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|a 38649
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|a 10.18154/RWTH-2019-09902
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|a Liu, Shuai
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245 _ _ |a Morphology and degradation of high temperature polymer electrolyte fuel cell electrodes
|c Shuai Liu
|h online, print
246 _ 3 |a Morphologie und Degradation von Hochtemperatur-Polymerelektrolyt-Brennstoffzellen-Elektroden
|y German
260 _ _ |a Jülich
|b Forschungszentrum Jülich GmbH, Zentralbibliothek, Verlag
|c 2019
300 _ _ |a 1 Online-Ressource (III, 162 Seiten) : Illustrationen, Diagramme
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|2 EndNote
|a Thesis
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|a DISSERTATION
490 0 _ |a Schriften des Forschungszentrums Jülich. Reihe Energie & Umwelt = Energy & environment
|v 479
500 _ _ |a Auch veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University
502 _ _ |a Dissertation, RWTH Aachen University, 2019
|b Dissertation
|c RWTH Aachen University
|d 2019
|g Fak04
|o 2019-09-26
520 3 _ |a Hochtemperatur-Polymerelektrolytbrennstoffzellen (HT-PEFC), basierend auf phosphorsäurebeladenen Polybenzimidazol-Membranen, haben in den letzten Jahren eine erhöhte Aufmerksamkeit erlangt. Aufgrund ihrer erhöhten Betriebstemperatur von typischerweise 160°C haben sie eine hohe Toleranzgegenüber Kohlenmonoxid. Darüber hinaus ist ein komplexes Wassermanagement im Vergleich zu Niedertemperatur-Polymerelektrolytbrennstoffzellen (NT-PEFC) nicht notwendig. Weiterhin gestaltet sich die Kühlung aufgrund der hohen Temperaturdifferenz zwischen Zelle und Umgebung vergleichsweise einfach. Aus der Phosphorsäure in der Zelle resultieren jedoch einige Nachteile wie beispielsweise Phosphatverunreinigungen, beschleunigte Pt-Korrosion und Auswaschung der Phosphorsäure aus der Membran. Darüber hinaus ist im Vergleich zu NT-PEFCs die erforderliche höhere Pt-Beladung ein Faktor, der die Kommerzialisierung von HT-PEFCs behindert. Die hier vorliegende Dissertation befasst sich mit elektrochemischen Prozessen in der Membran-Elektroden-Einheit (MEA). Der Einfluss der Elektrodenmorphologie, insbesondere der kathodenseitigen Elektrode, auf das Leistungs- und Alterungsverhalten steht im Vordergrund. Gasdiffusionselektroden werden unter Verwendung verschiedener Verfahren und Rezepturen hergestellt. Elektrochemische Messungen zeigen, dass die Elektroden mit regelmäßigeren Rissen und geringer PTFE Agglomerationen zu einer hohen Zellleistung führen. PTFE beeinflusst die Phosphorsäureverteilung in den Elektroden und es stellt sich heraus, dass 10-25 Gew .-% PTFE der empfohlene PTFE-Gehalt in der Kathodenkatalysatorschicht ist. Zusätzlich werden Einflüsse von drei weiteren MEA Herstellparametern auf das Leistungsverhalten von Zellen unter Verwendung der Design-of-Experiment (DoE) -Methode untersucht. Konkret sind diese Parameter die Pt-Beladung, die Dicke der Katalysatorschicht und die Phosphorsäurebeladung der MEA. Beispielsweise sind ein hoher Phosphorsäure-Beladungsgrad und ein niedriges von Pt / C Verhältnis des geträgerten Katalysators vorteilhaft, um die Pt-Nutzung in HT-PEFCs zu erhöhen. Das HT-PEFC Alterungsverhalten ist ein weiterer Schwerpunkt dieser Dissertation. Erhöhte Betriebstemperatur, Betrieb ohne Last (OCV), periodischer Temperaturwechsel und Lastwechsel bei niedriger beziehungsweise bei hoher Last, werden systematisch auf ihren Alterungseinfluss untersucht. Hierbei zeigt sich auch, dass in der Membran ein Pt-Band sichtbar wird. Zellmessungen und anschließende FIB- SEM-Analysen der MEA zeigen, dass sowohl die Position als auch die Intensität des Pt-Bandes von den Betriebsbedingungen abhängt. Der OCV-Betrieb und die Wechselbeanspruchungen bei niedriger Last verursachen den größten Pt-Verlust in den Elektroden. Gleichzeitig sind die höchsten Pt-Konzentrationen in der Membran beobachtbar. Dies weist darauf hin, dass das hohe Potenzial der dominierende Faktor für die Pt-Korrosion ist. Membrandegradation beziehungsweise Phosphorsäureverlust haben nur geringe Auswirkungen auf das Leistungsverhalten. Die Hauptdegradationsursache ist in allen untersuchten Fällen dem Katalysator zuzuschreiben.
|l ger
520 _ _ |a The polybenzimidazole-based high-temperature polymer electrolyte fuel (HT-PEFC) has become a major topic in the clean energy field in recent years due to the appealing advantages, e.g., improved electrochemical kinetics and enhanced tolerance to carbon monoxide. However, the introduction of phosphoric acid (PA) in the membrane electrode assembly (MEA) leads to several issues, e.g., phosphate contaminations, accelerated Pt corrosion, and PA leaching. What is more, compared to classic PEFCs, the required higher Pt loading is another factor that impedes the commercialization of HT-PEFCs. The dissertation focuses on the electrochemical processes in the MEA, especially on the cathode side, to investigate the relations among the parameters of the MEA as well as study the degradation mechanism under different operating conditions. Various types of gas diffusion electrodes are fabricated by using different methods and recipes. Electron characterizations and electrochemical measurements demonstrate that the electrodes with more regular cracks and less PTFE agglomerations perform better. The PTFE binder plays a role in adjusting the PA distribution in the MEA and 10-25 wt.% PTFE is the advised content in the cathodecatalyst layer (CCL). In addition, the interactions of another three parameters in MEAs (i.e., Pt loading, thickness of CCL, and PA doping level) are investigated by using the design of experiment (DoE) method. The results propose a direction for the preparation of MEAs: a relatively high PA doping level and a low ratio of Pt/C catalyst are beneficial to improve the Pt utilization efficiency inHT-PEFCs. The degradation in HT-PEFCs is another emphasis of this dissertation. Five stressors that include high temperature, open circuit voltage, thermal cycling, low-load cycling and high-load cycling areapplied to the above optimized MEAs. A Pt band is unexpectedly visualized in the membrane of an MEA only run a standardized break-in procedure by using the focused ion beam milling technique. This concretely proves the corrosive environment in HT-PEFCs. The Pt band formation is explicitly influenced by the operating conditions. The OCV and low-load cycling stressors cause the largest amount of Pt loss into the membrane, indicating that the high potential is the most pronounced factor in Pt corrosion. During the aging tests, the membrane degradation and PA leaching only have minor effects on the performance loss, while the main cause is the degradation of the Pt/C catalyst.
|l eng
588 _ _ |a Dataset connected to Lobid/HBZ
591 _ _ |a Germany
653 _ 7 |a catalyst degradation
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653 _ 7 |a platinum band
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|a Lehnert, Werner Karl Josef
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|e Thesis advisor
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|a Singheiser, Lorenz
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Marc 21