918299 20251013105910.0 978-3-95806-682-3 HBZ HT021721947 Laufende Nummer 42008 datacite_doi 10.18154/RWTH-2023-01241 RWTH-2023-01241 English 530 P:(DE-588)1280645040 Rost, Stefan Hermann 0 rwth Computational study of structural and optical properties of two-dimensional transition-metal dichalcogenides with implanted defects Stefan Hermann Rost online, print Jülich Forschungszentrum Jülich GmbH, Zentralbibliothek, Verlag 2023 1 Online-Ressource : Illustrationen, Diagramme 2 EndNote Thesis PUB:(DE-HGF)11 PUB:(DE-HGF) Dissertation / PhD Thesis phd phd PUB:(DE-HGF)3 PUB:(DE-HGF) Book book BibTeX PHDTHESIS DRIVER doctoralThesis DataCite Output Types/Dissertation ORCID DISSERTATION Schriften des Forschungszentrums Jülich. Reihe Information/ Information 92 Druckausgabe: 2023. - Onlineausgabe: 2023. - Auch veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University Dissertation, RWTH Aachen University, 2023 Dissertation RWTH Aachen University 2023 Fak01 2023-01-20 Einzelne Photonen könnten in der Zukunft eine essenzielle Rolle in der Übertragung von Quanteninformation für moderne Quantentechnologie spielen. Monolagen aus Übergangsmetalldichalkogeniden (TMDs) mit implantierten Defekten sind vielversprechende Kandidaten für Einzelphotonenquellen, die es ermöglichen, dank ihrer besonderen "spin-valley locking" Eigenschaft, die Polarisation der emittierten Photonen zu kontrollieren. Diese Arbeit behandelt eine rechnerische Analyse einer Vielzahl möglicher Materialien zur Implantierung, die dazu genutzt werden könnten, die Photonenemission im Realraum einzuschränken, um die Erzeugung einzelner Photonen zu ermöglichen. Im Verlauf dieser Arbeit wurden die hierfür nötigen Programme entwickelt und implementiert. Das Augenmerk liegt an dieser Stelle auf der Vorhersage von Bandstrukturen der Defektsysteme und deren Elektronenenergieverlustspektren. Rechnerisch werden solche Defektsysteme in Superzellen dargestellt, die aus einer Vielzahl ungestörter Einheitszellen bestehen. Deren Bandstruktur lässt sich nur mit Hilfe der entwickelten Rückfaltungsmethode in Bezug zu der Bandstruktur der ungestörten Einheitszelle setzen. Hierbei wird der Defekt als eine Störung des ursprünglichen Materials dargestellt und kann somit mit der entsprechend experimentellen Messung verglichen werden. In der experimentellen Elektronenenergieverlustspektroskopie (EELS) haben die gemessenen Spektren eine begrenzte ${k}$ Auflösung, aufgrund des begrenzten Einsammelwinkels des Spektrometers im Elektronemikroskop. Dieses Spektrum unterscheidet sich deutlich von dem üblicherweise berechneten EELS Spektrum basierend auf der dielektrischen Funktion ohne Beachtung eines möglichen Impuls Übertrags. Im Folgenden wird eine Methode zur Integration der theoretischen Spektren über ${k}$ entwickelt, die, trotz der zusätzlichen Schwierigkeit eines um bis zu sechs Größenordnungen schwankenden Integranden bei $k=0$, stabil ist. Diese wird erweitert um eine Extrapolationsmethode zur schnellen Konvergenz des zusätzlich hinzugefügten Vakuums, um die Berechnung von Monolagen mit 3D periodischen Randbedingungen zu ermöglichen. Angewendet auf drei typische zweidimensionale Systeme hat die Kombination aus beiden Methoden eine hervorragende Übereinstimmung mit dem Experiment gezeigt. Für eine Vielzahl von TMDs (MoS$_2$, MoSe$_2$, WSe$_2$) mit Defekten (P, Cr, S, Se, Fehlstelle) wurde die Bandstruktur und räumliche Relaxation mit Dichtefunktionaltheorie (DFT) sowie die EELS Spektren, unter Anwendung der entwickelten Methoden, studiert. Es konnte gezeigt werden, dass MoSe$_2$+S ein niedrigeres Leitungsband bei der direkten Bandlücke hat als das störstellenfreie MoSe$_2$ und dennoch die "spin-valley locking" Eigenschaft behält. Somit ist die optische Anregung in einer kleinen Insel dieses Materials umgeben von reinem MoSe$_2$ ein vielversprechender Kandidat für die Emission einzelner Photonen. Das Dotieren mit Chrom ist durch einen zusätzlichen Zustand in der Bandlücke ebenfalls ein vielversprechender