Electrical transport in disordered, crystalline phase-change materials

Reindl, Johannes; Mazzarello, Riccardo; Wuttig, Matthias

doi:HT020666148

Electrical transport in disordered, crystalline phase-change materials = Elektrischer Transport in ungeordneten, kristallinen Phasenwechselmaterialien

Reindl, Johannes^RWTH*

2020 & 2021

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Johannes Reindl M.Sc. RWTH

ImpressumAachen 2020

Umfang1 Online-Ressource (viii, 163, XXIII Seiten) : Illustrationen, Diagramme

Dissertation, RWTH Aachen University, 2020

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University 2021

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Wuttig, Matthias (Thesis advisor)^RWTH* ; Mazzarello, Riccardo (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2020-11-20

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2020-11882
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/808175/files/808175.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Anderson localization (frei) ; electrical transport (frei) ; majority charge carrier transition (frei) ; metal-insulator transition (frei) ; phase-change materials (frei) ; spin memory effect (frei) ; weak-antilocalization (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
Der globale Stromverbrauch wird in den nächsten Jahren ansteigen, unter anderem wegen des wachsenden Energiebedarfs von Computergeräten jeglicher Art. Um begrenzte natürliche Ressourcen, die zur Stromerzeugung verwendet werden, zu schonen, müssen Computer energieeffizienter werden. Zudem müssen neue Wege beschritten werden, neuartige Rechnerdesigns zu konzipieren, ähnlich den Vorbildern aus der Natur wie Neuronen in einem Gehirn. Phasenwechselmaterialien (PCMs) sind bereits eine wichtige Materialklasse in der optischen Datenspeicherung und als „Storage-Class-Memory“ in Computern, die sich durch einen hohen Kontrast in der optischen Reflektivität und dem elektrischen Widerstand zwischen einer stabilen, amorphen und kristallinen Phase auszeichnen, welche schnell und reversibel geschaltet werden können. Der Fokus dieser Dissertation liegt auf der Untersuchung des elektrischen Transports in ungeordneten, kristallinen PCMs. Auf der pseudobinären Linie zwischen PbTe und Sb$_{2}$Te$_{3}$ finden sich Legierungen in einer kochsalzartigen, metastabilen, kristallinen Phase, bei denen es sich um Mischkristalle der einzelnen Bestandteile handelt. Ein struktureller Phasenübergang in eine vorhergesagte, thermodynamisch stabile, hexagonale Phase durch Tempern, ähnlich zu PCMs wie GeSbTe-Legierungen, wird nicht beobachtet, sondern eine Separation in die Ausgangsverbindungen. Es existiert ein Wechsel des Majoritätsladungsträgertyps von n- zu p-Leitung beim Tempern von kristallinen Dünnfilmen in der metastabilen, kochsalzartigen Kristallphase. Zur Beschreibung der experimentellen Ergebnisse von Widerstandsmessungen, Ladungsträgerkonzentrationsmessungen, Messungen des Seebeck-Koeffizienten und Zustandsdichtemessungen mit Tunnelspektroskopie Messungen wird ein vereinfachtes Modell entwickelt, welches den Ladungsträgertypübergang beschreibt. Es wird angenommen, dass ein Überschuss von Pb und Sb, die sich auf intrinsischen Leerstellen befinden, für die ursprüngliche n-Typ-Leitung verantwortlich ist. Diese Annahme basiert unter anderem auf der Berechnung von Defektbildungsenergien mit Dichtefunktionaltheorie. Durch Messungen des elektrischen Widerstands bei kryogenen Temperaturen wird der Metall-Isolator-Übergang in SnSb$_{2}$Te$_{4}$ untersucht. Verschiedene Modelle werden herangezogen, um den Transport in der isolierenden Phase zu beschreiben, namentlich „Variable-Range-Hopping“ nach Mott und Efros-Shklovskii-„Hopping“ und deren Entwicklung nahe dem quantenkritischen Punkt wird betrachtet. Die Korrelationslänge des isolierenden Regimes wird verwendet, um den Übergangspunkt bezüglich verschiedener Ordnungsparameter wie der Raumtemperaturleitfähigkeit, einer Null-Kelvin-Extrapolation der Leitfähigkeit und dem Ioffe-Regel-Parameter zu charakterisieren. Es wird festgestellt, dass eine Analyse der Lokalisierungslänge mit dem Ioffe-Regel-Parameter Resultate liefert, die von den Literaturwerten von dotierten Halbleitern abweichen. Das Vorzeichen des Magnetwiderstands bei niedrigen Temperaturen wechselt dabei von einem negativen, im isolierenden Regime, zu einem positiven, nahe dem Übergang. Die metallische Seite des Transportregimes wird mit elektrischen Messungen an sehr dünnen Filmen untersucht und ein Widerstandsminimum bei erhöhten Messtemperaturen gefunden, das von klassischer Transporttheorie nicht vorhergesagt wird und welches mit der Tempertemperatur und dem Ausgangswiderstand der Proben skaliert. Der inelastische Streumechanismus von Elektronen wird mit Messungen der Magnetleitfähigkeit untersucht und mit der etablierten Theorie der schwachen Antilokalisierung analysiert. Die inelastische Streurate wird bezüglich einer konstanten, einer Elektron-Elektron- und einer Elektron-Phonon-Streukomponente ausgewertet. Die Relevanz von Elektron-Elektron-Streuung bleibt bei niedrigsten Temperaturen auch in Bereichen bestehen, in denen die Gültigkeit des Modells des diffusiven Elektronentransports abnimmt. Die Änderung des Vorzeichens der Magnetleitfähigkeit wird in sehr dünnen Filmen untersucht. Messungen in Abhängigkeit vom Winkel zwischen Stromrichtung und Magnetfeld zeigen einen Übergang von einer anisotropen Magnetleitfähigkeit im diffusiven Regime zu einer isotropen Magnetleitfähigkeit im isolierenden Regime. Der Bereich des Vorzeichenwechsels liegt nahe bei einem Widerstand von $R=(2\pi^2 \hbar)/\mathrm{e}^2$, an dem eine Änderung des Magnetleitfähigkeitvorzeichens für parallele Felder bei höheren Temperaturen auftritt als für senkrechte Feldorientierung. Die isotrope positive Magnetleitfähigkeit (negativer Magnetwiderstand) im isolierenden Bereich von SnSb$_{2}$Te$_{4}$ wird auf einen neuartigen „Spin-Memory“-Effekt zurückgeführt, bei dem die Unterdrückung von Spinkorrelationen zwischen lokalisierten Zuständen mit einem Magnetfeld die Leitfähigkeit erhöht. Der Effekt nimmt mit zunehmender Unordnung zu, im Gegensatz zur schwachen Antilokalisierung, welche mit zunehmender Unordnung abnimmt.

