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000683722 245__ $$aPerylene and its diimides : investigation of the influence of molecular diffusion on the thin film growth$$cvorgelegt von Diplom-Physikerin Cathy Jodocy$$honline
000683722 246_3 $$aPerylen und seine Diimide : Untersuchung des Einflusses der molekularen Diffusion auf das Wachstum dünner Filme$$yGerman
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000683722 500__ $$aVeröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University
000683722 502__ $$aDissertation, RWTH Aachen University, 2017$$bDissertation$$cRWTH Aachen University$$d2017$$gFak01$$o2017-02-01
000683722 5203_ $$aHoch geordnete organische Dünnfilme sind erforderlich um neuartige elektronische und optische Anwendungen für Hochleistungsgeräte zu realisieren, welche auf organischen Materialien basieren. Dabei konzentriert sich die vorliegende Arbeit auf das Verständnis der beim Wachstum dünner Schichten beteiligten Prozesse. Das Ziel ist die Bildung organischer dünner Filme zu steuern und zu optimieren. So werden erfolgreiche Wachstumsstrategien entwickelt. Dabei werden die Keimbildung und das Wachstum von organischen dünnen Filmen mit Rasterkraftmikroskopie (AFM) untersucht. Die kristalline Struktur der Schichten wird mit Röntgenbeugung (XRD) erkundet.Eine Möglichkeit die Effizienz von Geräten mit organischen aktiven Schichten zu verbessern, ist die Anwendung von dielektrischen Oberflächenmodifikationen (DSMs) um das Filmwachstum gezielt zu steuern. Die Energetik der Substratoberflächen wird manipuliert durch die Verwendung solcher organischen selbstorganisierenden Monoschichten (SAMs) oder polymeren Dielektrika. Oft werden die DSMs bezüglich ihre Neigung gewählt die freie Oberflächenenergie (SFE) zu ändern. Andere Parameter der DSMs, welche die Morphologie des Films auf der Oberfläche beeinflussen, sind bisher noch nicht vollständig bestimmt und verstanden. Dieses mangelhafte Verständnis behindert eine ausgeklügelte Auswahl der Modifikationen. In der vorliegenden Arbeit werden die DSMs in einer Weise gewählt, dass die SFE der verwendeten Siliziumsubstrate in einer analogen Art abgesenkt wird. Dies bietet die Möglichkeit, exakt den Einfluss anderer Parameter zu untersuchen, welcher die Modifikationen auf das nachfolgende Filmwachstum haben, wie z.B. die Morphologie, die Oberflächenrauhigkeit oder Aufladung der Grenzfläche der DSMs. Aus früheren Wachstumsstudien ist bekannt, dass die Absenkung der Oberflächenenergie in der Regel eine Verstärkung der molekularen Diffusion auf diesen Oberflächen bewirkt. Ferner wird eine hohe Diffusivität mit dem Wachstum von großen und gut geordneten Inseln korreliert. In der hier vorliegenden Arbeit werden drei unterschiedliche DSMs untersucht. Auf der polymeren Modifikation mit einer homogenen Oberfläche wachsen hoch geordnete Filme. Auf rauen und unebenen Oberflächen einer anderen DSM wird deutlich eine gewisse Verminderung der Diffusionslänge von organischen kleinen Molekülen beobachtet. Des Weiteren, wird deutlich gezeigt, dass die Anwendung des verwendeten, stark elektronegativen SAM das Diffusionsvermögen hemmt, trotz der gleichzeitig vorliegenden geringen SFE. Der Grenzflächendipol reduziert die Diffusionslänge der Moleküle.Neben der Untersuchung von Oberflächenmodifikationen, ist ein Ziel dieser Arbeit, das Wachstumsverhalten verschiedener organischer kleiner Moleküle zu verstehen. Perylen und einige seiner Diimide werden untersucht. Bei den N,N'-Dialkyl Perylentetracarbonsäurediimide (PTCDIs) wird der Einfluss der Alkylkettenlänge analysiert. Für die unterschiedlichen Wachstumsarten werden entsprechende Entwicklungsmodelle aufgestellt. Hierbei ergibt sich, dass Perylen als Referenzsystem für 3-dimensionales Wachstum, auch als Inselwachstum bezeichnet, diskutiert werden kann. Das Diimide mit der längsten Alkylkette, PTCDI-C13, dient als Referenz für hohes 2-dimensionales Wachstum, welches Schichtwachstum entspricht. Es kann gezeigt werden, dass für die PTCDIs, welche in dieser Arbeit untersucht werden, die Kettenlänge mit dem Wachstumstyp korreliert. Die PTCDIs mit langer Kettenlänge zeigen deutlicheres Lagenwachstum mit hoher struktureller Ordnung der Schichten. Wohingegen, kürzere Moleküle bevorzugt 3-dimensional wachsen. Die Erhöhung der Substrat-Temperatur während der Filmabscheidung äußert sich durch eine Zunahme der strukturellen Ordnung innerhalb der dünnen Filme. Somit konnte die Herstellung von Filmen aus organischen Molekülen mit extrem hoher Ordnung erfolgreich umgesetzt werden.$$lger
