Note: Die Umwandlung überschüssiger Solar- oder Windenergie in chemische Energieträger über Power-to-Gas-Verfahren stellt eine interessante Technologie für eine nachhaltige Energienutzung dar. Bisherige Studien zeigen, dass Ni-Katalysatoren für die Methanisierung unter dynamischen Reaktionsbedingungen schnell deaktiviert werden, wenn die Wasserstoffzufuhr fluktuiert. In der ersten Förderperiode wurde im erfolgreichen Projekt MOFCO2DYN-X2 die kontrollierte thermische Zersetzung von Metall-organischen Gerüstverbindungen (MOFs) als eine geeignete Methode für die Synthese von Ni@C-Katalysatoren mit hoher Stabilität gegenüber H2-Dropouts etabliert, da eine schützende Kohlenstoffschicht um die Partikel ausgebildet wird. Obwohl mit einer Kombination verschiedener röntgenbasierter Spektroskopie- und Streumethoden (HERFD-XAS, VtC-XES, PDF) erste mechanistische Schlüsse gezogen werden konnten, war eine detaillierte Analyse aufgrund der breiten Partikelgrößenverteilung nicht möglich. Daher sollen im Folgeprojekt REALCO2DYN-X2 hochdefinierte Modellsysteme und MOF-basierte Ni- bzw. NiFe-Katalysatoren mit enger Ni-Größenverteilung sowie hoher Aktivität und Stabilität bei fluktuierender Wasserstoffzufuhr synthetisiert werden. Dazu soll kolloidales Ni so auf Aktivkohle und Alumina aufgebracht werden, dass Modellsysteme mit kleinen (2-4 nm), mittleren (5-8 nm) und großen (>10 nm) Ni-Partikeln erhalten werden. Für die Herstellung realer Ni@Al2O3- und NiFe@Al2O3-Katalysatoren sollen Al- bzw. AlFe-basierte MOFs mit kolloidalen Ni-Spezies beladen und anschließend kontrolliert thermisch zersetzt werden. Sowohl Modell- als auch Realkatalysatoren sollen in einem Laborreaktor in der Methanisierung von Kohlendioxid getestet werden, um ihre Aktivität und Stabilität bei industriell relevanten dynamischen Dropoutszenarien zu untersuchen. Da die Spektroskopie- und Streumethoden aus der ersten Periode komplementäre Informationen über die Struktur (Nah-, Mittel- und Fernordnung) sowie die elektronischen Eigenschaften der Katalysatoren liefern, sollen die Techniken weiterentwickelt und vertieft eingesetzt werden, um Struktur-Aktivitäts-Korrelationen unter dynamischen Bedingungen zu identifizieren. Insbesondere sollen In-situ- und Operando-Experimente an Synchrotronquellen durchgeführt werden, um die Kinetik der strukturellen Veränderungen während der dynamisch betriebenen Methanisierung auf einer Zeitskala von Sekunden bis Stunden zu beobachten und Deaktivierungsmechanismen an den Katalysatoren aufzuklären. Die Spektroskopie- und Streumethoden sollen dabei auch mit Reverse-Monte-Carlo-Simulationen kombiniert werden, um ein umfassendes mechanistisches Bild zu erhalten. Somit wird der Hauptfokus von REALCO2DYN-X2 darauf liegen, hochaktive Katalysatoren zu generieren, die während verschiedener industriell relevanter Wasserstoffausfallszenarien nicht deaktiviert werden und sich für dynamisch betriebene Power-to-Gas-Anlagen zur Nutzung von erneuerbaren Energien eignen.
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