Automatisierte Vorhersage der Pyrolyse Chemischer Bindungen
Coordinator
Dr.-Ing. Malte Döntgen
Grant period
2021 -
Funding body
Deutsche Forschungsgemeinschaft
DFG
Identifier
G:(GEPRIS)467725635
Note: Das Forschungsvorhaben widmet sich der wichtigen Herausforderung, das Verständnis der Pyrolyse von stickstoffhaltigen Verbindungen zu vertiefen, welche für die Modellierung energetischer Materialien, Raketentreibstoffe und Transportkraftstoffe von entscheidender Bedeutung sind. Im Gegensatz zu sauerstoffhaltigen Kohlenwasserstoffen werden stickstoffhaltige funktionelle Gruppen als Initiatoren der Pyrolyse chemischer Bindungen identifiziert, welche die Energiefreisetzung und die Bildung von Radikalen maßgeblich beeinflusst. Das Projekt zielt darauf ab, "Black-Box"-Vorhersagen für die Pyrolyse chemischer Bindungen weiterzuentwickeln und Ratenkoeffizienten für Schlüsselreaktionen stickstoffhaltiger funktioneller Gruppen bereitzustellen, welche erheblichen Einfluss auf die chemische Stabilität energetischer Verbindungen haben. In der ersten Förderphase lag der Schwerpunkt auf der Automatisierung der Vorhersage von Geschwindigkeitskoeffizienten für die Pyrolyse sauerstoffhaltiger Kohlenwasserstoffe, was zur Entwicklung des Softwarepakets ThermodynAmics & Conformational Optimizer (TACO) führte. TACO automatisiert die Vorbereitung von Molekülstrukturen für Bindungsspaltungsreaktionen, identifiziert das globale Minimum von Spezies durch eindimensionale Scans von Torsionsbewegungen und führt high-level ab-initio-Berechnungen durch. Die Software wurde bereits erfolgreich in verschiedenen projektbezogenen Studien eingesetzt. Darüber hinaus wurden Skripte zur automatischen Erzeugung von Bindungsscans mit fractional occupation number weighted density (FOD), CASSCF und NEVPT2 zur Beschreibung des Dissoziationsenergieprofils entwickelt. In der zweiten Förderphase wird das automatisierte Softwarepaket auf stickstoffhaltige Verbindungen ausgeweitet. Dies umfasst die Integration stickstoffspezifischer Regeln für die Auswahl von Orbitalen und eine verfeinerte Methode zur Bestimmung des aktiven Raums, die teilweise auf der FOD-Methode basiert. Die Dissoziationskinetik von Nitrit-, Nitrat-, Nitro- und Nitrosogruppen wird mithilfe kombinierter theoretischer und experimenteller Methoden untersucht, wobei vorhandene Laser Systeme zum Einsatz kommen. Dazu zählen ein dual comb Infrarot (IR) Spektrometer sowie ein IR Laserdioden-basiertes System. Ergänzend wird eine neue Laserdiode zur Detektion von Stickoxid (NO) eingesetzt. Das Projekt strebt an, ein frei zugängliches Softwarepaket zur Vorhersage von Bindungsspaltungsreaktionen zu entwickeln und mehrere Messkampagnen zu veröffentlichen, um die Zuverlässigkeit des Softwarepakets für kinetischen Vorhersagen zu validieren.
http://join2-wiki.gsi.de/foswiki/pub/Main/Artwork/join2_logo100x88.pngContribution to a conference proceedingsDöntgen, M.RWTH* ; Wildenberg, A.RWTH* ; Heufer, K. A.RWTH* Laser Absorption Shock Tube Measurements of C1 to C4 n-Alkyl Formate Pyrolysis 202311th European Combustion Meeting 2023 : April 26-28, 2023, Rouen, France : proceedings / organised by CORIA UMR 6614 and French Section Combustion Institute 11. European Combustion Meeting, ECM 2023, RouenRouen, France, 26 Apr 2023 - 28 Apr 20232023-04-262023-04-28[Rouen?] : [French Section Combustion Institute?][1]-6(2023)2023 FilesFulltextBibTeX |
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