Creating and characterizing a single molecule device for quantitative surface science

Green, Matthew Felix Blishen; Wegewijs, Maarten Rolf; Tautz, F. Stefan; Morgenstern, Markus

doi:10.18154/RWTH-2018-228854

Creating and characterizing a single molecule device for quantitative surface science

Green, Matthew Felix Blishen^RWTH*

2018

VerantwortlichkeitsangabeMatthew Felix Blishen Green

ImpressumJülich : Forschungszentrum Jülich GmbH, Zentralbibliothek, Verlag 2018

Umfang1 Online-Ressource (viii, 142 Seiten) : Illustrationen, Diagramme

ISBN978-3-95806-352-5

ReiheSchriften des Forschungszentrums Jülich. Reihe Schlüsseltechnologien ; 181

Dissertation, RWTH Aachen University, 2018

Druckausgabe: 2018. - Onlineausgabe: 2018. - Auch veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Tautz, F. Stefan (Thesis advisor)^RWTH* ; Wegewijs, Maarten Rolf (Thesis advisor)^RWTH* ; Morgenstern, Markus (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2018-08-24

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2018-228854
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/745289/files/745289.pdf
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/745289/files/745289.pdf?subformat=pdfa

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Coulomb blockade (frei) ; FM-AFM (frei) ; PTCDA (frei) ; SQDM (frei) ; organic molecules (frei) ; quantum dot (frei) ; scanning quantum dot microscopy (frei) ; single molecule manipulation (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
Die Molekularelektronik steht momentan im Fokus der Forschung als Kandidat für die nächste Generation von elektronischen Bauteilen, da die Minimisierungsgrenze von herkömmlichen Feldeffekttransistoren langsam erreicht wird. Das ultimative Ziel dieses Forschungsbereichs ist es, funktionale elektronische Komponenten aus einzelnen Molekülen zu bilden. Dabei ergeben sich zwei Hauptherausforderungen: Die Kontrolle über die elektronischen Eigenschaften des Moleküls und die Kontrolle über die geometrische Anordnung des Moleküls. Viele experimentelle Untersuchungen bezüglich des Elektronentransports durch Moleküle sind in den letzten Jahren durchgeführt worden. Wenn aber die geometrische Konfiguration des Moleküls zwischen den leitenden Elektroden nicht bekannt ist, kann nur schwer ein tiefgehendes Verständnis des Elektronentransports erreicht werden. Aus diesem Grund ist die Kenntnis über die geometrische Anordnung essenziell. Der erste Teil dieser Arbeit befasst sich mit einem neu entwickelten Verfahren zur kontrollierten Manipulation einzelner Moleküle, wie zum Beispiel 3,4,9,10-Perylentetracarbonsäuredianhydrid (PTCDA) auf der Ag(111) Oberfläche. Dieses basiert auf Rasterkraftmikroskopie bei Ultrahochvakuum und tiefen Temperaturen in Kombination mit einem 3D-Bewegungsverfolgungssystem. Durch den Prozess der Selbstassemblierung sind die Moleküle stark miteinander verbunden und das neue Verfahren ermöglicht das effiziente Suchen der optimalen Trajektorie zur Extrahierung der einzelnen Moleküle aus der molekularen Schicht. Der zweite Teil der Arbeit baut auf dieser Methode zur kontrollierten Funktionalisierung der Rastersondenmikroskopspitze auf. Eine neue Mikroskopiemethode namens Rasterquantenpunktmikroskopie (SQDM) wurde entwickelt. Diese basiert auf einer überraschend schwachen elektronischen Kopplung zwischen den Elektronenbändern der Spitze und einem oder mehreren Orbital(en) des Moleküls, welche trotz der starken Bindung zwischen der Spitze und dem Molekül besteht. Dies führt dazu, dass der Ladungszustand des an der Spitze gebundenen Moleküls durch Anlegen einer Bias-Spannung geändert werden kann. Die quantitative Vermessung des elektrischen Potentials von kleinen Oberflächenobjekten wurde durch Rasterquantenpunktmikroskopie ermöglicht, inklusive der erstmaligen Messung des Smoluchowski-Dipols eines einzelnen Ag Atoms auf Ag(111). Darüber hinaus wurde sie verwendet, um die erste wirklich quantitative Messung der Austrittsarbeitsänderung von Ag(111) nach der Adsorption einer PTCDA-Schicht mit einem Rastersondenmikroskop durchzuführen, wo ein Wert von (145±10) meV erhalten wurde. Ein theoretisches Modell des experimentellen Systems wurde, basierend auf der orthodoxen Theorie der Coulomb-Blockade, erstellt. Es gab unerwartete Diskrepanzen zwischen den experimentellen und theoretischen Ergebnissen, die dem Constant-Interaction-Model widersprechen. Diese Ergebnisse sind für die zukünftige Anwendung der Theorie auf Systeme mit ähnlichen charakteristischen Größen von ca. 1 nm wichtig.

Molecular electronics is currently the focus of much research, since the minimization limit of conventional field effect transistors is gradually being reached. The ultimate goal of molecular electronics is to form functional electronic components from single molecules. There are two main challenges to reaching this goal: gaining control over the electronic properties of the molecule and gaining control over the geometric configuration of the molecule. Many experimental investigations of electron transport through molecules have been carried out in the past decades. However if the geometry of the molecule between the conducting electrodes is unknown, a deep understanding of the transport cannot be achieved. For this reason, knowledge of the geometry is essential. The first part of this work concerns a newly developed procedure for the controlled manipulation of single molecules, utilizing the example of 3,4,9,10-Perylenetetracarboxylic dianhydride (PTCDA) on the Ag(111) surface. This method is based on atomic force microscopy under ultrahigh vacuum and at low temperatures in combination with a 3D motion tracking system. Molecular self-assembly results in strong hydrogen bonds between the molecules on the surface and the new method provides an efficient way to search for the optimal trajectory for the extraction of single molecules from the molecular layer. The second part of this work builds on this method for the controlled functionalization of the scanning probe tip. A new method, scanning quantum dot microscopy (SQDM), was developed. SQDM is based on a surprisingly weak electronic coupling between the tip’s electronic bands and one or more molecular orbital(s), which exists in spite of the strong mechanical bond between the tip and the molecule. This results in the possibility to controllably modify the charge state of the tip-attached molecule by varying the bias voltage applied to the surface. SQDM made the quantitative measurement of the electrostatic potential of small surface objects possible, including the first measurement of the Smoluchowski dipole of a single silver atom on Ag(111). The first truly quantitative measurement of the work function change of Ag(111) after PTCDA adsorption with a scanning probe microscope was made possible with SQDM, where a value of (145±10) meV was obtained. A theoretical model of the experimental system was constructed, based on the orthodox theory of the Coulomb blockade. Unexpected discrepancies between theory and experiment were discovered, which contradicted the constant interaction model of quantum dots. These results are important for the future application of the theory on systems with similar characteristic length scales of ca. 1 nm.

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