Freisetzung und Einbindung von Schwermetallen bei der Hochtemperaturvergasung

Rieß, Michael; Singheiser, Lorenz

doi:3319

Freisetzung und Einbindung von Schwermetallen bei der Hochtemperaturvergasung = Release and sorption of heavy metals during high temperature gasification

Rieß, Michael

2010

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Michael Rieß

ImpressumAachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University 2010

UmfangXXXVIII, 116 S. : Ill., graph. Darst.

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2010

Zsfassung in dt. und engl. Sprache

Genehmigende Fakultät
Fak04

Hauptberichter/Gutachter
Singheiser, Lorenz (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2010-07-16

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-opus-33196
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/63120/files/3319.pdf

Einrichtungen

Lehrstuhl für Werkstoffe der Energietechnik (FZ Jülich) (413410)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Vergasung (Genormte SW) ; Schwermetall (Genormte SW) ; Sorption (Genormte SW) ; Computersimulation (Genormte SW) ; Arsen (Genormte SW) ; Blei (Genormte SW) ; Selen (Genormte SW) ; Zink (Genormte SW) ; Cadmium (Genormte SW) ; Technische Chemie (frei) ; Heißgasreinigung (frei) ; gasification (frei) ; heavy metals (frei) ; sorption (frei) ; arsenic (frei) ; selenium (frei) ; cadmium (frei) ; lead (frei) ; zinc (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 660

Kurzfassung
Neben der Intensivierung der regenerativen Energiegewinnung ist es notwendig, den Wirkungsgrad bei der Nutzung fossiler Brennstoffe zu erhöhen, um diese endlichen Ressourcen zu schonen. Die mit der Entwicklung verbesserter Kraftwerke einhergehenden, steigenden Prozesstemperaturen bedingen wegen der zunehmenden Materialempfindlichkeit sehr hohe Gasreinheiten. Insbesondere der GuD Kombiprozess mit Gas- und Dampfturbine erreicht Wirkungsgrade bis zu 60%. Beispielsweise in IGCC-Anlagen (Integrated Gasification Combined Cycle) wird dieser Prozess mit vorangehender Vergasung des Brennstoffs angewandt. Um die unvermeidbaren Energieverluste durch die Gasreinigung so gering wie möglich zu halten, ist es notwendig die Reinigungstemperatur so hoch als möglich zu wählen. Die sorptive Entfernung Schwermetallen bei hohen Temperaturen ist im Vergleich zu Reinigung von Schwefel und Alkalien aber noch wenig erforscht. Das Ziel dieser Arbeit besteht somit in der Untersuchung vorhandener Schwefel- und Alkali-Getter sowie neuer, angepasster Sorbentien auf ihre Verwendbarkeit bei der Schwermetallsorption in Vergasungsatmosphäre bei 800°C. Die untersuchten Schwermetalle waren hierbei Arsen, Cadmium, Selen, Blei und Zink. Die Sorbensauswahl umfasste in dieser Arbeit die Gruppen der Silikate, Alumosilikate, Zeolithe, Flugaschen, Kalke sowie einige synthetische Rohstoffe wie z.B. Titandioxid oder CaSiO3. Zunächst wurde das Freisetzungs- und Einbindungsverhalten von Schwermetallen in Vergaserreaktoren mittels thermodynamischer Rechentools ermittelt. Dabei wurden verschiedene Kohlearten mit variierenden Schwermetallgehalten bei zwei Vergasungsprozessen, Wirbelschichtvergasung und Flugstromvergasung, berechnet. Im Abgleich mit diesen Ergebnissen wurden Laborversuche an einem Molekularstrahlmassenspektrometer (MBMS) zur Bestimmung der Einbindungskinetik der Schwermetalle an den Sorbentien, die nach den Berechnungen sowie nach vorangegangenen Untersuchungen als geeignet erschienen, durchgeführt. Mit dem MBMS wurde dabei die Gasreinheit stromabwärts der Sorbensschüttung ohne vorherige Kondensation der Schwermetallverunreinigungen direkt gemessen. Die Einbindungsmechanismen wurden anschließend mittels XRD und REM in separaten Auslagerungsversuchen untersucht.

Beside the usage of regenerative energy sources it is necessary to increase the efficiency of fossil fuel power plants to preserve these available fossil resources. As they were thermal engines, the improvement of power plants causes higher process temperatures. To protect the materials being used, like reactor walls or catalysts, at high temperatures, an improvement of gas cleaning is required. The GuD combined process using gas- and steam turbine is achieving 60% of degree of efficiency. IGCC Plant e.g. this combined process is applied with a subsequent gasification of the fuel. To minimize the unavoidable losses of energy during the gas cleaning, it is necessary to maximize the cleaning temperature. However, soption-based removal of heavy metals at high temperatures is widely less investigated than alkali or sulphur removal by sorption. The intention of this study was to determine the capability of available sulphur and alkali sorption materials for the removal of heavy metals. The examined heavy metals in this work were arsenic, cadmium, selenium, lead and zinc. The used sorbent materials were part from the groups of silicates, alumosilicates, zeolites, lime, fly ashes and some synthetic materials like titania or CaSiO3. Initially the release and the sorption behaviour were calculated with thermodynamic software. Therefore coals with different ranks and different heavy metal contents were assumed. These coals were gasified both in a fluidised bed gasifier and in an entrained flow gasifier. The results of these calculations were compared with the results of laboratory experiments at a molecular beam mass spectrometer (MBMS) to determine sorption kinetics. With a MBMS it is possible to measure the gas purity downstream the sorbent bed without condensation of the impurities. The sorption mechanisms were then investigated by XRD and SEM in additional exposure tests.

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