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000988602 245__ $$aMathematical process modeling and optimization of electrochemical CO$_{2}$ reduction from micro- to meter-scale$$cvorgelegt von Matthias Heßelmann$$honline
000988602 246_3 $$aMathematische Modellierung und Optimierung der Elektrochemischen CO$_{2}$ Reduktion vom Mikro- zum Metermaßstab$$yGerman
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000988602 500__ $$aVeröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University
000988602 502__ $$aDissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2024$$bDissertation$$cRheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen$$d2024$$gFak04$$o2024-06-03
000988602 5203_ $$aDie Defossilisierung und Dekarbonisierung der chemischen Industrie ist unabdingbar, um ihr zukünftiges Ziel der Kohlenstoffneutralität zu erreichen. Unter den verschiedenen Lösungen zur Verwirklichung dieses Ziels bietet die elektrochemische Umwandlung von CO2 ein enormes Potenzial zur Realisierung eines geschlossenen Kohlenstoffkreislaufs. Da die meisten experimentellen Charakterisierungsmethoden nicht in der Lage sind, lokale Stofftransport- und Reaktionsphänomene in der nahen Elektrodenumgebung vollständig aufzulösen, konzentriert sich diese Arbeit auf die mathematische Modellierung der CO2-Elektrolyse, um tiefere Einblicke zu ermöglichen und Optimierungspotenziale zur Steigerung von Produktivität und Selektivität abzuleiten. Um das Potenzial der CO2-Elektrolyse voll auszuschöpfen, muss die Forschung jedoch auch die Peripherie des Elektrolyseurs betrachten und die Prozessintegration mit vor- und nachgelagerten Prozessen ganzheitlich bewerten. Daher wird in dieser Arbeit ein Multiskalen-Modellierungsansatz vorgestellt, der darauf abzielt, aktuelle Limitationen der CO2-Elektrolyse auf mehreren Längenskalen mit Hilfe verschiedener Modellierungstechniken zu entschlüsseln. Die Mikroumgebung in der Nähe einer planaren Plattenelektrode für die elektrochemische CO2-Umwandlung zu CO wurde unter Berücksichtiung der Größe der gelösten Spezies im Elektrolyten modelliert. Die Ergebnisse verdeutlichen die Bedeutung der Verbesserung der Strömungsbedingungen an der Elektrode und der Einstellung der Elektrolytkonzentration zur Verbesserung des Edukttransports und zur Verringerung der kathodischen Überspannung hervorhebt. Aufgrund des begrenzten Massentransports an planaren Plattenelektroden wurden im Rahmen dieser Arbeit industriell geeignetere Elektrodenkonzepte, sog. Gasdiffusionselektroden, untersucht. Die Simulationen des Mehrphasentransports in Gasdiffusionselektroden zeigen, dass eine Erhöhung der Elektrolytkonzentration und -durchflussmenge sowie der Gasdurchflussmenge dazu beiträgt, die Limitationen der ionischen Leitfähigkeit und des Massentransports zu überwinden. Um den Prozess auf einer industriell relevanten Längenskala zu bewerten, wurde ein auf maschinellem Lernen basierender Ansatz eingeführt. Dabei werden mehrere Surrogat-Modelle verknüpft, die aus Simulationsdaten des Gasdiffusionselektroden-Kontinuumsmodells trainiert wurden, um einen zweidimensionalen Elektrolyseur im Pilotmaßstab zu simulieren. Abschließend wurde eine ganzheitliche Prozessoptimierung durchgeführt, um die Rentabilität des Prozesses zu bewerten. Die Optimierung verdeutlicht die Notwendigkeit, den Energiebedarf zu senken und die Selektivität des Prozesses zu verbessern. Darüber hinaus zeigt die Kostenanalyse, dass der oft diskutierte CO2-Pumpeffekt bei der CO2-Elektrolyse als effiziente Regenerierungsmethode des Elektrolyten dienen kann und damit ein Einsparungspotenzial bietet. Die Ergebnisse dieser Arbeit zeigen, dass die CO2-Elektrolyse eine vielversprechende Option auf der Suche nach nachhaltigen Produktionsketten sein kann, wenn die untersuchten Prozessparameter kontrolliert und der Prozess aus einer ganzheitlichen Perspektive optimiert wird.$$lger
000988602 520__ $$aAs most experimental characterization methods cannot completely resolve local mass transport and reaction phenomena in the electrode micro-environment, this thesis focuses on the mathematical modeling of CO2 electrolysis to give profound insights and derive optimization potentials for steering productivity and selectivity. However, to fully exploit the potential of CO2 electrolysis, research has to look beyond the electrolyzer and holistically assess the process integration with up- and downstream processing. Therefore, a multi-scale modeling approach is presented in this work that aims to decipher current bottlenecks of CO2 electrolysis on multiple length scales using different modeling techniques. The micro-environment near a planar plate electrode for electrochemical CO2 conversion to CO was rigorously modeled by accounting for the size of dissolved species in the electrolyte. The results from this study highlight the importance of enhancing hydrodynamics at the electrode and modulating the electrolyte concentration to improve reactant transport and reduce the cathodic overpotential. Due to mass transport limitations at planar plate electrodes, more advanced electrode geometries, i.e., gas diffusion electrodes, have been investigated within this work. The simulations of the multi-phase transport in gas diffusion electrodes reveal that increasing the electrolyte concentration and flow rate and the gas flow rate helps to overcome ionic conductivity and mass transport limitations. To assess the process on an industrially relevant length scale, a machine learning-based approach was introduced that links multiple surrogate models trained from simulation data of the gas diffusion electrode continuum model to simulate a pilot-scale two-dimensional electrolyzer. Finally, a holistic process optimization was carried out to assess the profitability of the process. The optimization highlights the need for reducing the energy demand and improving the selectivity of the electrochemical CO2 reduction. Moreover, the often discussed CO2 pumping effect in CO2 electrolysis turns out to be a cost saver rather than a cost killer. The results from this thesis show that CO2 electrolysis can become a viable option in the quest for sustainable production chains when controlling the investigated process parameters and optimizing the process from a holistic perspective.$$leng
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