Ab-initio investigation of the interplay between the hyperfine interaction and complex magnetism at the nanoscale

Shehada, Sufyan Rateb Saleem; Lounis, Samir; Morgenstern, Markus

doi:10.18154/RWTH-2023-08826

Ab-initio investigation of the interplay between the hyperfine interaction and complex magnetism at the nanoscale = Ab-initio-Untersuchung des Zusammenspiels zwischen der Hyperfeinwechselwirkung und komplexen Magnetismus

Shehada, Sufyan Rateb Saleem^RWTH*

2023

VerantwortlichkeitsangabeSufyan Rateb Saleem Shehada

ImpressumJülich : Forschungszentrum Jülich GmbH, Zentralbibliothek, Verlag 2023

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen, Diagramme

ISBN978-3-95806-718-9

ReiheSchriften des Forschungszentrums Jülich. Reihe Schlüsseltechnologien = Key technologies ; 272

Dissertation, RWTH Aachen University, 2023

Druckausgabe: 2023. - Onlineausgabe: 2023. - Auch veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Lounis, Samir (Thesis advisor) ; Morgenstern, Markus (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2023-08-14

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2023-08826
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/968827/files/968827.pdf

Einrichtungen

Projekte

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
adatoms (frei) ; density functional theory (frei) ; hyperfine interaction (frei) ; magnetic anisotropy energy (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
Bahnbrechende Fortschritte in der Quantentechnologie wurden kürzlich durch den Einsatz innovativer Rastertunnelmikroskopietechniken erzielt, die die Kernmagnetometrie einzelner magnetischer Adatome demonstrieren. Die schwache Hyperfeinwechselwirkung zwischen den Kern- und Elektronenspins wird atomar aufgelöst, was einen bedeutenden Schritt in Richtung der Realisierung von Quantengeräten darstellt, die auf gut abgeschirmten individuellen Kernspins basieren, die unempfindlich gegen Störungen aus der Umgebung sind. Solche Kernspins könnten eine ideale Realisierung von Qubits darstellen, die Atom für Atom auf Oberflächen aufgebaut sind. Bemerkenswerterweise haben diese experimentellen Arbeiten bisher nur erfolgreiche Messungen der Hyperfeinwechselwirkung für eine Auswahl einiger weniger chemischer Spezies erbracht, die auf zweischichtigem MgO adsorbiert sind, das auf einer Ag-Oberfläche abgeschieden wurde. Dies ist ein eher unerforschtes Thema, das für die breite Gemeinschaft der Quantencomputer und -experimentatoren von Interesse ist, die Hyperfeinwechselwirkungen und Kernspins zur Verschlüsselung von Quanteninformationen erforschen wollen. Um den Umfang dieses aufstrebenden Themas zu erweitern, präsentieren wir eine umfangreiche First-Principles-Rechenstudie der Hyperfeinwechselwirkung der kompletten Reihe von $3d$ Übergangsmetall-Atomen, die auf verschiedenen Dicken von isolierenden dünnen Filmen von experimentellem Interesse abgeschieden sind, einschließlich MgO, NaF, NaCl, h--BN und Cu$_2$N-Filmen.Die Untersuchung identifiziert die Atome und Substrate, die die effizientesten Hyperfeinwechselwirkungen auslösen, und deckt die relevanten Trends auf. Die physikalischen Mechanismen werden sorgfältig analysiert, und es wird eine wertvolle Karte der Hyperfeinwechselwirkungen erstellt, die den entsprechenden experimentellen und theoretischen Gemeinschaften als Leitfaden dienen wird. - Darüber hinaus untersuchen wir die Korrelation zwischen der Hyperfeinwechselwirkung und dem magnetischen Zustand einer mehratomigen Nanostruktur. Wir wählen Fe-Dimere und untersuchen beide Fälle: freistehende und abgeschiedene Dimere auf einer Doppelschicht aus MgO(001) und vergleichen sie mit dem Fall von Fe-Einzelatomen. Das Fe-Atom ist ein prototypisches Adatom, das eine große Hyperfeinwechselwirkung mit einem minimalen Kernspin aufweist, was mehrere Vorteile gegenüber dem Rest der potentiellen 3$d$-Übergangsmetallatome bietet. Unsere Ergebnisse zeigen, dass die Größe der Hyperfeinwechselwirkung durch Umschalten des magnetischen Zustands der Dimere gesteuert werden kann. Der antiferromagnetische Zustand verstärkt die Hyperfeinwechselwirkung im Vergleich zum ferromagnetischen Zustand bei kurzen Fe-Fe-Abständen. Ein Übergang zum entgegengesetzten Verhalten wird beobachtet, wenn der Abstand zwischen den magnetischen Atomen vergrößert wird. Darüber hinaus zeigen wir, dass die Hyperfeinwechselwirkung durch atomare Kontrolle der Position der Adatome auf dem Substrat erheblich verändert werden kann. Unsere Ergebnisse zeigen die Grenzen der Anwendbarkeit des üblichen Hyperfein-Hamiltonian auf und wir schlagen daher eine Erweiterung auf der Grundlage der Theorie der Vielfachstreuung. - Die Entwicklung von Systemen mit großer magnetischer Anisotropieenergie (MAE) ist für magnetische Geräte im Nanomaßstab von entscheidender Bedeutung, da sie die Energiebarriere definiert, die ein magnetisches Bit davor schützt, seine Ausrichtung zu ändern. Die MAE pro Atom in Einzelmolekülmagneten und ferromagnetischen Filmen liegt jedoch in der Regel ein bis zwei Größenordnungen unter der theoretischen Grenze, die durch die atomare Spin-Bahn-Wechselwirkung gesetzt wird. Experimentell wurde die maximale MAE für ein 3d-Übergangsmetallatom kürzlich durch die Koordinierung eines einzelnen Co-Atoms an die O-Stelle einer MgO(100)-Oberfläche erreicht Theoretische Berechnungen mit der konventionellen Dichtefunktionaltheorie (DFT) können die große MAE dieses Systems nicht reproduzieren. Unter Einbeziehung einer Hubbard-$U$-Korrektur und der Spin-Bahn-Kopplung reproduzieren wir hier die große MAE eines einzelnen Co-Atoms auf einer MgO(001)-Oberfläche und enthüllen ihren Mechanismus. Noch wichtiger ist, dass wir einen Schritt weiter gehen, indem wir die Möglichkeit untersuchen, die MAE von 3d-Übergangsmetall-Adatomen zu erhöhen, indem wir verschiedene strukturelle Geometrien von 3d--O-Molekülen betrachten, die auf MgO abgeschieden sind. Bei einer der Strukturen, bei der die Moleküle senkrecht zur Oberfläche stehen, kann die MAE verbessert werden, während die Wechselwirkung mit dem Substrat reduziert wird, was Spin-Fluktuationen minimieren und die magnetische Stabilität erhöhen sollte. Darüber hinaus weisen wir nach, dass sich die MAE durch atomare Kontrolle der Lage der 3d--O-Moleküle auf dem Substrat erheblich verändern lässt, und untersuchen die zugrunde liegenden Hyperfeinwechselwirkungen.

