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000816722 245__ $$aIonic conductivity in acceptor-doped barium zirconate$$cvorgelegt von Fabian Michael Draber, M.Sc.$$honline
000816722 246_3 $$aIonische Leitfähigkeit in Akzeptor-Dotiertem Bariumzirkonat$$yGerman
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000816722 500__ $$aVeröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University
000816722 502__ $$aDissertation, RWTH Aachen University, 2021$$bDissertation$$cRWTH Aachen University$$d2021$$gFak01$$o2021-02-26
000816722 5203_ $$aAkzeptor-dotiertes Bariumzirkonat ist ein sehr vielversprechendes Material für verschiedene Anwendungsgebiete, wie zum Beispiel Elektrolysezellen, Brennstoffzellen oder bei der Methanumwandlung. Obwohl schon viele theoretische und praktische Untersuchungen dazu durchgeführt wurden, ist doch das Verständnis für die auf atomarer Ebene ablaufenden Prozesse bisher immernoch begrenzt. Diese Arbeit soll das Verständnis erweitern. Das explizite Ziel dieser Arbeit ist es, einen Zusammenhang zwischen makroskopisch messbaren Größen wie der ionischen Leitfähigkeit und mikroskopisch ablaufenden Prozessen, wie einzelnen Ionensprüngen herzustellen. Durch Dichtefunktionaltheorie-Rechnungen werden dabei mikroskopische Eigenschaften wie Defektwechselwirkungen und die Migrationsenergien von Protonen und Sauerstoffleerstellenbestimmt. Diese Daten werden in Kinetik Monte Carlo-Simulationen benutzt um die ionische Leitfähigkeit und Beweglichkeit von Protonen sowie Sauerstoffleerstellen in akzeptor-dotiertem Bariumzirkonat vorherzusagen. Dabei wird insbesondere die Abhängigkeit dieser Größen vom Dotiergrad, dem Hydratationsgrad und dem verwendeten Dotierion untersucht. Es wird vorausgesagt, dass Protonen bei niedrigem Dotiergrad in energetischen „Fallen“ festsitzen. Bei steigendem Dotiergrad beginnen diese Fallen zu überlappen und bilden schließlich ganze Pfade durch den Kristall. Insbesondere in Yttrium-dotiertem Bariumzirkonat ist es möglich, dass sich Protonen entlang dieser Pfade bevorzugt und schneller bewegen als außerhalb. Dies führt zu einer Erhöhung der Beweglichkeit und Leitfähigkeit. Vergleiche dieser Ergebnisse mit experimentellen Daten zeigen eine gute Übereinstimmung. Es wird außerdem vorhergesagt, wie eine perfekte Yttrium-Defektstruktur in Bariumzirkonat aussehen müsste, um einen maximalen Zugewinn in der ionischen Leitfähigkeit zu erzielen. Sauerstoffleerstellen spielen in Yttrium-dotiertem Bariumzirkonat eine eher untergeordnete Rolle, da sie deutlich langsamer sind als Protonen. Nichtsdestotrotz ist es für ein umfassendes Verständnis des Materials unerlässlich auch diese zu erforschen. Experimentelle Befunde, dass die Leitfähigkeit deutlich geringer ist, konnten bestätigt werden. Obendrein wurde gefunden, dass Sauerstoffleerstellen in Bariumzirkonat mit anderen Dotierionen, wie z.B. Gallium eine größere Rolle spielen könnten. Es ist experimentell schwierig in Bariumzirkonat nur Sauerstoffleerstellen oder nur Protonen zuhaben. Normalerweise sind beide vorhanden. Deshalb werden ebenfalls Simulationen durchgeführt, in denen beide Ionen beweglich sind. Nach bestem Wissen sind dies die weltweit ersten Simulationen dieser Art. Diese Arbeit wird erweitert und abgerundet durch einige Besonderheiten wie dem Vehikelmechanismus, bei dem ein Proton und ein Sauerstoff zusammen springen und der Erforschung der Oktaederverkippung, die einen großen Einfluss in Bariumzirkonat hat.$$lger
000816722 520__ $$aAcceptor-doped BaZrO3 is a very promising material for different applications like electrolysers, fuel cells or for methane conversion cells. Although this material has already been investigated by different groups with theoretical and experimental methods, the understanding for the underlying processes on the atomic level is still limited. This work is supposed to expand understanding, therein. To do so, the explicit goal of this work is to connect macroscopically measurable values like ionic conductivity and microscopic processes like single ion jumps. Trough density functional theory calculations, microscopic properties like defect interactions and migration energies of protons and oxygen vacancies are calculated. These data are used in kinetic Monte Carlo simulations to predict the mobility of both species and the ionic conductivity. Here, the dependence on dopant fraction, degree of hydration and the type of dopant ions is investigated in particular. It is predicted that protons are trapped at low dopant fractions. With increasing dopant fraction, these traps start to overlap and they build complete pathways through the crystal. Especially for yttrium doped barium zirconate, protons are able to move faster inside these pathways than outside. This leads to a strong increase in ionic mobility and conductivity. Comparing these results with experimental data shows good agreement. It is then predicted how the perfect yttrium defect structure to reach a maximum of increase in ionic conductivity is build. Oxygen vacancies play a minor role in yttrium doped barium zirconate because they are much slower than protons. Nevertheless, for a full understanding of the material it is necessary to investigate them as well. Experimental findings that the ionic conductivity is mainly resulting from protons, could be confirmed. On top of that, it was found that oxygen vacancies play a much more important role in barium zirconate with other dopant ions, for example gallium. It is experimentally very challenging to get barium zirconate with either protons or oxygen vacancies. Usually, both are there. Therefore, simulations were performed with both ions mobile at the same time. To our best knowledge, these are the first simulations of this kind. This work is rounded off with some particularities like the investigation of the vehicle mechanism, where one proton and one oxygen ion jump together and in-depth research of the influence of the octahedral tilting in barium zirconate.$$leng
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