994980 20251006165922.0 HBZ HT030891375 Laufende Nummer 43705 datacite_doi 10.18154/RWTH-2024-09636 RWTH-2024-09636 English 624 P:(DE-588)1348334835 Sauter, Daniel 0 rwth The role of biological post-treatment following ozonation in advanced municipal wastewater treatment vorgelegt von Daniel Sauter online Aachen RWTH Aachen University 2024 1 Online-Ressource : Illustrationen 2 EndNote Thesis PUB:(DE-HGF)11 PUB:(DE-HGF) Dissertation / PhD Thesis phd phd BibTeX PHDTHESIS DRIVER doctoralThesis DataCite Output Types/Dissertation ORCID DISSERTATION Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2024 Dissertation Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen 2024 Fak03 2024-07-05 Zahlreiche kommunale Kläranlagen in Europa wurden bzw. werden mit einer Ozonung zur Reduzierung organischer Spurenstoffe ausgestattet. Es besteht Einigkeit darüber, dass eine Ozonung eine biologische Nachbehandlung benötigt, um potenziell toxische Oxidationsprodukte, die bei der Reaktion mit Ozon entstehen, zu entfernen. Eine Reihe verschiedener Nachbehandlungsverfahren wurde bereits im großtechnischen Maßstab eingesetzt und untersucht, jedoch fehlen nach wie vor spezifische Zielparameter und Planungsleitlinien. Diese Langzeit-Pilotstudie liefert eine umfassende Bewertung der Behandlungsleistung verschiedener biologischer Nachbehandlungsoptionen und leitet auf der Grundlage dieser Informationen allgemeine Empfehlungen für die Planung der Nachbehandlung ab. Die untersuchten Raumfilter und bewachsenen Bodenfilter erzielten eine effiziente Entfernung der Oxidationsnebenprodukte N-Nitrosodimethylamin (NDMA) und Carbonylverbindungen. Letztere wurden langsamer abgebaut als NDMA, was zu einer Abnahme der Entfernungsleistung bei niedrigen Leerbettverweilzeiten (EBCT) von 5 Minuten in den Raumfiltern führte. Die langen EBCT in den Bodenfiltern sind für die Entfernung der untersuchten Oxidationsnebenprodukte nicht limitierend. Ein Zweischicht-Filter mit Sand und biologisch wirksamer Aktivkohle (S/BAC) erzielte eine höhere Entfernung organischen Kohlenstoffs als ein nicht-adsorptiven Sand-Anthrazit-Filter (S/A). Außerdem entfernte der S/BAC-Filter selbst bei hohen behandelten Bettvolumen von >50.000 eine Reihe organischer Spurenstoffe, was im S/A-Filter nicht beobachtet wurde. Eine weitergehende Phosphorentfernung konnte in den Raumfiltern mit geringem Aufwand durch Inline-Fällmitteldosierung in den Zulauf realisiert werden und beeinträchtigte die Funktion als biologische Nachbehandlung nicht. Auf der Grundlage von Inaktivierungsexperimenten mit Natriumazid konnte die beobachtete Spurenstoffentfernung bei der BAC-Filtration lediglich für Valsartan auf Biotransformation zurückgeführt werden. Die Analyse der Biofilme auf dem Filtermedium ergab eine signifikant höhere Menge an Biomasse pro Filterbettvolumen im BAC-Filterbett als im Anthrazit-Filterbett, was die Diskrepanz bei der Entfernung von organischem Kohlenstoff und möglicherweise bei der Entfernung von abbaubaren Spurenstoffen wie Valsartan erklärt. Die dominanten Taxa in den mikrobiellen Gemeinschaften waren auf beiden Filtermaterialien ähnlich und sie traten mit vergleichbaren relativen Abundanzen auf. Mehrere dieser Taxa wurden bereits mit der Biotransformation von organischen Spurenstoffen in Verbindung gebracht, insbesondere ammoniumoxidierende Bakterien und Archaeen. Die Beta-Diversität der mikrobiellen Gemeinschaften unterschied sich signifikant zwischen den beiden Filtermaterialien, jedoch konnten diese Unterschiede nicht direkt mit der besseren Spurenstoffentfernung in den BAC-Filtern in Beziehung gesetzt werden. Die Desinfektion mit Ozon war besonders wirksam bei vegetativen Bakterien wie den Indikatoren für Badegewässerqualität Escherichia coli und Enterokokken. Die Nachbehandlung mit Raumfiltern und Bodenfiltern verbesserte das Desinfektionsergebnis der Ozonung deutlich, insbesondere für weniger ozonempfindliche Parameter (somatische Coliphagen, Clostridium perfringens). Dies demonstriert die ergänzende Wirkung der