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000994433 245__ $$aMaßgeschneiderte molekulare Katalysatoren auf Cyclohexylbasis und Reaktionskonzepte für die Nutzung von $\mathrm{CO_{2}}$ als C1-Baustein$$cvorgelegt von Robin Spitzner, M. Sc. RWTH$$honline
000994433 246_3 $$aTailor-made molecular cyclohexyl-based catalysts and reaction concepts for the utilization of $\mathrm{CO_{2}}$ as a C1 building block$$yEnglish
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000994433 500__ $$aVeröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University
000994433 5203_ $$aDiese Arbeit befasst sich mit der Entwicklung von Reaktionskonzepten und Katalysatorsystemen auf Basis von Ruthenium und neuartigen tripodalen Cyclohexylliganden für die partielle Reduktion von CO2 mit molekularem Wasserstoff. Im ersten Kapitel der Arbeit wird eine kurze Einführung gegeben und die aktuelle Situation verschiedener Wirtschaftssektoren in Bezug auf ihre CO2-Emissionen in der EU eingehend beleuchtet. Die Nutzung von CO2 als C1-Baustein wird als ein möglicher Ansatz für die nachhaltige Transformation der aktuell auf fossilen Rohstoffen basierenden Industrie identifiziert und die ökonomischen Randbedingungen und chemischen Herausforderungen werden dargestellt. Zuletzt werden die Aufgabenstellung und Struktur dieser Arbeit vorgestellt. Das zweite Kapitel behandelt die Synthese und Charakterisierung der Katalysatorstrukturen auf Basis von tripodalen Cyclohexylliganden und deren Rutheniumkomplexe. Diese neuartige Leitstruktur soll unter Variation des Ligandengerüstes mittels Einführung funktioneller Gruppen mit unterschiedlichen Eigenschaften untersucht werden, sodass Struktur-Wirkungsbeziehungen der Katalysatoren offengelegt und diskutiert werden können. In Kapitel 3 werden die synthetisierten Ruthenium-Komplexe der Cyclohexylliganden in der katalytischen Hydrierung von CO2 zu verschiedenen Produkten genutzt. Im Einzelnen wird die Synthese von Dialkoxymethan, cyclischen und linearen Acetalen und schließlich die Herstellung von Methanol in der Reihenfolge der Oxidationsstufen des zentralen Kohlenstoffatoms untersucht. Dabei werden die cyclohexylbasierten Katalysatoren anhand wichtiger Kennzahlen in den ausgewählten Transformationen von CO2 mit dem aktuellen Stand der Technik verglichen. Kapitel 4 befasst sich mit der Entwicklung einer Immobilisierungs- und Recyclingstrategie für das vorgestellte Katalysatorsystem. Dabei wird die Immobilisierung von Katalysatoren an festen, polymerbasierten Säureträgern untersucht. Diese Art der Immobilisierung wird in der Synthese von Dimethoxymethan, cyclischen und linearen Acetalen sowie Methanol angewandt. Im Detail wird hierfür ein sogenanntes Ionomer (Nafion NR50) eingesetzt, das durch seine interessanten spezifischen Eigenschaften wie hohe Brönsted-Acidität, Lewis-Acidität und hohe Stabilität wichtige Voraussetzungen für eine einfache Abtrennung und Recyclingfähigkeit erfüllt.$$lger
000994433 520__ $$aThis thesis deals with the development of reaction concepts and catalyst systems based on ruthenium and novel tripodal cyclohexylligands for the partial reduction of CO2 with molecular hydrogen. In the first chapter, a short introduction is given and the current situation of different economic sectors with regard to their CO2 emissions in the EU is examined in detail. The usage of CO2 as a C1 building block is identified as a possible approach for the sustainable transformation of the current fossil-based industry and the economic constraints and chemical challenges are discussed. Finally, the objective and structure of this thesis are presented. The second chapter deals with the synthesis and characterisation of catalyst structures based on tripodal cyclohexylligands and their ruthenium complexes. This novel lead structure will be investigated by varying the ligand backbone through the introduction of functional groups with different properties, so that structure-activity relationships of the catalysts can be revealed and discussed. In Chapter 3, the synthesised ruthenium complexes of the cyclohexylligands are used in the catalytic hydrogenation of CO2 to various products. In detail, the synthesis of dialkoxymethane, cyclic and linear acetals and finally the production of methanol are investigated in the order of the oxidation level of the central carbon atom. The cyclohexylbased catalysts are compared with the current state of the art based on important key values in selected transformations of CO2. Chapter 4 deals with the development of an immobilisation and recycling strategy for the catalyst system presented. The immobilisation of catalysts on solid polymer-based acid supports is investigated. This type of immobilisation is used in the synthesis of dimethoxymethane, cyclic and linear acetals and methanol. In detail, a so-called ionomer (Nafion NR50) is used for this purpose, which fulfils important requirements for easy separation and recyclability due to its interesting specific properties such as high Brönsted acidity, Lewis acidity and high stability.$$leng
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