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Optimal operation of semi-batch polymerization reactors = Optimaler Betrieb von Semi-Batch Polymerisationsreaktoren
2022
Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2022
Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University
Genehmigende Fakultät
Fak04
Hauptberichter/Gutachter
;
Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2022-03-31
Online
DOI: 10.18154/RWTH-2022-03898
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/844417/files/844417.pdf
Einrichtungen
Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Monte Carlo simulation (frei) ; Raman spectrosopy (frei) ; nonlinear model predictive control (frei) ; optimal control (frei) ; polymerization (frei) ; semi-batch process (frei)
Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620
Kurzfassung
In dieser Dissertation wird der optimale Betrieb von Emulsionspolymerisationsreaktoren mittels verschiedener Ansätze für unterschiedliche Polymereigenschaften thematisiert. Polymere sind vielseitige Produkte mit einer großen Spanne an Eigenschaften. Ein besonderes Merkmal von Polymeren ist, dass der Reaktionsschritt entscheidend für die Qualität ist. Zusätzliche Veränderungen des Polymers sind nach der Reaktion oft nicht möglich. Deshalb ist der optimale Betrieb von Polymerisationsreaktoren ein aktives Forschungsfeld. Während die rechnergestützten Studien die Annahme vollständiger Zustandsrückführung erlauben, werden in der Realität Messungen benötigt, um den Zustand des Reaktors zu bestimmen. Die Ramanspektroskopie erlaubt grundsätzlich die online Bestimmung der Konzentration einzelner Komponenten. Um diese Information aus den Spektren zu extrahieren, wird ein indirect hard modeling Modell erstellt. Das Modell besitzt eine gute Vorhersagequalität der Konzentrationen der Monomere und Polymere, die durch die Wurzel des mittleren quadratischen Fehlers beschrieben wird. Eine Eigenschaft von Emulsionspolymeren ist die Partikelmorphologie, die aus der aufeinander folgenden Polymerisation verschiedener Monomere rührt. Die Partikelmorphologie kann durch Populationsbilanzen von Polymerclustern beschrieben werden. Wegen der vorherrschenden Produktion in semi-batch Reaktoren sind Rezepte von großer Bedeutung. Mithilfe dynamischer Optimierung können optimale Rezepte berechnet werden. Für eine verbesserte Herstellung existierender Produkte werden zeitoptimale Rezepte gesucht. Mithilfe des modellbasierten Ansatzes kann bestimmt werden, ob neue Produktqualitäten unter den vorhandenen Beschränkungen produziert werden können. Dabei soll in der Zielfunktion die Abweichung zwischen gewünschter und erreichter Clusterverteilung minimiert werden. In einem nächsten Schritt werden Regelungsstrukturen für die Partikelmorphologie rechnerisch betrachtet. Es wird ein nichtlinearer modellprädiktiver Regler bewertet, der Sollgrößen eines optimalen Rezepts folgt. Dieser Regler benötigt als Modell nur die Polymerisationskinetik. Komplexer ist der ökonomische nichtlineare modellprädiktive Regler, der die Batchzeit minimieren und gleichzeitig die Partikelmorphologie innerhalb eines Toleranzbereiches halten soll. Verschiedene Störungen werden für beide Regler betrachtet. Eine andere Eigenschaft von Polymeren, die für den optimalen Betrieb betrachtet wird, ist die Molekulargewichtsverteilung. Basierend auf einem hybriden Modell, das ein deterministisches Polymerkinetikmodell mit einem Monte Carlo Modell für die Simulation einzelner Polymerketten verknüpft, werden optimale Rezepte berechnet. Dieser Ansatz wird für bimodale Molekulargewichtsverteilungen erweitert, indem Kettenübertragungsmittel verwendet werden. Kettenübertragungsmittel erhöhen die Reaktionsrate für Kettenübertragung und reduzieren damit die Kettenlänge der Polymere. Für alle Fallbeispiele wird eine Optimierung mittels Surrogatmodells gewählt; die Batchzeiten werden dadurch reduziert. Zusammenfassend wird in dieser Arbeit dazu beigetragen, eine optimale, zustandsbasierte Betriebsführung für semi-batch Polymerisationsprozesse zu ermöglichen.We address the optimal operation of emulsion polymerization reactors with different approaches for distinct polymer properties. Polymers are versatile products with wide ranges of properties. A distinct feature of polymers is that the reaction step is crucial for quality as modifications after the reaction are usually not feasible. Therefore, research on optimal operation of polymerization reactors is an active research area. While in-silico studies allow for the assumption of state-feedback, online measurements are required to assess the current state of the reactor in reality. Raman spectroscopy allows for online determination of individual components. In order to extract this information from the spectrum, we create a model using the method of indirect hard modeling. The model allows to determine concentrations of monomers and polymers online. The predictive capabilities of the model assessed in terms of root mean square error of prediction are good .One property of emulsion polymers is the particle morphology evolving from the successive polymerization of different monomers. The particle morphology can be described by population balances of polymer clusters. Due to the predominant production of these polymers in semi-batch reactors, recipes are of great interest. We compute optimal recipes by employing dynamic optimization. For the improved production of existing products, time-optimal recipes are sought. With this model-based approach, we can also determine if new product qualities can be produced using the given setup. Here, the objective is to minimize the error between the desired cluster distributions and the obtained distributions. In a next step, feedback control schemes for particle morphology are evaluated in-silico. We evaluate a nonlinear model predictive controller, which is tracking an offline computed optimal recipe. This controller uses the polymerization kinetics model only. A more complex scheme is the economic nonlinear model predictive controller aiming at the minimization of the batch time while achieving the desired particle morphology within tolerances. Different disturbances are studied for both controllers. A different property studied for optimal operation is the molecular weight distribution. Based on a hybrid model, containing a deterministic reaction kinetics model coupled with a Monte Carlo simulation for individual polymer chains, we compute optimal recipes. We extend this approach to bimodal molecular weight distributions using chain transfer agents. Chain transfer agents increase the reaction rate for chain transfer and therefore reduce the molecular weight of formed polymers. For all case studies considered, we follow a surrogate-based optimization route and determine batch time reductions. Overall, we contribute to the transition from fixed time-based recipe operation to optimal state-based operation for semi-batch polymerization reactors.
OpenAccess: 
PDF
(additional files)
Dokumenttyp
Dissertation / PhD Thesis/Book
Format
online
Sprache
English
Externe Identnummern
HBZ: HT021382726
Interne Identnummern
RWTH-2022-03898
Datensatz-ID: 844417
Beteiligte Länder
Germany
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