unterschiedlichen Desinfektionsmechanismen der Ozonung (chemisch) und der Filtration (physikalisch). Ebenso wie die konventionellen bakteriellen Parameter inaktivierte die Ozonung effektiv antibiotikaresistente Bakterien (ARB). Antibiotikaresistenzgene (ARG) blieben jedoch weitgehend unbeeinflusst durch die Ozonung und konnten erst durch die Nachbehandlung signifikant entfernt werden. Ein Selektionsprozess von Bakterien mit ARG durch Ozonung wurde nicht beobachtet. Für die Parameter Lebendzellzahl (Durchflusszytometrie) und Pseudomonas aeruginosa wurde ein Wiederanstieg während der biologischen Nachbehandlung festgestellt. Auf Grundlage der Ergebnisse dieser Pilotstudie und aktueller Erkenntnisse aus der Literatur wurde ein Planungsansatz entwickelt, der Orientierung bei der Auswahl und Dimensionierung des biologischen Nachbehandlungsverfahrens bietet. Obligatorische Behandlungsziele (Entfernung von biologisch abbaubaren Oxidationsnebenprodukten und Toxizität) und standortspezifische optionale Behandlungsziele (z. B. Phosphorentfernung) wurden als Hauptkriterien für die Auswahl eines geeigneten Verfahrens definiert. Der Dimensionierungsansatz konzentriert sich auf Carbonylverbindungen als geeignete Vertreter biologisch abbaubarer Oxidationsnebenprodukte und nimmt eine Kinetik erster Ordnung für ihren biologischen Abbau an. Er ermöglicht die Berechnung der EBCT in Abhängigkeit von der angestrebten Entfernung der Carbonylverbindungen. Der Planungsansatz wurde beispielhaft auf eine reale Kläranlage angewandt. Die BAC-Filtration mit zusätzlicher Fällmitteldosierung wurde als das am besten geeignete Verfahren für die standortspezifischen Behandlungsanforderungen ausgewählt. Um eine Gesamtentfernung von 80 % für eine Reihe ausgewählter Carbonylverbindungen zu erreichen, wurde eine EBCT von 16 Minuten ermittelt. Diese EBCT und die entsprechende Filterfläche waren ca. 20 % höher als bei einem in der Praxis üblichen Bemessungsansatz, der sich ausschließlich auf eine maximale hydraulische Belastung von 15 m/h stützt. Der Vergleich zeigt, dass EBCT-basierte Bemessungsansätze für die Sicherstellung einer effizienten Entfernung von Oxidationsnebenprodukten in der biologischen Nachbehandlung unerlässlich sind. ger Numerous municipal wastewater treatment plants (WWTP) in Europe have been, are, and will be upgraded with ozonation for organic micropollutant abatement. It is consensus that ozonation requires a biological post-treatment step to abate potentially toxic oxidation products formed by the reaction of ozone. Several different post-treatment processes have already been applied and investigated at full-scale, however, specific target parameters and design guidelines are still missing. This long-term pilot study provides a comprehensive treatment performance assessment of different biological post-treatment options and, based on that information, derives general recommendations for the post-treatment design. The investigated deep-bed filters and constructed wetlands (CW) efficiently removed the oxidation by-products (OBP) N-nitrosodimethylamine (NDMA) and carbonyl compounds. The latter were degraded more slowly than NDMA, resulting in a decrease of removal efficiency at low empty bed contact times (EBCT) of 5 min in the deep-bed filters. The long EBCT in the CW are not limiting for the removal of the investigated OBP. A dual-media filter with sand and biological activated carbon (S/BAC) outperformed a non-adsorptive sand / anthracite filter (S/A) regarding the removal of bulk organics. Also, the S/BAC filter abated a number of OMP even at high treated bed volumes of >50,000, which was not observed in the S/A filter. Enhanced phosphorus removal could be implemented in the deep-bed filters with low efforts by inline coagulant dosing into the influent and did not impair the function as biological post-treatment. Based on inactivation experiments with sodium azide, the OMP removal in BAC filtration could only be attributed to biotransformation for valsartan. Analysis of the