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000847266 245__ $$aNovel freestanding carbons for micropollutants removal through sustainable processes$$cMojtaba Mohseni$$honline
000847266 246_3 $$aNeuartige freistehende Kohlenstoffe für die Entfernung von Mikroverunreinigungen in nachhaltigen Prozessen$$yGerman
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000847266 500__ $$aVeröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University
000847266 502__ $$aDissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2022$$bDissertation$$cRheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen$$d2022$$gFak04$$o2022-03-31
000847266 5203_ $$aOrganische Mikroschadstoffe (engl. organic micropollutants, OMPs), hauptsächlich aus Pharmazieprodukten, geben heutzutage aufgrund ihrer vielfältigen schädlichen Auswirkungen wie z.B. ihre Anreicherung in der Biosphäre und die damit in Verbindung gebrachte Ausbildung von Antibiotikaresistenzen Anlass zur Sorge. Konventionelle Abwasseraufbereitungsanlagen bei denen eine biologische Abwasserreinigungsstufe eine zentrale Rolle spielt, können diese Mikroschadstoffe nicht entfernen, was zu einer Herausforderung für die allgemeine Wasserversorgung führt. Diese Arbeit präsentiert neuartige, freistehende Kohlenstoffe, die als Adsorber, Elektrode oder als beides in einem zyklischen Prozess eingesetzt werden können. Diese selbsttragenden Kohlenstoffmaterialien können verschiedene Nanopartikel als Katalysatoren/Katalysatornanopartikel in ihre Struktur aufnehmen. Zwei selbsttragende Kohlenstoffmikroröhrchen (engl. carbon microtubes) wurden aus Kohlenstoffnanoröhrchen (engl. carbon nanotubes, CNT), erstens vermischt mit pulverförmiger Aktivkohle (engl. powdered acitvated carbon, PAC) als mikro- und mesoporöse Adsorber (PAC/CNT) und zweitens mit Fe3O4 Nanopartikeln als eisenhaltige Kohlenstoffelektrode (Fe3O4 /CNT microtube) hergestellt. Das zugesetzte PAC in der CNT-Matrix erhöht die spezifische Oberfläche mit Mikroporen die als hochenergetische Zentren besonders bei niedrigen Gleichgewichtskonzentrationen für die Entfernung von OMPs aktiv sind. Die temperaturunterstützte Fenton Oxidation wurde eingesetzt, um die mit SMX gesättigten PAC/CNT-Mikrofasern zu regenerieren und in 12 aufeinander folgenden Zyklen zu nutzen. Die Mikrofasern zeigten dabei eine erhöhte regenerierte Kapazität im Vergleich zu Regeneration bei Raumtemperatur und eine größere Haltbarkeit da unerwünschte Adsorbate während des Fenton Prozesses weniger adsorbieren konnten. Die Fe3O4 /CNT Mikroröhrchen zeigten als Kathode eine effiziente Degradation von CBZ in einem heterogenen Elektro Fenton Prozess (HEF) bei guter Wiederverwertbarkeit und nur minimalen Katalysatorverlust in saurer Umgebung. Weiterhin konnte eine neuartige Produktionsmethode basierend auf Chitosan und Saccharose als grüne Kohlenstoffquellen zur Herstellung von Kohlenstoffmonolithen vorgestellt werden. Die schlussendlich hergestellten Monolithe weisen eine hohe spezifische Oberfläche von bis zu 703 m2/g, eine hierarchische Porosität und Stickstoff sowie Sauerstoff als Heteroatome auf. Als Adsorbenten mit ausreichender Trennleistung für SMX sind sie trotz einer etwas 50 % geringeren spezifischen Oberfläche vergleichbar mit kommerziellen granularen Aktivkohle. Weiterhin wurden zylindrische und tubuläre Kohlenstoffe jeweils direkt als Elektroden und Gasdiffusionselektroden (GDEs) eingesetzt. Es konnte Fe3O4 in biobasierte Kohlenstoffe eingebracht werden und die eisenhaltigen Elektroden konnten abschließend erfolgreich als GDEs eingesetzt werden, wo sie SMX und CBZ sowie eine Mischung der beiden Schadstoffe bei pH 3 und 7 effektiv entfernen konnten. Diese Arbeit hebt die Vorteile selbsttragender Kohlenstoffe und deren perspektivische Skalierbarkeit für effiziente, nachhaltigere und kosteneffiziente Prozesse für die Frischwasserversorgung hervor und bereitet den Weg für eine konkrete Implementierung der Kohlenstoffe in tubulären (Mikro)Reaktoren.$$lger
000847266 520__ $$aNowadays, the occurrence of organic micropollutants (OMPs), especially pharmaceuticals, in water bodies has caused widespread concerns due to their negative impacts, e.g., bioaccumulating in living organisms and developing antibiotic-resistant bacteria and genes. On the other hand, conventional wastewater treatment plants, including a main biological step, fail to efficiently remove highly mobile and recalcitrant pharmaceuticals, posing new challenges for the clean water supply. This thesis introduces novel freestanding carbons that can serve as an adsorbent, an electrode, or both to remove OMPs via adsorption, (electro-)Fenton-based oxidation, or a combination of them in a so-called cyclic process, respectively. Such self-standing carbon materials can facilely incorporate different catalysts nanoparticles inside their structure. Two self-standing carbon microtubes were synthesized using carbon nanotubes (CNT) as the main constituent, mixed with powdered activated carbons (PAC) and Fe3O4 nanoparticles to serve as a micro-and mesoporous adsorbent (PAC/CNT microtube) and a Fe-incorporated carbon electrode (Fe3O4 /CNT microtube), respectively. The addition of PAC to the CNT matrix increased the specific surface area by introducing micropores as high energy centers for OMPs removal, especially at low equilibrium concentrations. A temperature-assisted Fenton oxidation was proposed to regenerate the SMX-saturated PAC/CNT microtube and reuse it for 12 consecutive cycles. Compared to the room temperature oxidation, the temperature-assisted Fenton showed an enhanced regenerated capacity in each cycle and extended durability of the adsorbent by mitigating the adsorption of undesired compounds during the Fenton process. Fe3O4 /CNT microtubes proved to degrade CBZ as an efficient cathode for heterogeneous electro-Fenton (HEF) with good reusability and minimal catalysts leaching in acidic environments. Moreover, as a green alternative to CNT-based carbons, a novel synthesis method to fabricate monolithic carbons was introduced using chitosan and sucrose as bio-based precursors. Final monolithic carbons possess high specific surface areas (up to 703 m2/g), a hierarchical porosity, and nitrogen and oxygen as heteroatoms. Monolithic carbons served as an adsorbent with adequate separation properties to adsorb SMX, being comparable to commercial granular carbons despite having 50 % less specific surface area. Furthermore, cylindrical and tubular carbons were deployed directly as electrodes and gas diffusion electrodes (GDE), respectively. Next, successful incorporation of Fe3O4 into bio-based carbons was carried out, and final Fe-containing carbons were used as electrodes and GDEs and proved to remove both SMX and CBZ and a mixture of them effectively at pH 3 and 7.This thesis emphasizes the advantages of self-standing carbons, with scaling-up perspectives, to develop efficient, more sustainable, and cost-effective processes for clean water supply and pave the way for implementing tangible (micro) tubular reactors.$$leng
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