Ablagerungsverhalten von Kernschmelz- und Brandaerosolen in einem DWR-Sicherheitsbehälter

Kubelt, Christian Martin; Allelein, Hans-Josef; Zehfuß, Jochen; Pitsch, Heinz

doi:38941

Ablagerungsverhalten von Kernschmelz- und Brandaerosolen in einem DWR-Sicherheitsbehälter = Depletion of core melt and fire aerosols in the containment of a pressurized water reactor

Kubelt, Christian Martin^RWTH*

2019 & 2020

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Christian Martin Kubelt

ImpressumAachen 2019

Umfang1 Online-Ressource (ii, 194 Seiten) : Illustrationen, Diagramme

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2019

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University 2020

Genehmigende Fakultät
Fak04

Hauptberichter/Gutachter
Allelein, Hans-Josef (Thesis advisor)^RWTH* ; Zehfuß, Jochen (Thesis advisor) ; Pitsch, Heinz (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2019-07-09

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2019-11028
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/773318/files/773318.pdf

Einrichtungen

Lehrstuhl für Reaktorsicherheit und -technik (413110)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Brandaerosol (frei) ; Cs2MoO4 (frei) ; CsI (frei) ; Cäsiumiodid (frei) ; Kernschmelz (frei) ; Wechselwirkung (frei) ; Zersetzung (frei) ; fire aerosol (frei) ; interaction (frei) ; pyrolysis (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620

Kurzfassung
Ein Schwerpunkt der Reaktorsicherheitsforschung besteht in der Minderung der radiologischen Folgen eines schweren Störfalls. Im Falle eines solchen Ereignisses wird eine erhebliche Menge an Radioaktivität in Form von Aerosolen in den Sicherheitsbehälter freigesetzt. Das Wissen über deren Größenverteilung, Konzentration und chemische Zusammensetzung ist entscheidend für die Abschätzung des Quellterms für die Umwelt, aber auch für schadenminimierende Maßnahmen, wie der Auslegung von Filtersystemen. Auch wenn viel Wissen über das Verhalten von Aerosolen der Kernschmelze unter den komplexen Randbedingungen eines schweren Störfalls vorhanden ist, ist nur wenig über den Einfluss von Brandaerosolen bekannt. Die vorliegende Arbeit hat zum Ziel, die möglichen Auswirkungen von Brandprodukten auf Kernschmelzaerosole und deren Depositionsverhalten experimentell zu untersuchen. Zu diesem Zweck wird eine Versuchsanlage errichtet, die kontinuierlich repräsentative Kernschmelz- und Kabelbrandaerosole erzeugt, mischt und hinsichtlich Partikelgrößenverteilung analysiert. Als chemisch repräsentative Kernschmelzaerosole werden SnO2-, CsI-, Ag- und Cs2MoO4-Partikel verwendet. Als repräsentative Kabelbrandprodukte werden Pyrolyseprodukte und Ruß verschiedener Brandbedingungen eines Sicherheitsbehälter- (FRNC-BX) sowie PVC-Kabels erzeugt. Anschließend werden Einzel- und Mehrkomponenten-Aerosole mit Brandaerosolen vermischt und Veränderungen in der Partikelgrößenverteilung, Konzentration, Morphologie und chemischen Zusammensetzung untersucht. Die Ergebnisse zeigen physikalische und chemische Wechselwirkungen. Im Vergleich zu repräsentativen Kernschmelzaerosolen sind Kabelbrandaerosole eine große Quelle kleiner Partikel von etwa 0,3 µm aerodynamischem Durchmesser, während die verwendeten Kernschmelzpartikel etwa doppelt so groß sind. Die physikalische Wechselwirkung führt zu einer breiteren Größenverteilung und geringerer mittlerer Partikelgröße. Das Abbauverhalten wird für die Aerosolspezies mit kleinen initialen Durchmessern beschleunigt, indem ein Wachstum von Partikeln in den verlustarmen Größenbereich zwischen 1 µm und 3 µm AMMD vermindert wird. Dies wird vor allem bei CsI und Cs2MoO4 beobachtet. Bei den schnell sedimentierenden Silberpartikeln wird eine verlangsamte Ablagerung durch die Zugabe von Kabelbrandaerosolen beobachtet. Wesentliche Ergebnisse betreffen den chemischen Einfluss von Kabelbrandaerosolen auf die Zusammensetzung von CsI-Partikeln. Die Ergebnisse zeigen eine Zersetzung von CsI-Partikeln durch Kabelbrandprodukte. Die abnehmenden Iod-Cäsium-Verhältnisse der partikulären Masse lassen den Schluss zu, dass sich flüchtiges Iod - wahrscheinlich Organoiod - gebildet hat. Die Produktion flüchtiger Iodspezies wird nach derzeitigem Kenntnisstand durch radiolytische Reaktionen dominiert. Ein zusätzlicher Produktionsweg durch Brandaerosol-Wechselwirkung könnte zu einem nicht unerheblichen Einfluss auf die luftgetragene Iodaktivität und die Iodfreisetzung in die Umgebung führen.

A main focus of reactor safety research is the mitigation of radiological consequences during a severe accident of a nuclear power plant. In the case of such an event a significant amount of radioactivity is released into the containment in form of aerosols. Knowledge about their size distribution, concentration and chemical composition during a severe accident scenario is crucial regarding source term estimations for environment and also accident management measures, e.g. the design of venting systems. Even if much knowledge is available concerning aerosol behaviour under the complex boundary conditions of a severe accident, only little is known about the impact of fire aerosols on the characteristics of the nuclear aerosols in the containment atmosphere. The current work is an experimental investigation aiming to examine the potential impact of fire products on core melt species and their depletion behaviour. For this purpose an experimental facility is set up being able to continuously generate, mix and measure chemically representative core melt species and representative cable fire aerosols. As chemically representative core melt species the materials SnO2, CsI, Ag and Cs2MoO4 are used. As representative cable fire products pyrolysis products and soot from under-ventilated as well as well-ventilated combustion of a fire resistant non-corrosive containment cable (FRNC-BX) and soot of a well-ventilated PVC cable fire are generated. Then single components and multi-component aerosols were mixed with fire aerosols in order to study changes in size distribution, concentration, morphology and chemical composition. Results show that the presence of fire aerosols induces physical and chemical interaction. Compared to representative core melt aerosols, cable fire aerosols are a large source of small particles having an aerodynamic number mean diameter of about 0,3 µm, whereas the used core melt aerosol particles are twice as large. Physical interaction leads to a broader size distribution which is shifted to smaller mean particle sizes. The depletion behavior is enhanced for aerosol species with small initial diameters by preventing accumulation of particles in a size range between 1 µm and 3 µm AMMD. This is mainly observed for CsI and Cs2MoO4. For large silver particle, which mainly sediment during depletion, a reduced deposition due to cable fire aerosols is observed. Significant results concern the chemical impact of cable fire aerosols on the composition of CsI particles during the experimental feed-in and depletion phase. Results confirmed that a decomposition of CsI particles under the presence of cable fire products takes place. The decreasing iodine to cesium ratios are leading to the conclusion that volatile, probably organic iodine was formed. Volatile iodine species production is known to be dominated by radiolytic reactions, but an additional production path due to fire aerosol interaction may also have a non-negligible impact on the airborne iodine activity and iodine source term estimation.

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