Exploring strain fields, electron-phonon coupling and many-body effects in graphene via Raman spectroscopy

Sonntag, Jens; Stampfer, Christoph; Berciaud, Stéphane

doi:10.18154/RWTH-2021-07727

Exploring strain fields, electron-phonon coupling and many-body effects in graphene via Raman spectroscopy

Sonntag, Jens^RWTH*

2021

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Jens Sonntag, M.Sc.

ImpressumAachen : RWTH Aachen University 2021

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen

Dissertation, RWTH Aachen University, 2021

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Stampfer, Christoph (Thesis advisor)^RWTH* ; Berciaud, Stéphane (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2021-03-11

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2021-07727
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/824650/files/824650.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
MEMS (frei) ; Raman spectroscopy (frei) ; electron-phonon coupling (frei) ; graphene (frei) ; many-body effects (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
Raman-Spektroskopie hat sich zu einer der wichtigsten Charakterisierungstechniken für das lebhafte Forschungsfeld von Graphen und verwandten 2D-Materialien entwickelt, da es Raman-Spektroskopie ermöglicht simultan Schwingungs-, mechanische und elektronische Eigenschaften schnell und nicht-invasiv zu untersuchen. Diese Arbeit soll das Wissen über Raman-Spektroskopie in Graphen erweitern, insbesondere im Hinblick auf die Auswirkungen von Elektron-Phonon-Kopplung, Deformationsfelder und Vielteilcheneffekte. Dazu wird zunächst die Ladungsträgerdichte-Abhängigkeit des Raman-Spektrums von Graphen untersucht, welches vollständig von hexagonalem Bornitrid umschlossen ist. Durch die Verwendung von metallischen lokalen Gattern wird eine störende photoinduzierte Dotierung umgangen. Dies ermöglicht es die nicht-adiabatische Elektron-Phonon-Wechselwirkung und die Phononen-Anomalie der Raman G-Linie zu beobachten. Durch das Fehlen nachteiliger Deformationsfelder kann die unverfälschte Linienform der Raman 2D-Linie und ihre Entwicklung mit der Ladungsträgerdichte untersucht werden. Dies erlaubt es die spektralen Beiträge der 2D-Linie ihren physikalischen Streuprozessen zuzuordnen. In den folgenden Experimenten wird die resonante Kopplung der Phononen an Landau-Niveau-Anregungen ausgenutzt. Durch die Analyse dieser Magneto-Phonon-Resonanzen (MPRs) in freitragendem Graphen zeigen wir, dass das elektronische Energiespektrum im Quanten-Hall-Regime aufgrund der Elektron-Elektron-Wechselwirkung um bis zu 30% von der Einzelteilchen-Erwartung abweicht. Dies steht im Gegensatz zu der divergierenden Renormalisierung der Elektronon-Dispersion bei niedrigen Magnetfeldern, was auf die räumliche Lokalisierung der Elektronenwellenfunktionen im Magnetfeld zurück geführt werden kann. MPRs könnten weiterhin zur Untersuchung von durch Deformationsgradienten induzierten pseudo-magnetischen Feldern eingesetzt werden. Ein Proof-of-Principle-Experiment zeigt, dass hohe Deformationswerte die elektronische Qualität von Graphen und die Beobachtung von MPRs nicht einschränkt. Die Kombination von einachsiger Deformation und Dotierungs-induziertem zirkularem Phononen-Dichroismus erlaubt es uns zudem, die Polarisation von Phononen rein durch elektrostatische Felder zu verändern. Um eine präzisere Kontrolle über die angelegten Deformationsfelder zu erhalten, entwickeln wir eine neuartige, siliziumbasierte MEMS-Plattform zur mechanischen Erzeugung von Deformationsfelder in Graphen. Ortsaufgelöste Raman-Spektroskopie zeigt, dass unsere Aktuatoren zuverlässig und reproduzierbar Deformationsfelder bis zur Bruchfestigkeit von Graphen induzieren können. Wir finden eine unerwartet niedrige Bruchfestigkeit von Graphen von weniger als 0.3% Deformation, was wir auf Defekte an den Kanten des Graphen-Kristalls zurückführen. Durch Anpassen der Einspann-Geometrie sind wir in der Lage signifikant höhere Deformationswerte zu erreichen und gleichzeitig große Deformationsgradienten zu erzeugen, welche pseudo-magnetischen Feldern von bis zu 120 mT entsprechen würden.

Raman spectroscopy has become one of the most important characterization techniques for the rapidly developing research field of graphene and related 2D materials, as it allows to probe vibrational, mechanical and electronic properties rapidly, simultaneously and non-invasively. This thesis aims to further the knowledge of Raman spectroscopy in graphene, especially in regards to the effect of electron-phonon coupling, strain fields and many-body effects. We begin by thoroughly investigating the charge carrier density-dependent Raman response of graphene encapsulated in hexagonal boron nitride, which so far has been restricted by photo doping effects. By employing a metallic local gate, we are able to observe the non-adiabatic electron-phonon interaction and the anomalous phonon softening of the G-mode phonon. Enabled by the absence of detrimental strain variations, we are able to study the pristine line shape of the 2D-peak and its evolution with charge carrier density. As a result, we are able to assign the individual spectral contributions of the 2D-peak to their physical scattering processes. In the following set of experiments, we utilize the resonant coupling of the G-mode optical phonons to Landau level excitations. By analyzing these magneto-phonon resonances (MPRs) in suspended graphene we show that the electronic energy spectrum in the quantum Hall regime deviates by up to 30% from the single-particle expectation due to electron-electron interactions. This is in contrast to the diverging renormalization of the electron dispersion found at low magnetic fields, which we link to the spatial localization of the electron wave functions by the magnetic field. MPRs could further be an useful tool to study strain-gradient induced pseudo-magnetic fields. In a proof-of-principle experiment we show that the application of high amounts of strain does not limit the electronic quality of graphene and thus the observation of MPRs. Furthermore, the combination of uniaxial strain and doping-induced circular phonon dichroism allows us to change the polarization of phonons purely by electrostatic fields. To gain a more precise control over the applied strain fields we develop a novel, silicon-based MEMS platform for in situ and purely mechanically tuning of strain and strain gradients in graphene. Via scanning Raman spectroscopy, we show that our actuators reliably and reproducibly induce strain up to the breaking strength of graphene. We find a surprisingly low rupturing strength of graphene of less than 0.3% strain, which we attribute to defects located at the edges of the graphene flakes. By engineering the clamping geometry, we are able to achieve significantly higher strain values and are simultaneously able to create large strain gradients, which correspond to pseudo-magnetic fields of up to 120 mT.

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