuchung organischer Metalle. Die berechneten strukturellen Eigenshaften stimmen gut mit experimentellen und theoretischen Ergebnissen überein. Nach der Berechnung der Gesamtenergien, magnetischen Momente und Bahnwechselwirkungen können wir in Übereinstimmung mit kürzlich durchgeführten Experimenten feststellen, dass die magnetischen Momente des Vanadiums ferromagnetische Konstellationen stärker bevorzugen, wenn die Anzahl der Vanadiumatome größer ist.

In recent years we have witnessed an enormous progress in the chemicalsynthesis and the development of technology allowing the fabrication of a rich variety of one-dimensional (1D) structures.They include single walled (SWNT) and multi-walled (MWNT) one-dimensional tubular structures, made of carbon, GaN, BN, TiO, VO and other compounds, thin metallic quantum wires, quasi-1D molecular magnets etc, and show a variety of new intriguing physical phenomena.In order to understand the structure-property relation in these new materials on the basis of the electronic structure, ab-initio calculations basedon the density functional theory play an important role.In this work we have presented an extension of the full-potential linearized augmented plane-wave (FLAPW) method to truly one-dimensional systems. The space is partitioned into three regions, the muffin-tin sphere around the atom, a vacuum region surrounding a cylinder and the interstitial region betweenthe atoms and the vacuum region. In each region optimal basis functions for the wavefunctions, charge density and potential are used. Despite theplane-wave representation in the interstitial region we were able to include a wide class of chiral symmetries, characteristic for one-dimensional systems. The one-dimensional FLAPW method was implemented as extension of the FLAPW code FLEUR and parallelized for supercomputing applications. Due to the efficiently adjusted basis functions and partitioning of space, the 1D code allows to achieve a significant speed-up, for instance, approximately by a factor of 150 for monowires, as compared to the super-cell approach in the bulk code.The accuracy, precision and correctness of the code was validated on a set of 1D structures, already calculated previously with other methods. We focused on the systems of a large current interest in the field of nanophysics. We reported on the calculations of 3d- and 4d- monowires (Ti; Y, Zr, Nb, Mo, Tc,Ru, Rh and Pd). For these monowires we investigated the ferro- and antiferromagnetic instability, calculated equilibrium interatomic distances, spin and orbital moments, magnetocrystalline anisotropy energies. We found that across the 4d-transition-metal series, Y and Nb exhibit a nonmagneticground-state, Mo and Tc are antiferromagnetic and Zr, Ru, Rh and Pd are ferromagnetic. For the Ru, Rh and Pd system is was found that the easy axis isperpendicular to the wire for Ru and Pd and along-the-wire for Rh. Further we considered a (6,0) nanowire of gold atoms, and a hybrid structure of an iron monowire inside a gold (6,0) tube, showing that the Fe monowire is prone to the Peierls dimerization. For the hybrid system Fe@Au(6,0) we found a high spin-polarization at the Fermi level, proposing, therefore, this system as a possible candidate for spin-dependent transport applications. Using a super-cell approach within the one-dimensional FLAPW method we investigated a set of one-dimensional multiple-decker sandwiches of benzene and vanadium, which are for the past 20 years of great interest in the field of organometallics. The calculated structural results obtained are in good agreement with experimental and theoretical results. After the calculation oftotal energies, magnetic moments, orbital interaction schemes, one can finally conclude, that with the increasing number of the vanadium atoms in the molecule, the magnetic moments of vanadii prefer to order ferromagnetically, which was recently observed experimentally.

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