A journey through property space: DFT and QTAIM applications in solid-state physics

Schön, Carl-Friedrich; Stefan, Blügel; Wuttig, Matthias

doi:HT030788086

A journey through property space: DFT and QTAIM applications in solid-state physics

Schön, Carl-Friedrich^RWTH*

2024

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von M.Sc. Carl-Friedrich Schön

ImpressumAachen : RWTH Aachen University 2024

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen

Dissertation, RWTH Aachen University, 2024

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Wuttig, Matthias (Thesis advisor)^RWTH* ; Stefan, Blügel (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2024-04-18

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2024-06198
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/988475/files/988475.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
DFT (frei) ; ES (frei) ; ET (frei) ; MVB (frei) ; QTAIM (frei) ; bonding descriptors (frei) ; bonding map (frei) ; computational physics (frei) ; electrons shared (frei) ; electrons transferred (frei) ; metavalent bonding (frei) ; property predictors (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
Durch die computergestützte Klassifizierung von Materialien anhand ihrer Eigenschaften wird gezeigt, dass der Eigenschaftsraum eine intrinsische Struktur aufweist und dass die Art der chemischen Bindung die Eigenschaften eines Materials definiert. Weiterhin kann durch diesen Ansatz bewiesen werden, dass neben den klassischen Bindungstypen - kovalent, ionisch, metallisch - die sogenannte metavalente Bindung ebenfalls existiert. Zur Kartographierung des Eigenschaftsraum werden die Koordinaten "Electrons Shared" (ES) und "Electrons Transferred" (ET) verwendet. Die aus diesen Parametern resultierende Karte separiert Materialien nach dem Typen ihrer chemischen Bindung und beschreibt Eigenschaftstrends.ES und ET eignen sich daher als Bindungsdeskriptoren und Eigenschaftsprädiktoren. Zudem wurde eine interaktive Version der ES/ET Karte entwickelt, um den Eigenschaftsraum zu visualisieren und so die Einstiegsbarriere zur Verwendung der ES/ET Karte zu verringern. Weiterhin werden die ES/ET Karte in Verbindung mit Dichtefunktionaltheorie (DFT) und" Quantum Theory of Atoms in Molecules" (QTAIM) Rechnungen sowie dem Konzept der metavalenten Bindung eingesetzt, um die charakteristischen Eigenschaften einer Vielzahl von Materialklassen zu untersuchen. Zu diesen Materialien gehören unter anderem Perowskite, Chalkogenide sowie Materialien mit schichtartiger Struktur. Zur Optimierung der DFT und QTAIM Rechnungen wurden Computerprogramme geschrieben, mit welchen ES/ET, "Domain Averaged Fermi Holes", Bandstrukturen, Zustandsdichten sowie dielektrische Funktionenautomatisiert berechnet werden können. ES und ET Werte von ca. 4000 Materialien werden dann für maschinelles Lernen eingesetzt, um die Anwendbarkeit dieser Parameter für die Vorhersage von Materialeigenschaften zu demonstrieren.

By classifying a database of compounds using an algorithmic approach, an intrinsic structure in property space is implied and chemical bonding is reconfirmed as the fundamental mechanism that determines the properties of solids. In addition to the archetypical types of chemical bonding, covalent, ionic, and metallic bonding, the existence of the recently proposed meta valent bonding is confirmed by the classification results as well. In order to navigate property space, the concepts of “Electrons Shared” (ES) and “Electrons Transferred” (ET)are presented. A map can be drawn that separates materials by their chemical bonding type and exhibits distinct property trends using these parameters. ES and ET can thus be considered bonding descriptors and property predictors that can be used to understand property behavior of materials. To facilitate a low-threshold entry into the ES/ET map concept, an interactive version of the map has been developed. The ES/ET map in conjunction with calculations from density functional theory (DFT) and quantum theory of atoms in molecules (QTAIM) are furthermore utilized to investigate a multitude of material classes and their link to metavalent bonding to explain their characteristic properties. These material classes include inter alia halide and oxide perovskites, chalcogenides as well as layered systems. A supplementary code framework is presented which streamlines the DFT and QTAIM computations to enable high-throughput calculations of ES/ET, domain averaged Fermi holes, band structures, densities of states, and dielectric functions. Roughly 4000 compounds have been calculated in an automatic fashion using this framework and subsequently been employed for a machine learning approach to show the applicability of ES/ET to predict material properties.

OpenAccess:
PDF
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