STM beyond vacuum tunnelling: scanning tunnelling hydrogen microscopy as a route to ultra-high resolution

Weiss, Christian; Tautz, Frank Stefan

doi:1866-1807

STM beyond vacuum tunnelling: scanning tunnelling hydrogen microscopy as a route to ultra-high resolution = RTM jenseits des Vakuumtunnelns : Scanning Tunnelling Hydrogen Microscopy als Weg zu ultrahoher Auflösung

Weiss, Christian (Author)

2012

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Christian Weiss

ImpressumJülich : Forschungszentrum Jülich, Zentralbibliothek 2012

UmfangII, 165 S. : Ill., graph. Darst.

ISBN978-3-89336-813-6

ReiheSchriften des Forschungszentrums Jülich : Reihe Schlüsseltechnologien ; 47

Zugl.: Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2012

Zsfassung in dt. und engl. Sprache

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Tautz, Frank Stefan (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2012-08-13

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-opus-42500
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/82751/files/4250.pdf
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/82751/files/4250.pdf?subformat=pdfa

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Molekül (Genormte SW) ; Rastertunnelmikroskop (Genormte SW) ; Rastertunnelmikroskopie (Genormte SW) ; LT-STM (frei) ; PTCDA (frei) ; STHM (frei) ; STM (frei) ; organic molecules (frei) ; Physik (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530
pacs: 71.20.Rv 6

Kurzfassung
Die direkte Abbildung ist eine schnelle und verlässliche Methode zur Charakterisierung von Oberflächen. Allerdings können kleine Strukturen, wie sie zum Beispiel in heutigen Computerprozessoren vorkommen, mit klassischen optischen Methoden nicht aufgelöst werden. Durch die Erfindung des Rastertunnelmikroskops (STM) konnte erstmals die atomare Struktur von Oberflächen direkt sichtbar gemacht werden. Jedoch reicht das Auflösungsvermögen des STMs nicht aus, um komplexe chemische Verbindungen - wie zum Beispiel organische Moleküle - atomar aufzulösen. Durch die Kondensation von molekularem Wasserstoff (H2) oder Deuterium (D2) im STM Kontakt kann dieser Nachteil überwunden werden. Bilder verschiedener organischen Moleküle demonstrieren, dass die Auflösung in Aufnahmen mit der sogenannten Rastertunnelwasserstoffmikroskopie (STHM), der chemischen Struktur der Moleküle ähnelt. Allerdings wurde der Mechanismus hinter dem STHM Kontrast noch nicht genauer betrachtet. In dieser Arbeit zeigen wir, ein einzelnes H2 oder D2 Molekül direkt unter der Tunnelspitze für die erhöhte Auflösung verantwortlich. Dieses Molekül fungiert als kombinierter Sensor und Signalwandler. Zusammen mit dem Molekül bildet die Tunnelspitze einen nanoskopischer Kraftsensor, der durch die Pauli Abstoßung sensitiv auf die totale Elektronendichte (TED) der Probe ist und dieses Signal, ebenfalls durch die Pauli Abstoßung, in Änderungen der Leitfähigkeit des Tunnelkontaktes übersetzt. Im Gegensatz zu konventionellen Kraftsensoren, ist der Sensor bereits durch seine geringe Größe unabhängig von langreichweitigen Kräften, die gewöhnlicher Weise das Auflösungsvermögen von Rasterkraftmikroskopen begrenzen. Die Unempfindlichkeit des Sensors gegenüber langreichweitigen Kräften führt zu einem hohen Auflösungsvermögen, welches ausreicht, um kleinste Änderungen der TED in den Bildern sichtbar zu machen. Die Auflösung erreicht hierbei einen Level, in dem sogar lokale Wechselwirkungen, wie zum Beispiel Wasserstoffbrückenbindungen, in molekularen Schichten direkt und mit erstaunlicher Deutlichkeit in STHM Bildern zu sehen sind. Dies zeigt, dass der STHM Modus neben der chemischen Analyse verschiedener Adsorbate, auch die Untersuchung von lokalen Wechselwirkungen erlaubt, die unter anderem für die selbstständige Anordnung von Adsorbaten auf Oberflächen verantwortlich sind. In diesem Zusammenhang könnte der STHM Modus neue Erkenntnisse über die lokale Zusammensetzung von Festkörpern auf atomarer Ebene liefern. Andererseits kann die Funktionalität des vorgestellten STHM Modus, in dem ein einzelnes H2 (D2) Molekül die TED der Oberfläche abtastet, als ein Beispiel für eine große Familie von verschiedenen Sensoren angesehen werden. So ist es vorstellbar, dass durch geeignete Wahl des Moleküls an der Tunnelspitze andere Eigenschaften der Oberfläche direkt abgebildet werden können, die normalerweise mit anderen Techniken nicht zugänglich sind.

Direct imaging is a fast and reliable method for the characterization of surfaces. When it comes to small surface structures in the size of the features e.g. in todays computer processors, classical optical imaging methods fail in resolving these structures. With the invention of the scanning tunnelling microscope (STM) for the first time it became possible to image the structure of surfaces with atomic precision. However, the STM fails in resolving complex chemical structures like e.g. organic molecules. The lack of chemical sensitivity in STM images can be overcome by the condensation of molecular hydrogen or deuterium in the STM junction. Images recorded in the so-called scanning tunnelling hydrogen microscopy (STHM) closely resemble the chemical structure of different organic molecules. However, the mechanism behind the contrast formation has not been addressed so far. Here we show that the origin of the STHM contrast is a single hydrogen (H2) or deuterium (D2) molecule located directly below the tip apex that acts as a combined sensor and signal transducer. Together with the tip the gas molecule forms a nano-scale force sensor, comparable to sensors in atomic force microscopy (AFM), which probes the total electron density (TED) of the surface trough the Pauli repulsion and converts this signal into variations of the junctions’ conductance again via Pauli repulsion. Other than the sensors in conventional scanning force techniques, due to its size, the sensor of the STHM junction is intrinsically insensitive to long-range forces, usually limiting the image resolution. The insensitivity to long-range forces results in a high image resolution, so that even small changes in the TED leave a mark in obtained STHM images. The resolution hereby reaches an unprecedented level as can be seen by the direct imaging of local intermolecular interactions like e.g. hydrogen bonds appear with remarkable clarity in STHM images of organic layers. Thus, besides the identification of chemical species of different adsorbates, the STHM mode allows the study of interactions between adsorbates which e.g. lead to their self organization on the surface. Therefore, the STHM mode may give important insight in the driving mechanisms behind the formation and composition of matter on the atomic level. However, the STHM mode, in which a single H2 (D2) molecule probes the TED of the surface, is only one example of a broader class of sensors. It is conceivable, that by an appropriate choice of the molecule in the junction, other surface properties can be imaged which are usually inaccessible by other imaging techniques.

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