Engineering topological superlattices and their epitaxial integration in selectively grown hybrid nanostructures via MBE

Jalil, Abdur Rehman; Morgenstern, Markus; Grützmacher, Detlev

doi:10.18154/RWTH-2022-06227

Engineering topological superlattices and their epitaxial integration in selectively grown hybrid nanostructures via MBE

Jalil, Abdur Rehman^RWTH*

2022

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Abdur Rehman Jalil, M.Sc.

ImpressumAachen : RWTH Aachen University 2022

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen, Diagramme

Dissertation, RWTH Aachen University, 2022

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Grützmacher, Detlev (Thesis advisor)^RWTH* ; Morgenstern, Markus (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2022-06-07

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2022-06227
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/848705/files/848705.pdf

Einrichtungen

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
Die Realisierung fortschrittlicher Spintronik-Anwendungen, einschließlich topologischer Quantenberechnungen, Spinmanipulation für die Datenspeicherung, verlustfreier ballistischer Transport für ultraschnelle Quantenbauelemente und topologisches Schalten für energiesparende Speicheranwendungen usw., wurde mit der experimentellen Entdeckung topologischer 3D-Isolatoren (TIs) möglich. Die Einbindung exotischer spin-momentgebundener Dirac-Oberflächenzustände (von 3D-TIs) in diese futuristischen komplexen Quantenbauelemente erfordert nicht nur die Epilayer von hoher Kristallqualität, sondern auch die Herstellung makelloser Nanostrukturen, topologischer Banden Topologisches Band-Engineering, ultraglatte und defektfreie Oberflächen und atomar transparente epitaktische Grenzflächen.Diese Arbeit befasst sich mit einer systematischen Untersuchung des epitaktischen Wachstums von konventionellen 3D-TIs mittels Molekularstrahlepitaxie (MBE) und der strukturellen Charakterisierung auf atomarer Ebene mittels Rastertransmissionselektronenmikroskop (STEM), um die oben genannten Anforderungen zu untersuchen. Zunächst wird der Zusammenhang zwischen den Wachstumsparametern und der Defektdichte in den Van-der-Waals (VdW) basierten Schichtstrukturen untersucht. Die optimalen Wachstumsparameter werden extrahiert und die defektfreien Epilayer werden hergestellt. Später wird die Technik der selektiven Flächenepitaxie (SAE) erforscht, um eine Plattform zu entwickeln, die eine skalierbare Nanoarchitektur ermöglicht. Unter Verwendung einer CMOS-kompatiblen Herstellungstechnologie werden Si(111)-Substrate mit kristallinen und amorphen kombinierten Oberflächen hergestellt. Die präzise gesteuerten Wachstumsparameter ermöglichten die Realisierung einer selektiv gewachsenen topologischen Struktur. Auf der Grundlage statistischer Analysen wurde ein verallgemeinertes Wachstumsmodell entwickelt, das die Kontrolle über strukturelle Defekte durch die effektive Wachstumsrate auf der Nanoskala ermöglicht und bei der Herstellung hochwertiger Nanostrukturen hilft. Ausgehend von konventionellen 3D-TIs werden die Möglichkeiten der VdW-Epitaxie durch das Wachstum topologisch-trivialer Heterostrukturen weiter ausgeschöpft. Die stöchiometrische Anpassung in diesen Heterostrukturen wird als Werkzeug genutzt, um die Stärke der Spin-Orbit-Kopplung (SOC) zu kontrollieren und die topologische Bandstruktur zu gestalten. Zwei solcher Systeme werden untersucht, darunter BixTey = (Bi2)m(Bi2Te3)n und GST/GBT = (GeTe)n(Sb2Te3/Bi2Te3)m. Durch die kontinuierliche Zugabe von Bi2-Doppelschichten und GeTe (Materialien, die eine triviale Phase aufweisen) in 3D-TIs werden stöchiometrische Modulationen erreicht. Darüber hinaus werden die Wachstumsparameter modifiziert, um diese Stöchiometrien in die vorstrukturierten Substrate zu integrieren, und es werden selektiv gewachsene Nanostrukturen aus den entsprechenden Legierungen hergestellt. Mit Hilfe der strukturellen Charakterisierung auf atomarer Ebene wird das Phänomen der VdW-Rekonfiguration erforscht, um die Umwandlung der Schichtarchitektur zu beobachten; der Schlüsselmechanismus bei der Entwicklung von Grenzflächen-Phasenwechselmaterialien (IPCMs). Darüber hinaus werden die systematischen Veränderungen in der atomaren Wechselwirkung und die daraus resultierenden Veränderungen der Bindungslängen innerhalb eines ursprünglichen und hybriden VdW-Stapels untersucht. Der Schwerpunkt wird dann auf die Oberflächen verlagert, wo die Stabilität (Inertheit) von TI-Epilayern unter Umgebungsbedingungen durch strukturelle und kompositorische Untersuchungen analysiert wird. Ein unbestreitbarer Nachweis des Alterungseffekts in allen Materialsystemen wird erbracht, wobei ein nicht sättigender Oxidationsprozess an den (0001)-Oberflächen mit einer kontinuierlich abnehmenden Oxidationsrate beobachtet wird. Durch die In-situ-Dünnschichtabscheidung von Al (2 nm) werden die oberen Oberflächen passiviert und der Alterungseffekt neutralisiert. Das Phänomen des Ladungstransfers aufgrund der Bandausrichtung an der Si (111) - TI-Unterfläche wird mit einer vergleichenden Wachstums-, Struktur- und Transportanalyse von TI-Epilayern untersucht, die auf einem HfO2-Substrat hergestellt wurden. Schließlich werden die Grenzflächen zwischen TI und verschiedenen s-Wellen-Supraleitern (SCs) untersucht. Die Herausforderungen bei der Erreichung der induzierten Supraleitfähigkeit in TI-SC-Hybridübergängen und hochtransparenten Grenzflächen werden angesprochen. Das Problem der Metalldiffusion in die TI-Epilayer und die daraus resultierende Bildung von Schottky-ähnlichen Barrieren wird durch die Einführung eines dünnen Metallfilms als Diffusionsbarriere vermieden. Unter Ausnutzung der natürlichen Tendenz von Übergangsmetallen, sich in ihre entsprechenden Di-Chalcogenide (TMDCs) umzuwandeln, wenn sie TI-Oberflächen ausgesetzt sind, werden atomar gut definierte und VdW-unterstützte epitaktische Grenzflächen entwickelt. Die neu entwickelten Grenzflächen halfen dabei, die induzierte Supraleitung zu erreichen, die eine große Einschränkung bei der Realisierung komplexer funktionaler Bauelemente darstellte.