000683722 520__ $$aHighly ordered organic thin films are required to realize novel electronics and optical applications for high-performance devices based on the class of organic materials. In this context, the present work focuses on the understanding of the processes involved in thin film growth. The aim is to control and optimize the formation of organic thin films. Thus, successful growth strategies are developed. The nucleation and growth of organic thin films is mainly examined with Atomic Force Microscopy (AFM). X-Ray Diffraction (XRD) methods are used to explore the crystalline structure.One way to improve the efficiency of devices with organic thin films as active layer, is to control the film growth by the application of dielectric surface modifications (DSMs). The energetics of the substrate surface are tailored by means of such organic molecules forming self-assembling monolayers (SAMs) or polymeric dielectrics. Often, the DSMs are chosen according to their tendency to change the surface free energy (SFE). Other parameters of the DSMs, affecting the morphology of the film on top, are not yet completely identified and understood. This insufficient comprehension hinders an elaborate choice of modifications. In the current thesis, the DSMs are chosen in a way that the SFE of the modified silicon substrates is analogously lowered. This offers the opportunity to precisely investigate the influence of parameters such as the morphology and roughness of the modified surface or a dipole at the interface, on the subsequent film growth. From previous growth studies it is known that lowering the surface free energy usually causes an enhancement of the molecular diffusivity on top of these surfaces. In addition, a high diffusivity is known to be correlated to the growth of large and well ordered islands, which results in good working devices. In this thesis, three different DSMs are investigated. On a polymeric modification with a homogeneous surface, highly ordered films are grown. On rough and irregular surfaces of another DSM, a certain diminution of the diffusion length of organic small molecules is clearly observed. Moreover, it is clearly shown, that the application of the investigated highly electronegative SAM inhibits an increase of the molecular diffusivity despite its low SFE. The interface dipole reduces the diffusion length of molecules. In addition to the investigation of surface modifications, an aim of this work is to understand the growth behavior of different small organic molecules. Therefore, perylene and some of its diimides are studied. The influence of the alkyl chain length of the N,N’-dialkyl perylene tetracarboxylic diimides (PTCDIs) is analyzed. For the different films formed, corresponding growth models are established. Perylene results as a reference system for 3-dimensional growth, also known as island growth. The diimides with the longest alkyl chain, PTCDI-C13, is a reference for highly 2-dimensional growth, which corresponds to layer-by-layer growth. It can be shown that for the PTCDIs, which are examined in this study, the alkyl chain length correlates with the growth type. The PTCDIs with long alkyl chains exhibit a clear layer-by-layer growth behavior with high structural order of the films, whereas, shorter molecules preferably grow 3-dimensionally. Increasing the substrate temperature during film deposition results in the increase in structural order within the thin films. Thus, the production of films with extremely high internal ordering has been successful.$$leng
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