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000975078 245__ $$aKoordinationsverbindungen neuartiger $C_{2}$- und $C_3$-symmetrischer Liganden mit Ti(IV), Fe(III), Y(III) und Zr(IV) für die Anwendung als Radiopharmaka$$cvorgelegt von David Sommer, M.Sc.$$honline
000975078 246_3 $$aCoordination complexes of novel $C_{2}$ and $C_3$ symmetric ligands with Ti(IV), Fe(III), Y(III) and Zr(IV) for application as radiopharmaceuticals$$yEnglish$$_{3}$-symmetric ligands with Ti(IV), Fe(III), Y(III), and Zr(IV) for application as radiopharmaceuticals.
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000975078 500__ $$aVeröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University 2024
000975078 5203_ $$aDie vorliegenden Dissertation mit dem Titel „Koordinationsverbindungen neuartiger $C_2$- und $C_3$-symmetrischer Liganden mit Ti(IV), Fe(III), Y(III) und Zr(IV) für die Anwendung als Radiopharmaka“ widmet sich der Entwicklung und Charakterisierung innovativer Chelatoren, welche über terminale Catecholgruppen verfügen und sich gezielt mit insbesondere Ti(IV) und Zr(IV) zu Koordinationsverbindungen umsetzen lassen. Die $C_2$-symmetrischen Liganden sind auf Grundlage von Dipicolinsäure beziehungsweise Chelidamsäure konzipiert und weisen flexible Linker mit Imin-Gruppen zur Bindung an die Catecholfunktionen auf. Mit ihnen wird die selektive Umsetzung mit Fe(III) und Y(III) zu Koordinationsdimeren erörtert. Des Weiteren werden diskrete Komplexe als Produkte ihrer Reaktionen mit verschiedenen Zr(IV)-Salze detailliert beschrieben. Die kritische Auseinandersetzung hinsichtlich der Möglichkeiten und Limitierungen des Einsatzes der Liganden, insbesondere für die Verwendung im medizinischen Kontext als Radiopharmaka im PET-Scan, führt zur Optimierung der Liganden in Richtung $C_3$-symmtrischer Imin-Liganden auf Basis von TREN.In nachfolgenden Experimenten wird dargelegt, wie sie zu monometallische, kationische oder heterobimetallische Titankomplexe umgesetzt werden können. Die Diskussion über die Stabilität der iminischen Bindung unter physiologischen Bedingungen führt schließlich zur Konzeption eines finalen Ligandenmodells auf Basis von Chelatoren mit aminischen statt der Imin-Gruppen. Es wird gezeigt, dass es möglich sein wird, ihre Umsetzung mit Ti(IV)-Präkursoren durch eine ausreichende Basizität so zu steuern, dass selektiv entweder monometallische Ti Koordinationsverbindungen oder heterobimetallische Ti-Ca-Komplexe entstehen, die nach $^{45}$Ti-Markierung als vielsprechende Radiopharmaka im PET-Scan geeignet sein könnten. Eine Berücksichtigung weiterer funktioneller Gruppen für eine potenzielle Bindung an Biomoleküle zur spezifischen Zielgewebsadresse erfolgt ebenso. Zusammenfassend umfasst diese Arbeit die ausführliche Diskussion über acht neu entwickelte Chelatoren sowie zwei bereits in der Literatur bekannte Liganden und ihren neuen Koordinationsverbindungen mit Fe(III), Y(III), Zr(IV) und vor allem Ti(IV), einschließlich der Vorstellung 25 neuen Kristallstrukturen.$$lger
000975078 520__ $$aThe present dissertation, entitled „Coordination Complexes of novel $C_2$ and $C_3$ symmetric ligands with Ti(IV), Fe(III), Y(III) and Zr(IV) for application as radiopharmaceuticals”, focuses on the development and characterization of innovative chelators featuring catechol groups, designed to selectively form coordination complexed, particularly with Ti(IV) and Zr(IV). The $C_2$ symmetric ligands are based on dipicolinic acid or chelidamic acid, incorporating flexible linkers with imine groups for binding to the catechol functions. Their selective reactions with Fe(III) and Y(III) for the formation of coordination dimers is discussed. Additionally, discrete complexes resulting from reactions with various Zr(IV) salts are described in detail. A critical examination of the possibilities and limitations of employing these ligands, especially in the medical context as radiopharmaceuticals for PET scans, leads to ligand optimization towards $C_3$ symmetric imine ligands based on TREN.Subsequent experiments elucidate, how these ligands can react with titanium compounds into monometallic, cationic, or heterobimetallic titanium complexes. A discussion on the stability of the imine bond under physiological conditions ultimately leads to the conceptualization of a final ligand model based on amine groups instead of imine groups. It is demonstrated that their reaction with Ti(IV) precursors can be controlled by adequate basicity, enabling the selective formation of either monometallic titanium coordination compounds or heterobimetallic Ti-Ca-complexes, which could be promising radiopharmaceuticals for PET scan after $^{45}$Ti labeling.Consideration of additional functional groups for potential binding to biomolecules for specific tissue targeting is also addressed.In summary, this work encompasses a comprehensive discussion of eight newly developed chelators and two ligands already known in the literature, along with their new coordination complexes with Fe(III), Y(III), Zr(IV) and primarily Ti(IV), including the presentation of 25 new crystal structures.$$leng
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