The realization of advanced spintronics applications including the topological quantum computation, spin manipulation for data storage, dissipation less ballistic transport for ultra-fast quantum devices and topological switching for low energy memory applications etc. became more feasible with the experimental discovery of 3D topological insulators (TIs). The incorporation of exotic spin-momentum locked Dirac surface states (of 3D TIs) into these futuristic complex quantum devices requires not only the growth of high crystal quality epilayers but also the fabrication of pristine nanostructures, topological band engineering, ultra-smooth and defect-free surfaces, and atomically transparent epitaxial interfaces. This work deals with a systematic study of epitaxial growth of convention 3D TIs via molecular beam epitaxy(MBE) and atomic-scale structural characterization via scanning transmission electron microscope (STEM)to explore the above mentioned requirements. At first, the relation between the growth parameters and the defect density in the Van-der-Waals (VdW) based layered structures is investigated. The optimum growth parameters are extracted and the defect-free epilayers are prepared. Later, the technique of selective area epitaxy (SAE) is explored to develop a platform to achieve a scalable nano-architecture. Utilizing CMOS compatible fabrication technology, Si (111) substrates with crystalline and amorphous combinational surfaces are prepared. The precisely controlled growth parameters facilitated the realization of selectively grown topological structure. Based on statistical analysis, a generalized growth model is established that provided control over structural defects through the effective growth rate at the nanoscale and assisted in achieving high quality nanostructures. Based on conventional 3D TIs, the capabilities of VdW epitaxy are exploited further with the growth of topological-trivial hetero structures. The stoichiometric adjustment in these hetero structures is utilized as a tool to control the strength of spin-orbit coupling (SOC) and to engineer the topological band structure. Two such systems are explored including BixTey = (Bi2)m(Bi2Te3)n and GST/GBT = (GeTe)n(Sb2Te3/Bi2Te3)m. With the continuous addition of Bi2 bilayers and GeTe (materials that exhibit trivial phase) into 3D TIs, the stoichiometric modulations are achieved. Moreover, the modification of growth parameters is conducted to incorporate these stoichiometries with the pre-patterned substrates and selectively grown nanostructures of the corresponding alloys are prepared. Assisted by the atomic-scale structural characterizations, the phenomenon of VdW reconfiguration is explored to observe the transformation of layer architecture; the key mechanism in the evolution of interfacial phase change materials (IPCMs).Moreover, the systematic alterations in the atomic interaction and resulting changes in bond lengths within a pristine and hybrid VdW stacks are investigated. The focus is then shifted towards surfaces where the stability (inertness) of TI epilayers in the ambient conditions via structural and compositional investigations, is analyzed. An undeniable evidence of the aging effect in all material systems is obtained where a non-saturating oxidation process at the (0001) surfaces with a continually decreasing oxidation rate is witnessed. Using the in situ thin film deposition of Al (2 nm),the top surfaces are passivated and the aging effect is neutralized. The phenomenon of charge transfer due to band alignment at the Si (111) - TI bottom surface is investigated with a comparative growth, structural and transport analysis of TI epilayer prepared on HfO2 substrate. Finally, the interfaces between TIs and various s-wave superconductors (SCs) are explored. The challenges to achieve the induced superconductivity in TI-SC hybrid junction and highly transparent interfaces are addressed. The issue of metal diffusion into the TI epilayer and the resulting formation of Schottky-like barriers is avoided with the introduction of a thin metallic film as a diffusion barrier. Using the natural tendency of transition metals to transform into their corresponding di-chalcogenides (TMDCs) at the exposure to TI surfaces, atomically well-defined and VdW assisted epitaxial interfaces are engineered. The newly evolved interfaces assisted in achieving the induced superconductivity that was a huge limitation in realizing the complex functional devices.

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