filter media-attached biofilms revealed a significantly higher amount of biomass per volume filter bed in the BAC filter bed than in the anthracite filter bed, explaining the discrepancy in the bulk organics removal and potentially the removal of degradable OMP such as valsartan. The dominant taxa in the microbial communities were found to be similar and appeared at comparable relative abundances on both filter materials. Among them, several have been associated with OMP biotransformation, especially ammonia-oxidising bacteria and archaea. The beta-diversities of the microbial communities significantly differed between the two filter media, however, these differences could not be directly linked to the improved OMP removal in BAC filters. Disinfection with ozone was particularly effective for vegetative bacteria such as the bathing water quality indicators Escherichia coli and enterococci. Post-treatment with deep-bed filters and CW significantly improved the disinfection result of ozonation, especially for parameters that were less ozone-susceptible (somatic coliphages, Clostridium perfringens). This demonstrated the complementing effect of the different disinfection mechanisms of ozonation (chemical) and filtration (physical). Just as the conventional bacterial parameters, ozonation effectively inactivated antibiotic resistant bacteria (ARB). However, antibiotic resistance genes (ARG) remained mostly unaffected by ozone and could only be significantly removed during post-treatment. A selection process of bacteria with ARG by ozonation was not observed. A regrowth during biological post-treatment was found for the parameters intact cell counts (flowcytometry) and Pseudomonas aeruginosa. Based on the results of this pilot study and the current knowledge from literature, a design approach was proposed that provides guidance for the selection and dimensioning of the biological post-treatment process. Mandatory treatment goals (removal of biodegradable oxidation by-products and toxicity) and site-specific optional treatment goals (e.g. phosphorus removal) were defined as the main criteria for the selection of a suitable process. The dimensioning approach focuses on carbonyl compounds as suitable representatives of biodegradable oxidation by-products and assumes first-order kinetics for their biodegradation. It enables to calculate EBCT as a function of the targeted removal of carbonyl compounds. The design approach was exemplarily applied to a real WWTP. BAC filtration with additional coagulant dosing was selected as the most suitable process for the site-specific treatment requirements. To reach an overall removal of 80 % for a set of selected carbonyl compounds, an EBCT of 16 min was determined. This EBCT and the respective filter surface area were approx. 20 % higher than calculated with a common practice design approach that solely relies on a maximum hydraulic loading rate of 15 m/h. The comparison demonstrates that EBCT-based dimensioning approaches are essential for ensuring an efficient removal of oxidation by-products in biological post-treatment. eng Dataset connected to Lobid/HBZ Germany P:(DE-82)IDM03379 Wintgens, Thomas Josef 1 Thesis advisor rwth P:(DE-82)996777 Jekel, Martin 2 Thesis advisor http://publications.rwth-aachen.de/record/994980/files/994980.pdf OpenAccess http://publications.rwth-aachen.de/record/994980/files/994980_source.doc Restricted http://publications.rwth-aachen.de/record/994980/files/994980_source.docx Restricted http://publications.rwth-aachen.de/record/994980/files/994980_source.odt Restricted oai:publications.rwth-aachen.de:994980 dnbdelivery driver VDB open_access openaire I:(DE-588b)36225-6 P:(DE-588)1348334835 RWTH Aachen 0 RWTH I:(DE-588b)36225-6 P:(DE-82)IDM03379 RWTH Aachen 1 RWTH 2024 StatID:(DE-HGF)0510 StatID OpenAccess I:(DE-82)314110_20140620 314110 Lehrstuhl für Siedlungswasserwirtschaft und Wassergütewirtschaft und Institut für Siedlungswasserwirtschaft 0 FullTexts I:(DE-82)314110_20140620 UNRESTRICTED VDB phd