Molecular structure-property relationships of network glasses under mechanical loading

Ebrahem, Firaz; Rolfes, Raimund; Markert, Bernd

doi:10.18154/RWTH-2021-02363

Molecular structure-property relationships of network glasses under mechanical loading = Molekulare Struktur-Eigenschafts-Beziehungen von Netzwerkgläsern unter mechanischer Belastung

Ebrahem, Firaz^RWTH*

2021

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Firaz Ebrahem

ImpressumAachen : RWTH Aachen University 2021

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen, Diagramme

ReiheReport. IAM, Institute of General Mechanics ; IAM-09

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2021

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak04

Hauptberichter/Gutachter
Markert, Bernd (Thesis advisor)^RWTH* ; Rolfes, Raimund (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2021-02-10

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2021-02363
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/814823/files/814823.pdf

Einrichtungen

Lehrstuhl und Institut für Allgemeine Mechanik (411110)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
deformation and fracture (frei) ; molecular dynamics simulations (frei) ; network glasses (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620

Kurzfassung
Im Allgemeinen sind Gläser harte und transparente Feststoffe, die sehr korrosionsbeständig sind und herausragende elektrische und thermische Isoliereigenschaften zeigen. Daher werden Gläser in einer Vielzahl industrieller Anwendungen eingesetzt. Trotz umfassender Forschung über ihre Struktur und Eigenschaften ist das hochkomplexe mechanische Verhalten bislang kaum verstanden. Es ist weithin anerkannt, dass der Zusammenhang zwischen der Struktur und des Verhaltens von zentraler Bedeutung für die Werkstofftechnologie ist. In den vergangenen Jahrzehnten hat sich die Suche nach Struktur-Eigenschafts-Beziehungen für Kristalle als erfolgreich erweisen. Die Periodizität kristalliner Werkstoffe ermöglicht eine klare Darstellung der molekularen Struktur, z.B. durch die Beobachtung von Versetzungen mithilfe der Transmissionselektronenmikroskopie. Dies führte zur Entwicklung von Materialmodellen, z.B. der Kristallplastizität, die auf den Versetzungsgleitmechanismen im Kristallgitter basiert. Für Gläser hingegen ist die Entdeckung solcher Zusammenhänge erschwert durch die Bildgebungsproblematik der Struktur aufgrund der fehlenden Fernordnung. Dennoch ist es einleuchtend, dass die Glaseigenschaften von der molekularen Struktur abhängen. Daher ist das Ziel dieser Dissertation zu verstehen, wie diese Struktur das Deformationsverhalten von Glas bestimmt. Mithilfe von molekularen Simulationen werden die Struktur-Eigenschafts-Beziehungen für Quarzglas untersucht, das ein Netzwerk von kovalent gebundenen Silizium- und Sauerstoffatomen aufweist. Dabei liegt der Schwerpunkt auf numerische Methoden und Ansätze, welche ein quantitatives Engineering von Netzwerkgläsern mit gewünschten Eigenschaften ermöglichen. Zunächst wird 3D-Quarzglas durch Abschreckung der Schmelze erzeugt. Obwohl es keine Fernordnung aufweist, kann das Glasnetzwerk anhand der Ringtopologie, d.h. der Ringgrößenverteilung, statistisch ausgewertet werden, wobei sich ein Ring aus mehreren kovalenten Bindungen zusammensetzt. Durch unterschiedliche Abschreckungsraten wird gezeigt, dass der thermische Verlauf die Netzwerktopologie stark beeinflusst. Die anschließende Deformation der Glasproben ergibt, dass die sich ändernde Netzwerktopologie in Spannungs-Dehnungs-Diagrammen resultiert, welche sich signifikant unterscheiden. Basierend hierauf kann insbesondere das plastische Verhalten in direktem Zusammenhang mit der Netzwerktopologie gebracht werden. Des Weiteren wird ein 2D-Glasmodell vorgestellt, das auf statistischen Daten von kürzlich entdecktem 2D-Siliziumdioxid basiert. Die Zweidimensionalität dieses Modells ermöglicht die direkte Beobachtung der molekularen Struktur während der Deformation. Dadurch können die Schwierigkeiten bei der Erfassung des komplexen 3D-Netzwerks von Quarzglas umgangen werden. Das 2D-Quarzglas wird sowohl unter Zug- als auch unter Scherverformung untersucht. Die athermische quasi-statische Deformationsmethode wird eingesetzt, um zu ermitteln, wie die rein strukturelle Unordnung mit der Spannungsreaktion korreliert. Hier ist das Hauptziel die Identifizierung und Auswertung der elementaren plastischen Ereignisse, die lokalisierte Umordnungen einiger weniger Atome umfassen. Zusätzlich wird der kristallin-zu-gläsern-Übergang durch die Abstimmung der Netzwerkstruktur erforscht.

Generally, glasses are hard and transparent solids that are very resistant to corrosion, and show superb electrical and thermal insulating properties. Therefore, glasses are used across a broad range of industrial applications. Despite extensive research into their structure and properties, the highly complex mechanical behaviour remains, to date, poorly understood. It is widely accepted that the interrelation between the structure and the way a material behaves is of central significance for materials engineering. For crystals, finding structure-property relationships has been carried out successfully over the past decades. The periodicity of crystalline materials allows for a clear picture of the molecular structure, for instance via observation of dislocations by transmission electron microscopy. This led to the development of material models, such as crystal plasticity that is based on the dislocation slip mechanisms in a crystal lattice. On the contrary, finding such relationships for glassy solids has been limited by the difficulty in imaging their structure due to the lack of long-range order. Yet, it is quite natural that the properties of glasses are sensitive to the molecular structure. Therefore, the aim of this thesis is to understand how this structure dictates the deformation behaviour of a glass. Using molecular simulations, the structure-property relationships are investigated for silica glass, forming a network of covalently-bonded silicon and oxygen atoms. Thereby, the main focus lies on numerical methods and approaches that enable quantitative engineering of network glasses to achieve desired mechanical properties. First, bulk silica glass is realised by quenching the melt. Although lacking long-range order, the glass network can be evaluated statistically by means of the ring topology, i.e. the ring size distribution, where a ring is composed of a number of covalent bonds within it. By the use of different quenching rates, it is shown that the thermal history strongly influences the network topology. Subsequent deformation of the glass samples reveals that a change in the network topology results in stress-strain relations which vary to a significant degree. Based on this, in particular, the plastic deformation can directly be linked to the network topology. Furthermore, a 2D glass model is introduced based on statistical data extracted from recently discovered 2D silica. The two-dimensionality of this model allows for the direct observation of the molecular structure during deformation. In this way, the imaging limitations of the complex 3D network of bulk silica glass can be overcome. The 2D silica glass is investigated under both tensile and shear deformation. The athermal quasi-static deformation method is applied in order to study how the pure structural disorder correlates with the stress response. Here, the main objective is to identify and evaluate the elementary inelastic events which are localised rearrangements of a small number of atoms. In addition, the crystalline-to-vitreous transition is explored by controlling the network structure.

OpenAccess:
PDF
(additional files)