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000850907 245__ $$aHydrophilic arborescent polymers by radical polymerization$$cvorgelegt von M.Sc. RWTH Julian Robin Höhner$$honline
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000850907 5203_ $$aDiese Arbeit beschreibt die Synthese von wasserlöslichen hydrophilen arboreszenten Polymeren. Die Synthese dieser Polymere wird bis zu Generation Drei mittels grafting-from unter copper mediated reversible deactivation radical polymerization (Cu-mediated RDRP) Bedingungen vorgestellt. Die lebenden Polymerisationsbedingungen und die Synthesestrategie ermöglichen die Vorhersage des Molekulargewichts. Arboreszente Poly((N-Isopropyl Acrylamid)-co-(Hydroxyethyl Acrylat)) Poly(NIPAM-co-HEA) mit Molekulargewichten >106 g mol-1 wurden synthetisiert. Die dendritischen Makromoleküle zeigen Molekulargewichtsverteilungen Ɖ kleiner als 1,36. Die gefundene Reaktionskaskade wurde angepasst und hinsichtlich der Polymerisationskontrolle für die Synthese von thermosensitiven, wasserlöslichen, arboreszenten Poly((2-Methoxyethylacrylat)-stat-(2-Hydroxyethylacrylat)) (Poly(EGMEA-stat-HEA)) erweitert. Die gefundene Synthese zeichnet sich durch (i) statistische Copolymerisation der Comonomere, (ii) quantitative Initiierungseffizienz, (iii) niedriges Ɖ und (iv) höchste Endgruppen Funktionalität aus. Die Poly(EGMEA-stat-HEA)-Polymere sind in Eiswasser löslich. Das Reaktionsschema erlaubt den Abstand zwischen den Verzweigungen durch die Stöchiometrie der Comonomere zu steuern und die Endgruppen quantitativ umzusetzen. Dissipative particle dynamics (DPD) Simulationen zeigen Lösungsverhalten von starren Kugeln. An der Flüssig/Flüssig-Grenzfläche und aufgetragen auf Glimmer zeigen die arboreszenten Poly(EGMEA-stat-HEA) ihre Flexibilität und breiten sich an der Festkörper/Luft-Oberfläche zu einer fast 2D-scheibenförmigen Konformation mit Sub-Nanometer-Höhe (<1 nm) aus. Darüber hinaus ist die Geschwindigkeit der Verringerung der Toluol/Wasser Grenzflächenspannung unabhängig von der Generation des Polymers.Es werden zwei verschiedene Ansätze für doppel-hydrophile arboreszente Copolymere vorgestellt. Der eine basiert auf der grafting-onto Strategie. ω-telechele Thiol-Poly(ethylenglykole) und Poly(acrylamide) werden mit arboreszenten Poly(EGMEA-stat-HEA)-Substraten in einer Thio-Brom-Substitution umgesetzt. Diese Syntheseroute beschreibt eine einfachen Herstellungsmöglichkeit zu doppelt-hydrophilen arboreszenten Copolymeren.Die andere Strategie beinhaltet das grafting-from von Oligo(ethylenglykol)-methyletheracrylat von arboreszentem Poly(EGMEA-stat-HEA)-Substrat, was zu Poly(EGMEA-stat-HEA)-graft-poly(OEGMEA) führt. Diese zeigen in der Rasterkraftmikroskopie scheibenförmige Konformationen an der Festkörper/Luft-Grenzfläche und offenbaren die verzweigte Architektur sowohl im Höhen- als auch im Phasenbild.$$lger
000850907 520__ $$aIn this thesis, water soluble hydrophilic arborescent polymers and arborescent copolymers are synthesized. Water soluble hydrophilic arborescent polymers of up to G3 are achieved in a grafting-from reaction scheme relying on copper mediated reversible deactivation radical polymerization (Cu-mediated RDRP). Living polymerization conditions and the reaction scheme allow the prediction of molecular weight. Arborescent poly((N-isopropyl acrylamide)-co-(hydroxyethyl acrylate)) (poly(NIPAM-co-HEA)) with molecular weights >106 g mol 1 are synthesized. The dendritic macromolecules display molecular weight distributions Ɖ smaller than 1.36. The reaction cascade found is adjusted and extended in terms of polymerization control for the synthesis of thermo-responsive water soluble arborescent poly((ethylene glycole methyl ether acrylate)-stat-(hydroxyethyl acrylate)) (poly(EGMEA-stat-HEA)). The synthesis features (i) statistical copolymerization of comonomers, (ii) quantitative initiation efficiency, (iii) low Ɖ, and (iv) highest end-group functionality (EGF). The poly(EGMEA-stat-HEA) polymers are soluble in water cooled with an ice bath. The reaction scheme allows to control the distance between branches by stoichiometry of comonomers and the quantitative exchange of end-groups. Dissipative particle dynamics (DPD) simulations show the solution behavior of rigid spheres. At liquid/liquid interface and on mica surface arborescent poly(EGMEA-stat-HEA) display their flexible nature and spread to an almost 2D disc-like conformation with sub nanometer height (<1 nm) at solid/air interface. Additionally, lowering of the interfacial tension of the toluene/water interface is found to be independent of the polymer’s generation. Two different approaches towards double-hydrophilic arborescent copolymers are presented. One relying on the grafting-onto strategy. Poly(ethylene glycols) and polyacrylamides with thiol end-groups each are reacted with arborescent poly(EGMEA-stat-HEA) substrates in a thio-bromo substitution resulting in double-hydrophilic arborescent copolymers in an easy synthesis. The other strategy features grafting oligo(ethylene glycol) methyl ether acrylate (OEGMEA) from arborescent poly(EGMEA-stat-HEA) substrate yielding generation three poly(EGMEA-stat-HEA)-graft-poly(OEGMEA). These display disc-like conformations at the solid/air interface in atomic force microscopy (AFM) and reveal the branched architecture in both height and phase images.$$leng
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