000697496 001__ 697496 000697496 005__ 20251014152132.0 000697496 0247_ $$2HBZ$$aHT019411092 000697496 0247_ $$2Laufende Nummer$$a36506 000697496 0247_ $$2datacite_doi$$a10.18154/RWTH-2017-07118 000697496 037__ $$aRWTH-2017-07118 000697496 041__ $$aEnglish 000697496 082__ $$a620 000697496 1001_ $$0P:(DE-82)706606$$aStechmann, Guillaume$$b0 000697496 245__ $$aA Study on the Microstructure Formation Mechanisms and Functional Properties of CdTe Thin Film Solar Cells Using Correlative Electron Microscopy and Atomistic Simulations$$cvorgelegt von Dipl.-Ing. Guillaume Philippe Arthur Stechmann$$honline 000697496 260__ $$aAachen$$c2017 000697496 300__ $$a1 Online-Ressource (125 Seiten) : Illustrationen, Diagramme 000697496 3367_ $$02$$2EndNote$$aThesis 000697496 3367_ $$0PUB:(DE-HGF)11$$2PUB:(DE-HGF)$$aDissertation / PhD Thesis$$bphd$$mphd 000697496 3367_ $$2BibTeX$$aPHDTHESIS 000697496 3367_ $$2DRIVER$$adoctoralThesis 000697496 3367_ $$2DataCite$$aOutput Types/Dissertation 000697496 3367_ $$2ORCID$$aDISSERTATION 000697496 500__ $$aVeröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University 000697496 502__ $$aDissertation, RWTH Aachen University, 2017$$bDissertation$$cRWTH Aachen University$$d2017$$gFak05$$o2017-05-19 000697496 5203_ $$aDie vorliegende Doktorarbeit beschäftigt sich mit verschiedenen kritischen Problemen, die bei Entwicklung und Design von CdTe-basierten Dünnschicht-Solarzellen auftreten. Ziel der Arbeit ist es, tiefere Einsichten in den Zusammenhang zwischen Mikrostruktur und Eigenschaften dieser dünnen Filme zu gewinnen. Zu diesem Zweck wurde eine korrelative Studie über CdTe Absorptionschichten durchgeführt, bei der einander ergänzende elektronenmikroskopische Techniken verwendet wurden. Um das Gefüge der dünnen Schichten und seine Entstehung zu charakterisieren wurden 2- und 3-dimensionale Rückstreuelektronenbeugung (EBSD) sowie Elektronenchannellingkontrast-Abbildungen (ECCI) verwendet. Während erstere Technik die Untersuchung von wichtigen Strukturmerkmalen desWachstumsprozesses über die gesamte Schichtdicke ermöglicht, wie Orientierungsverteilung, Korngrößen und Korngrenzencharakter, erlaubt letztere die hochauflösende Abbildung von Liniendefekten und Stapelfehlern. Auf Basis der Untersuchung unterschiedlicher Zustände während des Abscheidungsprozesses bis zur fertigen Schicht wurde ein kohärentes Wachstumsmodel entwickelt. Es betont die kritischen Schritte, an denen eingegriffen werden kann, um die Mikrostrukturen zu optimieren. Insbesondere werden die verschiedenen Wachstumsbesonderheiten beim Wachstum von CdTe-Schichten im Superstrat-Modus, bei dem die meisten Schlüsselprozesse schon während der Abscheidung stattfinden, und im Substrat-Modus, bei dem die wichtigen Prozesse erst in einem zweiten Glühprozess ablaufen, dargestellt. Zusätzlich werden molekularstatische (MS) und molekulardynamische (MD) Simulationen effektiv verwendet, um empirische Hypothesen zum frühen Wachstum der Schichten zu überprüfen, die experimentellen Untersuchungen aufgrund mangelnder räumlicher Auflösung nicht zugänglich sind. Durch Kombination mit Kathodolumineszenz (CL)-Spektroskopie können die mikrostrukturellen Daten direkt mit ihrem Einfluss auf die funktionalen Eigenschaften der Solarzelle korreliert werden. Insbesondere werden die CL Daten erstmalig mit Informationen über die Korngrenzenebenen verbunden. Dies bedeutet einen wichtigen Durchbruch, da keine deutliche Korrelation zwischen Struktur und Eigenschaften festgestellt werden kann, wenn nur die Misorientierung einer Korngrenzen in Betracht gezogen wird. Die korrelative Analyse zeigt, dass Korngrenzen mit identischen Rotationsparametern auch identisches Ladungsträger-Rekombinationsverhalten aufweisen und dass, mit Ausnahme von kohärenten Zwillingskorngrenzen, alle Großwinkelkorngrenzen als nichtstrahlende Rekombinationszentren fungieren. Um diese Ergebnisse zu vervollständigen wurden die atomaren Strukturen von CSL Korngrenzen mit kleinen Sigma Werten mittels bond-order-potential (BOP) MS-Simulationen berechnet. Die Abhängigkeit von Korngrenzenenergie und -stöchiometrie von der Kristallographie der untersuchten Facetten werden diskutiert, wobei die Neigung dieser Korngrenzen zur Bildung von Te-reichen Korngrenzen herausgestellt wird. Zusätzlich wird der spezielle Charakter von kohärenten Sigma 3 Korngrenzen für keine andere Facette gefunden, was darauf hinweist, wie wichtig eine vollständige 5-parametrige Charakterisierung von Korngrenzen für das Verständnis von Struktur-Eigenschaftszusammenhängen ist.