High-performance computing approach to hybrid functionals in the all-electron DFT Code FLEUR

Redies, Matthias; Müller, Matthias S.; Blügel, Stefan

doi:41483

High-performance computing approach to hybrid functionals in the all-electron DFT Code FLEUR = Hochleistungsrechenansatz für Hybridfunktionale im All-Elektronen-DFT-Code FLEUR

Redies, Matthias^RWTH*

2022

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Matthias Redies, M.Sc.

ImpressumAachen : RWTH Aachen University 2022

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen

Dissertation, RWTH Aachen University, 2022

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Blügel, Stefan (Thesis advisor)^RWTH* ; Müller, Matthias S. (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2022-06-22

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2022-07156
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/849976/files/849976.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Dichtefunktionaltheorie (frei) ; hybrid functionals (frei) ; garnets (frei) ; high performance computing (frei) ; density functional theory (frei) ; Granate (frei) ; Hochleistungsrechnen (frei) ; Hybridfunktionale (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
Virtuelles Materialdesign versucht mithilfe computergestützter Methoden neue Materialien mit überlegenen Eigenschaften innerhalb des riesigen Raums aller denkbaren Materialien zu entdecken. Zentral in diesem Bereich ist die Methode der Dichtefunktionaltheorie (DFT) die es Wissenschaftlern ermöglicht Materialeigenschaften aus ersten Prinzipien vorherzusagen, das heißt ohne sich auf externe Parameter oder experimentelle Werte zu beziehen. Obwohl Standard-DFT in der Lage ist viele Materialien mit zufriedenstellender Genauigkeit vorherzusagen, hat sie Probleme mit einigen Eigenschaften wie etwa Details der elektronischen Struktur oder bestimmten Materialklassen, wie etwa Materialien mit stark korrelierten Elektronen. Dies hat einen Bedarf an Methoden mit größerer Vorhersagekraft geschaffen. Eine Klasse von solchen Methoden sind hybride Austauschkorrelationsfunktionale, die den exakten Hartree-Fock-Austausch mit lokalen Austauschkorrelationsfunktionalen kombinieren, was zu hochgenauen Vorhersagen für viele Isolatoren oder Halbleitermaterialien führt. Der Rechenaufwand hybrider Funktionale nimmt jedoch schnell mit der Systemgröße zu und beschränkt ihre Anwendung auf kleine Systeme. Diese Arbeit zielt darauf ab, das Problem des massiven Rechenaufwands von Hybridfunktionalen in großen Systemen zu lösen, indem die enorme Rechenleistung heutiger Supercomputer genutzt wird. Diese Dissertation präsentiert eine verbesserte Implementierung hybrider Austauschkorrelationsfunktionale in FLEUR, einem Programm das die full-potential linearized augmented planewave (FLAPW) Methode auf alle Elektronen anwendet. Die verbesserte CPU und eine neue GPU-Implementierung ermöglicht Wissenschaftlern die effiziente Nutzung moderner Rechenknoten und eine hochskalierbare MPI Implementierung verteilt Berechnungen mit einem einzigen k-Punkt auf 3000 Kerne oder 64 GPUs und weit darüber hinaus für Berechnungen mit mehreren k-Punkten. Diese Arbeit ermöglicht Berechnungen mit Hybridfunktionale in Systemen mit Hunderten von Atomen und erlaubt ihre Anwendung in vielen neuen Materialklassen. Wir demonstrieren die Leistungsfähigkeit dieses Algorithmus, indem wir ihn auf Granate anwenden, eine Klasse komplexer magnetischer Materialien mit großen Elementarzellen, die vielversprechende Anwendungen in Bereichen wie Spintronik oder Quantencomputern haben. Granate sind Oxide die seltenen Erden enthalten welche, stark korrelierte Elektronen in lokalisierten 3d- oder 4f-Zuständen aufweisen, wodurch die Kombination von Hybridfunktionalen und FLAPW ideal für die Untersuchung dieser Materialien geeignet ist. Nachdem wir unsere Methode mit anderen vorhersagestarken Methoden und experimentellen Ergebnissen mit Yttrium-Eisen-Granat als Referenzsystem verglichen haben, verlagern wir unseren Fokus auf die Eisen-Granate mit seltenen Erden: Gadolinium-Eisen-Granat und Thulium-Eisen-Granat. Für diese Materialien führen wir die allerersten Hybrid-Funktionalrechnungen ihrer elektronischen Struktur und magnetischen Momente durch und demonstrieren so die Vorhersagekraft der Hybridfunktionale in FLEUR für große komplexe Magnete.

Virtual materials design attempts to use computational methods to discover new materials with superior properties within the vast space of all conceivable materials. Density-functional theory (DFT) is central to this field, enabling scientists to predict material properties from first principles, i.e. without relying on external parameters or experimental values. While standard DFT is capable of predicting many materials with satisfying accuracy, it struggles with some properties such as details of the electronic structure or certain material classes, e.g. materials exhibiting strongly correlated electrons. This has created a need for methods with greater predictive power. One such class of methods are hybrid exchange-correlation functionals which combine the exact Hartree-Fock exchange with local exchange-correlation functionals, resulting in highly accurate predictions for many insulating or semiconductor materials. However, the computational cost of hybrid functionals increases rapidly with system size and limits their application to small systems. This thesis aims to solve the computational challenge posed by hybrid functionals in large systems by utilizing the massive computational power of today's supercomputers. This thesis presents the improved implementation of hybrid exchange-correlation functionals in FLEUR, an all-electron full-potential linearized augmented planewave code. The improved CPU and a new GPU implementations allow users to make efficient use of modern compute nodes and a highly-scalable MPI implementation distributes calculations with a single k-point to 3000 cores or 64 GPUs and far beyond that for calculations with multiple k-points. This work promotes hybrid functionals to systems with hundreds of atoms, opening up their application to many new material classes and properties. We demonstrate the power of this algorithm by applying it to garnets, a class of complex magnetic materials with large unit-cells, which have promising applications in fields such as spintronics or quantum computing. Garnets are rare-earth oxides that exhibit strongly correlated electrons in localized 3d- or 4f-states, making the combination of hybrid functionals and FLAPW ideally suited to investigate these materials. After benchmarking our method against other highly predictive methods and experimental results using yttrium iron garnet as a reference system, we shift our focus the rare-earth-iron garnets gadolinium iron garnet and thulium iron garnet. For these materials we perform the first-ever hybrid exchange-correlation functional calculations of their electronic structure and magnetic moments, establishing the predictive power of the hybrid functionals in FLEUR for large complex magnets.

OpenAccess:
PDF
(additional files)