Groundbreaking advances in quantum technologies have recently been achieved through the use of innovative scanning tunneling microscopy techniques that demonstrate nuclear magnetometry of single magnetic adatoms. The weak hyperfine interaction between the nuclear and electron spins is atomically resolved, representing a significant step towards realizing quantum devices based on well-shielded individual nuclear spins that are impervious to environmental disturbances. Such nuclear spins could represent an ideal realization of qubits constructed atom-by-atom on surfaces. Notably, these experimental works have so far only yielded successful measurements on the hyperfine interaction for a selection of few chemical species adsorbed on two-layer thick MgO deposited on a Ag surface. This represents a rather unexplored topic of interest to the broad quantum computational and experimental community aimed at exploring hyperfine interactions and nuclear spins to encode quantum information. To broaden the scope of this emergent topic, we present an extensive first-principles computational study of the hyperfine interaction of the complete series of $3d$ transition-metal adatoms deposited on diverse thicknesses of insulating thin films of experimental interest, including MgO, NaF, NaCl, h--BN, and Cu$_2$N films. The investigation identifies the atoms and substrates that trigger the most efficient hyperfine interactions and uncovers the relevant trends. Physical mechanisms are meticulously analyzed, and a valuable map of the hyperfine interactions that will guide corresponding experimental and theoretical communities is summarized. - Furthermore, we explore the correlation between the hyperfine interaction and the magnetic state of a multi-atomic nanostructure. We choose Fe dimers and investigate both cases: free-standing and deposited dimers on a bilayer of MgO(001), and compare them to the case of Fe single adatoms. Fe-adatom is a prototypical atom that carries a large hyperfine interaction with a minimal nuclear spin, offering several advantages over the rest of potential 3$d$ transition metal atoms. Our findings indicate that the magnitude of the hyperfine interaction can be controlled by switching the magnetic state of the dimers. The antiferromagnetic state enhances the hyperfine interaction with respect to that of the ferromagnetic state for short Fe-Fe distances. A transition towards the opposite behavior is observed by increasing the distance between the magnetic atoms. Furthermore, we demonstrate the ability to substantially modify the hyperfine interaction by atomic control of the location of the adatoms on the substrate. Our results establish the limits of applicability of the usual hyperfine Hamiltonian, and therefore, we propose an extension based on multiple-scattering theory. - Designing systems with large magnetic anisotropy energy (MAE) is crucial for nanoscale magnetic devices since it defines the energy barrier that would protect a magnetic bit to flip its orientation. However, the MAE per atom in single-molecule magnets and ferromagnetic films remains typically one to two orders of magnitude below the theoretical limit imposed by the atomic spin-orbit interaction. Experimentally, the maximum MAE for a 3d transition metal atom was recently achieved by coordinating a single Co atom to the O site of a MgO(100) surface. Theoretically, conventional density functional theory (DFT) calculations do not recover the large MAE of this system. Here, including a Hubbard-$U$ correction and spin-orbit coupling, we reproduce the large MAE of an individual Co adatom on a MgO (001) surface and unveil the underlying mechanism. More importantly, we take one step further by investigating the possibility of enhancing the MAE of 3d transition metal adatoms by considering various structural geometries of 3d--O molecules deposited on MgO. In one of the structures, where the molecules are perpendicular to the surface, the MAE can be enhanced while reducing the interaction with the substrate, which should minimize spin fluctuations and enhance the magnetic stability. Additionally, we provide evidence of the ability to substantially modify the MAE by atomic control of the 3d--O molecules location on the substrate and inspect the underlying hyperfine interactions.

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