Interaction of hydrogen gas porosity and microstructure in aluminum alloys during solidification and melting

Werner, Thomas; Kargl, Florian; Spatschek, Robert

doi:10.18154/RWTH-2022-02767

Interaction of hydrogen gas porosity and microstructure in aluminum alloys during solidification and melting

Werner, Thomas^RWTH*

2022

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Thomas Werner, M.Sc.

ImpressumAachen : RWTH Aachen University 2022

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen, Diagramme

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2022, Kumulative Dissertation

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak05

Hauptberichter/Gutachter
Kargl, Florian (Thesis advisor)^RWTH* ; Spatschek, Robert (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2022-02-07

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2022-02767
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/842900/files/842900.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Marangoni (frei) ; bulging (frei) ; coronal outgrowth (frei) ; gradient furnace (frei) ; in situ radiography (frei) ; porosity (frei) ; soluto-capillary effect (frei) ; thermo-capillary effect (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620

Kurzfassung
Obwohl Metall ein Werkstoff ist, welcher die Menschheit seit 5000-6000 Jahren begleitet und mitverantwortlich ist für die Gesellschaft, wie wir sie heute kennen, stellt es die Forschenden bis heute immer wieder vor neue Rätsel. Vor allem Porosität, als eine der häufigsten Quellen für Materialversagen, steht im Fokus der metallurgischen Forschungsgemeinschaft. Die nachfolgende Dissertation beschäftigt sich mit ebendieser Problematik der Porosität, insbesondere mit Gasporen. Hierzu wurde die Interaktion zwischen Gasblasen, Schmelze und Krystallen in verschiedenen Stadien des Produktionsprozesses analysiert. Entscheidend für die Aussagekraft der Ergebnisse ist die Entwicklung und Charakterisierung eines Ofens, welcher die Herstellung von definiert-gasbeladenen Proben ermöglicht. Die Parameter, welche die Konzentration an Gas in den jeweiligen Proben beeinflussen, sind die Maximaltemperatur, die Haltezeit bei besagter Temperatur, sowie die Konzentration an Beladungsgas in der Ofen-Atmosphäre und der Druck. Die hier vorliegende Studie betrachtet insbesondere Aluminium Legierungen (Al-Cu und Al-Ge) wegen deren guter Verarbeitbarkeit, wegen des exzellenten Röntgen-Kontrasts, und wegen ihrer technischen Relevanz. Da für solche Legierungen Wasserstoff das einzige, in relevanten Mengen, lösbare Gas ist, wurde es hier als Beladungsgas genutzt. Die in dieser Anlage mit Gas beaufschlagten Proben werden daraufhin in einem Bridgman-Stockbarger Gradientenofen prozessiert. Die dünne Probengeometrie (150µm) sowie der horizontale Versuchsaufbau reduzieren Gravitationseinflüsse wie Konvektion und Auftrieb auf die Proben. Der gesamte metallurgische Prozess wird mithilfe einer, den Ofen komplimentierenden, Röntgeneinheit in situ aufgezeichnet. Es werden zwei Prozessschritte unterschieden: das Aufschmelzen und das Erstarren. Während der gerichteten dendritischen Erstarrung der im Gasbeladungsofen hergestellten Al-10%wt.Cu Proben können verschiedene Effekte beobachtet werden: Die Gasblase, als nahezu idealer Isolator, bedingt einen lokalen Temperaturgradienten in Ihrer unmittelbaren Umgebung. Dieser Gradient wiederum hat ein beschleunigtes Wachstum der Kristallisationsfront in Richtung der Gastasche zur Folge, wodurch sich die zunächst gerade Front ausbeult. Bei direktem Kontakt zwischen Dendriten und Blase ist die Ausbildung von koronalen Auswüchsen um die Blase herum zu beobachten. Diese ungeordneten Kristallite wachsen nach kurzer Zeit und stören das umgebende kolumnare Gefüge. Neue, missorientierte Körner können somit an dieser Stelle nukleieren. Weiterhin wird beobachtet, dass Dendriten den Blasen auch ausweichen. Dieses Phänomen wird dem Marangoni Effekt zugeschrieben, welcher Material, entlang einer Grenzfläche, zu Bereichen niedriger Oberflächenspannung transportiert. Dies führt zur Bildung von Strömungen heißer Schmelze, welche die Wachstumsrichtung der Dendriten beeinflussen. Im Vergleich zur Erstarrung, wird beim Aufschmelzen nur ein Effekt beobachtet: gerichtete Migration der Gasblasen im interdendritischen Raum. Die Blasen bewegen sich in Richtung der kälteren Seite des Gradientenofens, ungeachtet der Dendriten und erzeugen dabei Kanäle mit erhöhter Cu bzw. Ge Konzentration. Dieser Effekt tritt verstärkt bei Al-20%wt.Ge auf, ist jedoch auch für Al-10%wt.Cu zu beobachten. Die Blasenbewegung kann dem nun schon bekannten Marangoni Effekt zugeschrieben werden. Elektromagnetische Levitation erlaubt die Ermittlung von Oberflächenspannungsdaten, welche, nach Vergleich mit Daten aus anderen Literatur-Quellen, die Zusammenhänge zwischen Temperaturabhängigkeit der Oberflächenspannung und Blasenbewegung in Al-20%wt.Ge sowie zwischen der Konzentrationsabhängigkeit der Oberflächenspannung und Blasenbewegung in Al-10%wt.Cu, aufzeigen.