Kandidat zur Lokalisierung der Photonenemission. ger Single photons are expected to play an essential role in the transfer of quantum information in modern quantum technology. Monolayers of transition-metal dichalcogenides (TMDs) with implanted defects are promising candidates for single photon sources that allow us to control the polarization of the emitted photons due to their unique spin-valley locking property. This work provides a computational study of a variety of possible materials for implantation, which could possibly be used to confine the photon emission in real space allowing for single photon emission. Several of the tools necessary to carry out the study have been developed and implemented in the course of this work. Here, the focus is on the prediction of electron energy loss spectra and band structure calculations for crystals including a defect. The latter is not straight forward, since the calculation of such defects is done in a supercell consisting of multiple pristine unit cells. The band structure for a supercell is completely different from the pristine one unless the developed unfolding method is applied. This method reveals the defect as a small perturbation to the pristine system, allowing to calculate band structures of defect systems that are comparable to experiments. Experimental electron energy loss spectroscopy (EELS) measurements have a finite ${k}$ resolution due to the finite size of the collection aperture in the transition electron microscope. This spectrum deviates significantly from the EELS spectrum for zero ${k}$ momentum, as it is commonly calculated using the theoretical dielectric function. Here, a stable method for integrating the theoretical spectra over ${k}$ is developed that solves the added difficulty of the integrand varying over several (typically six) orders of magnitude around $k=0$. This scheme is extended by an extrapolation method for a fast convergence of the introduced vacuum, necessary for calculating monolayers in the context of 3D periodic boundary conditions. The combination of both shows a very favorable agreement with experimental spectra, when applied to three prototypical two-dimensional systems. Density-functional theory (DFT) studies of structural relaxations, band structures, and EELS spectra are carried out for a variety of TMDs (MoS$_2$, MoSe$_2$, WSe$_2$) with defects (P, Cr, S, Se, vacancy), applying the developed methods. The investigated system of MoSe$_2$+S turns out to lower the conduction band state at the direct band gap compared to the pristine MoSe$_2$ while preserving the spin-valley locking property. The optical transition in a small island of this material surrounded by MoSe$_2$ is therefore a promising candidate for single photon emission. Also doping with chromium, which introduces an addition state within the band gap, is a promising candidate to localize the photon emission. eng Dataset connected to Lobid/HBZ Germany DFT Density-Functional Theory EELS Electron Energy Loss Spectroscopy FLEUR SPEX P:(DE-82)006291 Blügel, Stefan 1 Thesis advisor rwth P:(DE-82)IDM00104 Mayer, Joachim 2 Thesis advisor rwth P:(DE-82)807069 Dunin-Borkowska, Beata Ewa 3 Thesis advisor rwth http://publications.rwth-aachen.de/record/918299/files/918299.pdf OpenAccess http://publications.rwth-aachen.de/record/918299/files/918299_source.zip Restricted oai:publications.rwth-aachen.de:918299 openaire open_access VDB driver dnbdelivery I:(DE-588b)36225-6 P:(DE-588)1280645040 RWTH Aachen 0 RWTH I:(DE-588b)36225-6 P:(DE-82)006291 RWTH Aachen 1 RWTH I:(DE-588b)36225-6 P:(DE-82)IDM00104 RWTH Aachen 2 RWTH I:(DE-588b)36225-6 P:(DE-82)807069 RWTH Aachen 3 RWTH 2023 LIC:(DE-HGF)CCBY4 HGFVOC Creative Commons Attribution CC BY 4.0 StatID:(DE-HGF)0510 StatID OpenAccess I:(DE-82)137510_20140620 137510 Lehrstuhl für Theoretische Physik (FZ Jülich) 0 I:(DE-82)130000_20140620 130000 Fachgruppe Physik 1 FullTexts I:(DE-82)130000_20140620 I:(DE-82)137510_20140620 UNRESTRICTED VDB book phd