In the coming years global energy consumption will increase, caused also by the increased demand of electricity to power more and more computational devices. In order to conserve limited natural resources, computing needs to become more energy efficient. To reach this goal, it is needed to break new grounds conceptualizing novel computing devices more similar to the blue prints from nature like neurons in the brain. Phase-change materials (PCMs) are already an important class of materials in optical data storage and as storage class memory in computers and offer a high contrast in optical reflectivity and electrical resistance between a stable amorphous and crystalline state, which can be rapidly and reversibly switched between. In this dissertation the focus will be on the investigation of the electrical transport in disordered, crystalline PCMs. Along the pseudo-binary line of PbTe and Sb$_{2}$Te$_{3}$ new alloys are found in a rock-salt like meta-stable crystalline phase, which are solid solutions of their constituents. A structural transition upon thermal annealing to a proposed thermodynamically stable hexagonal phase, similar to PCMs as GeSbTe-alloys is not found to occur. Instead, a segregation into the parent compounds at very high annealing temperatures takes place. A change in the majority carrier type from n- to p-type conduction is found upon thermal annealing the crystalline thin films in the meta-stable rock-salt like structure. A toy model is developed to describe the experimental results of measurements of the resistance, the carrier concentration, the Seebeck coefficient and density of states with tunneling spectroscopy, which describes the carrier type transition. An excess of Pb and Sb situated on intrinsic vacancy sites is hypothesized to be responsible for the initial n-type conduction, which is also based on the defect formation energies derived in density-functional theory calculations. The metal-insulator transition in SnSb$_{2}$Te$_{4}$ is investigated with electrical resistance measurements at cryogenic temperatures. Different models are used to describe the hopping transport in the insulating phase, with either Mott variable range hopping or Efros-Shklovskii hopping and their evolution close to the quantum critical point is investigated. The correlation length on the insulating side is utilized to characterize the transition point, with respect to different ordering parameters such as the room temperature conductivity, a Zero-Kelvin extrapolation of the conductivity and the Ioffe-Regel parameter. It is found that the results of a scaling analysis of the localization length with respect to the Ioffe-Regel parameter deviates from the literature of doped semiconductors. Furthermore, the magnetoresistance sign at low temperatures is found to change from negative in the insulating regime to positive close to the transition. The metallic side of the transport regime is investigated with measurements on very thin films. A resistance minimum at elevated temperatures not expected from classical transport theory is discovered, which scales with the annealing temperature and the initial resistance of the device. The inelastic scattering of electrons is investigated with measurements of the magnetoconductance and analyzed with the established theory of weak-antilocaliztion. The inelastic scattering rate is evaluated with respect to a constant, an electron-electron and an electron-phonon contribution. It is found that the relevance of electron-electron scattering at lowest temperatures persists even in regions where the diffusive picture of electron transport loses its validity. The change of the magnetoconductance sign is investigated in very thin films of SnSb$_{2}$Te$_{4}$. Measurements of the dependency on the angle between electrical current and magnetic field reveal a transition from an anisotropic magnetoconductance in the diffusive regime to an isotropic magnetoconductance in the insulating regime. The region of the sign change is close to a resistance of $R=(2\pi^2 \hbar)/\mathrm{e}^2$, where a change of the magnetoconductance sign occurs for parallel fields at higher temperatures than for perpendicular field alignment. The isotropic positive magnetocondcutance (negative magnetoresistance) in the insulating regime of SnSb$_{2}$Te$_{4}$ is attributed to a novel spin memory effect, where the suppression of spin-correlations between localized sites with a magnetic field increases the conductance. The effect is found to increase in strength with increasing disorder, in contrast to weak-antilocalization which decreases with increasing disorder.

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