Although metal is a resource that has accompanied and furthered humanity’s development for the past 5000-6000 years, it has yet to reveal all its secrets to those working on it. Especially porosity, as one of the main modes of material failure is on the agenda of the metallurgical community. This thesis will focus on that same topic of porosity, more specifically on gas pores. Here, the interaction of the pore/melt/crystal system will be analyzed through different stages of the production process. In a first step, a furnace is developed and characterized, allowing for the synthesis of metallic samples loaded with adjustable amounts of gas. The parameters determining the final gas content are the maximum temperature, the holding time at that temperature, as well as the concentration of gas in the casting-atmosphere and the pressure. In this work, aluminum alloys (Al-Cu and Al-Ge) are prioritized for their processability, their good X-ray contrast, as well as their technical relevance. As hydrogen is the only gas solvable in relevant quantities in these alloys, it is used as loading-gas. The gas-charged samples produced in this facility are then processed in a Bridgman-Stockbarger gradient furnace. Through the horizontal processing of thin specimen (150 µm) the effects of gravity on the liquid (convection), on the dendrites (buoyancy) and especially on the gas bubbles (convection and buoyancy), are minimized. The implementation of an X-radiography unit, for in situ imaging, provides a clear visualization of the whole metallurgical process. The manufacturing sequence is divided in two main stages: melting and solidification. During the directional dendritic solidification of Al-10%wt.Cu samples generated by the gradient furnace, several new effects could be observed: With the gas bubble acting as an ideal insulator, the heat-flow surrounding the bubble is modified and a local temperature gradient develops. This gradient, in turn, causes an increase of solidification speed in vicinity of the gas pocket, resulting in the bulging of the crystallization front. For the dendrites which would collide with those bubbles, coronal outgrowths are observed along the bubble/melt interface. These disordered crystallites soon grow, impeding the otherwise columnar microstructure, up to the point of nucleating new grains growing in a different direction. Finally, some dendrites, instead of coming into contact with the bubble, will deviate from their original course, avoiding the gas pocket. This phenomenon is attributed to the Marangoni effect. Transporting material along the interface from areas of low surface tension towards regions of high surface tension, the Marangoni flow creates vortices of hot melt on each side of the bubble, causing dendrites to bend. On the other hand, during melting, only a single effect is observed: the directional movement of gas bubbles in the mushy zone. There, the bubbles migrate towards the colder side of the gradient furnace, cutting through the present dendrites and drawing behind them channels of solute enriched melt. This effect is observed more explicitly for Al-20%wt.Ge, but also develops in Al-10%wt.Cu. This movement is once more attributed to the Marangoni effect. Through the use of an electromagnetic levitation facility and by comparing the results with state-of-the-art literature, connections between temperature dependence of the surface tension and the movement of bubbles in Al-20%wt.Ge, as well as concentration-dependence of the surface tension and the migration of bubbles in Al-10%wt.Cu are drawn.

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