Optimization of passive autocatalytic recombiners (PARs) with respect to gas-phase ignition

Chakraborty, Aryadeep; Allelein, Hans-Josef; Chaumeix, Nabiha; Pitsch, Heinz

doi:10.18154/RWTH-2020-09708

Optimization of passive autocatalytic recombiners (PARs) with respect to gas-phase ignition = Optimierung passiver autokatalytischer Rekombinatoren (PARs) in Bezug auf die Gasphasenzündung

Chakraborty, Aryadeep^RWTH*

2020

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Aryadeep Chakraborty

ImpressumAachen 2020

Umfang1 Online-Ressource (xiii, 150 Seiten) : Illustrationen, Diagramme

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2020

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak04

Hauptberichter/Gutachter
Allelein, Hans-Josef (Thesis advisor)^RWTH* ; Chaumeix, Nabiha (Thesis advisor) ; Pitsch, Heinz (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2020-09-21

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2020-09708
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/803410/files/803410.pdf

Einrichtungen

Lehrstuhl und Institut für Technische Verbrennung (411410)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
combustion (frei) ; hydrogen safety (frei) ; ignition (frei) ; nuclear safety (frei) ; recombiners (frei) ; Rekombinatoren (frei) ; Verbrennung (frei) ; Wasserstoffsicherheit (frei) ; Zündung (frei) ; nukleare Sicherheit (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620

Kurzfassung
In einem Kernkraftwerk (KKW) stellt das Containment die ultimative Barriere gegen die Freisetzung von Spaltprodukten bei schweren Unfällen dar. Während eines schweren Unfalls ist die Integrität des Containments durch die Gefahr einer Wasserstoffverbrennung bedroht, da durch Wechselwirkungen von Dampf und Metallen im Reaktordruckbehälter eine große Menge Wasserstoff erzeugt werden kann. Die potentielle Verbrennungslast wird durch Wasserstoff und Kohlenmonoxid, die während der Schmelze-Beton-Wechselwirkung freigesetzt werden, weiter erhöht. Zur Minderung von Verbrennungsrisiken in Leichtwasserreaktoren werden Containments mit passiven autokatalytischen Rekombinatoren (PAR) ausgerüstet. Diese Vorrichtungen rekombinieren Wasserstoff in Gegenwart von Sauerstoff, um Dampf und Wärme auf katalytischen Oberflächen zu erzeugen. Nach dem Reaktorunfall von Fukushima-Daiichi im Jahr 2011 werden in den meisten Ländern, in denen KKW betrieben werden, PARs in Betracht gezogen. Mehrere experimentelle Programme haben im letzten Jahrzehnt das Gasphasen-Zündpotential von PAR bei relativ hohen Wasserstoffkonzentrationen (über 6 %-vol. H2 in Luft) gezeigt, das zu genannten Verbrennungslasten führen kann. Außerdem kann sich der Start von PAR bei Anwesenheit von Radiolyseverbindungen, Brandprodukten oder Kohlenmonoxid verzögern. Diese Verzögerung kann zur ungehinderten Bildung einer Atmosphäre mit hohen Wasserstoffkonzentrationen mit den bereits erwähnten Konsequenzen führen. Ziel dieser Arbeit ist es, PAR hinsichtlich der Gasphasenzündung zu optimieren. Dabei sollten die Umwandlungseffizienz und der natürliche Auftrieb des Rekombinators erhalten bleiben. Auch sollte die Robustheit des Rekombinators gegen Katalysatordeaktivierung nicht beeinträchtigt werden. Zu diesem Zweck wurden im Wasserstofflabor des Forschungszentrums Jülich, Deutschland, Zündversuche durchgeführt. Die experimentellen Daten wurden verwendet, um zwei interne Codes, SPARK und REKODIREKT, zu validieren, die von Forschungsgruppen in Frankreich und Deutschland entwickelt wurden. Die Codes bilden die theoretische Grundlage, um eine Methode zur Optimierung des Katalysators hinsichtlich der Gasphasenzündung vorzuschlagen, indem eine lokale Wärmesenke mit geringerer Platinmenge zur Reduzierung der Katalysatortemperatur eingeführt wird. Der modifizierte Katalysator wurde zuerst in einem Strömungsrohrreaktor unter Zwangsströmungsbedingungen getestet, wobei die erfolgreiche Zündverzögerung im Vergleich zum Referenzkatalysator gezeigt werden konnte. Dann wurde der optimierte Katalysator in einem vollskaligen Rekombinator im Behälterprüfstand getestet, um die Zündverzögerung unter realistischen natürlichen Strömungsbedingungen zu demonstrieren. Schließlich zeigte eine theoretische Studie über die Auswirkungen von Radiolyseverbindungen, dass für den optimierten Rekombinator die gleiche Robustheit wie für den Referenzrekombinator zu erwarten ist.

In a Nuclear Power Plant (NPP) the containment represents the ultimate barrier against the release of fission products into the environment in case of a severe accident. Thus, an essential challenge of ensuring safety is the protection of the containment integrity. During a severe accident, the containment integrity is threatened by the risk of hydrogen combustion as a large amount of hydrogen can be produced by high temperature interactions of steam and metals inside the reactor pressure vessel. The potential combustion load is further increased by hydrogen and carbon monoxide released during the molten corium-concrete interaction. For mitigation of combustion risks in Light Water Reactors, containments are provided with Passive Autocatalytic Recombiners (PAR). This technology has been implemented in German, French and several more, mostly European NPPs. These devices recombine hydrogen in presence of oxygen to produce steam and heat on catalytic surfaces. In the wake of the Fukushima-Daiichi Nuclear accident in 2011, PARs are being considered in most of the countries operating NPPs. Several experimental programs in the last decade have demonstrated the gas-phase ignition potential of PARs at relatively high hydrogen concentrations (above 6 %-vol. H2 in air). Consequently, the resulting combustion loads may threaten the containment integrity in a more severe way. Also, PAR’s startup may be delayed due to the presence of materials such as radiolysis compounds, fire products or carbon monoxide. This delay may lead to the unhindered formationof an atmosphere with high hydrogen concentrations, and the possible consequence mentioned earlier. In this context, the goal of this work is to optimize PARs with respect to gas-phase ignition. While doing so, the conversion efficiency and natural buoyancy driven flow of the recombiner should be maintained. Also, the robustness of the recombiner against catalyst deactivation should not be compromised. For this purpose dedicated ignition experiments have been performed in the Hydrogen Laboratory of Forschungszentrum Juelich GmbH, Germany. The experimental data were used to validate two in-house codes, SPARK and REKO-DIREKT developed by research groups in France and Germany. The codes build the theoretical foundation for proposing a method to optimize the catalyst with respect to gas-phase ignition by introducing a heat sink of lower platinum concentration to optimize the catalyst surface temperature. The modified catalyst has been first tested in a flow tube reactor under forced flow conditions where it is demonstrated that catalyst induced gas-phase ignition in the optimized catalyst plates is delayed with respect to reference catalyst plates. Then the optimized catalyst was scaled up to a full length PAR scale and tested under realistic natural flow conditions in a pressured vessel, to demonstrate the delay in gas-phaseignition in optimized recombiner with respect to reference recombiner. Finally, a theoretical study on the effects of radiolysis compounds on the modified recombiner has been conducted to draw a conclusion that the optimized recombiner will still be as robust against catalyst deactivation as a reference recombiner.

OpenAccess:
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