$$lger 000697496 520__ $$aThe present thesis addresses several critical issues, associated with the development and design of CdTe-based solar cells. It aims at giving more insights into the interplay existing between the microstructure of CdTe absorber layers, and their electronic properties. To this end, a correlative study of CdTe absorber layers was conducted, using complementary electron microscopy techniques. In order to characterize the thin film microstructure, and its formation during the cell manufacturing, electron backscatter diffraction (EBSD) in two and three dimensions was employed, together with electron channeling contrast imaging (ECCI). While the former enables the probing of relevant structural markers of the growth process, such as grain orientation distribution, grain size or grain boundary character distribution, across the entire layer thickness, the latter is used for high resolution imaging of line defects and stacking faults. Based on the analyses of different cells obtained at different stages of their assembly, from the as-deposited layer to the final functional photovoltaic device, a coherent growth model is developed. It emphasizes the critical steps on which it is possible to act in order to engineer the final microstructure. In particular, the different growth features of CdTe cells deposited in substrate configuration, where most of the key microstructural developments occur during deposition, and the superstrate case, where the activation annealing post-treatment is the crucial step, are highlighted. In addition, molecular statics (MS) and molecular dynamics (MD) are also efficiently used to verify empirical hypotheses regarding the early stages of growth, that experimental tools are unable to capture at the relevant scale. When combined with cathodoluminescence (CL) spectroscopy, the microstructural data obtained by 3D-EBSD can be directly correlated with their impact on the functional properties of the device. In particular, for the first time, CL data were associated with the crystallographic information on the nature of the grain boundary plane. This is an important breakthrough, as there is no clear correlation visible between structure and properties when only grain boundary misorientations are considered. The correlative analysis reveals that interfaces with identical rotational parameters exhibit identical recombination behavior and that, at the exception of coherent twin boundaries, all high angle grain boundaries behave as non-radiative recombination centers. In order to complete these findings, the atomic structures of low Sigma grain boundaries were simulated using bondorder potential (BOP)-based molecular statics. The dependence of the interface energy and stoichiometry on the crystallography of the facets considered is discussed, emphasizing the propensity of tellurium-rich coincidence site lattice (CSL) boundaries. In addition, the special character of the coherent Sigma 3 boundaries is not found for other facets, adding to the need for 5-parameters based interface structure/property correlations.$$leng 000697496 588__ $$aDataset connected to Lobid/HBZ 000697496 591__ $$aGermany 000697496 650_7 $$xDiss. 000697496 653_7 $$aCathodoluminescence 000697496 653_7 $$aCdTe 000697496 653_7 $$aEBSD 000697496 7001_ $$0P:(DE-82)000488$$aRaabe, Dierk$$b2$$eThesis advisor 000697496 7001_ $$0P:(DE-82)012682$$aZaefferer, Stefan$$b1$$eThesis advisor 000697496 7001_ $$0P:(DE-82)IDM01039$$aSchneider, Jochen M.$$b3$$eThesis advisor$$urwth 000697496 8564_ $$uhttps://publications.rwth-aachen.de/record/697496/files/697496.pdf$$yOpenAccess 000697496 8564_ $$uhttps://publications.rwth-aachen.de/record/697496/files/697496_source.zip$$yRestricted 000697496 8564_ $$uhttps://publications.rwth-aachen.de/record/697496/files/697496.gif?subformat=icon$$xicon$$yOpenAccess 000697496 8564_ $$uhttps://publications.rwth-aachen.de/record/697496/files/697496.jpg?subformat=icon-1440$$xicon-1440$$yOpenAccess 000697496 8564_ $$uhttps://publications.rwth-aachen.de/record/697496/files/697496.jpg?subformat=icon-180$$xicon-180$$yOpenAccess 000697496 8564_ $$uhttps://publications.rwth-aachen.de/record/697496/files/697496.jpg?subformat=icon-640$$xicon-640$$yOpenAccess 000697496 8564_ $$uhttps://publications.rwth-aachen.de/record/697496/files/697496.jpg?subformat=icon-700$$xicon-700$$yOpenAccess 000697496 8564_ $$uhttps://publications.rwth-aachen.de/record/697496/files/697496.pdf?subformat=pdfa$$xpdfa$$yOpenAccess 000697496 909CO $$ooai:publications.rwth-aachen.de:697496$$popenaire$$popen_access$$pVDB$$pdriver$$pdnbdelivery 000697496 9101_ $$0I:(DE-588b)36225-6$$6P:(DE-82)IDM01039$$aRWTH Aachen$$b3$$kRWTH 000697496 9141_ $$y2017 000697496 915__ $$0StatID:(DE-HGF)0510$$2StatID$$aOpenAccess 000697496 9201_ $$0I:(DE-82)520000_20140620$$k520000$$lFachgruppe für Materialwissenschaft und Werkstofftechnik$$x1 000697496 9201_ $$0I:(DE-82)523110_20140620$$k523110$$lLehrstuhl für Werkstoffphysik und Institut für Metallkunde und Metallphysik$$x0 000697496 961__ $$c2017-10-10T15:31:07.334544$$x2017-08-01T13:25:34.773478$$z2017-10-10T15:31:07.334544 000697496 9801_ $$aFullTexts 000697496 980__ $$aI:(DE-82)520000_20140620 000697496 980__ $$aI:(DE-82)523110_20140620 000697496 980__ $$aUNRESTRICTED 000697496 980__ $$aVDB 000697496 980__ $$aphd