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000997159 245__ $$aCombined plasmonic and electrochemical biosensing techniques based on gold nanopit arrays$$cvorgelegt von Ruifeng Zhu, M.Eng.$$honline
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000997159 502__ $$aDissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2024$$bDissertation$$cRheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen$$d2024$$gFak06$$o2024-11-21
000997159 500__ $$aVeröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University 2025
000997159 5203_ $$aUm die Unsicherheiten bei der Signalaufzeichnung von Einzel-Transducer-Sensorkonzepten zu überwinden und die Zuverlässigkeit des Detektionsassays zu verbessern, werden innovative Biosensoransätze durch die Entwicklung von Dual-Transducer Aptamer-basierten Sensoren (Aptasensoren) vorgestellt, die speziell für die gezielte Detektion von humanem Serumalbumin (HSA) und dem SARS-CoV-2-Spike-Protein (S-Protein) konzipiert sind. Das Design integriert die Detektion von Oberflächenplasmonen-Polaritonen mit elektrochemischen Methoden (SPP-EC) und plasmonenverstärkte Fluoreszenz mit Elektrochemie (PEF-EC). Diese Integration verbessert erheblich sowohl die Empfindlichkeit als auch die Zuverlässigkeit der Sensoren. Unsere erste Untersuchung beinhaltet ein SPP-EC-Dual-Signal-Konzept, das nicht vollständig durchgängige Goldnanopit-Arrays (AuNpA) für kombinierte plasmonenbasierte Detektion auf Grundlage außergewöhnlicher optischer Transmission (EOT) und elektrochemische Detektion verwendet. Es ist erwähnenswert, dass diese Nanopit-Arrays, die die Goldfolie nicht vollständig durchdringen, in sowohl Finite-Differenzen-Zeitbereich (FDTD)-Simulationen als auch experimentellen Untersuchungen eine schmalere plasmonische Peak-Breite und höhere refraktive Indexempfindlichkeit gezeigt haben als Nanolocharrays. Diese Verbesserung wird der effektiven Abschirmung des Gold-/Quarzplasmons zugeschrieben, zusammen mit einer Erhöhung der elektrochemisch aktiven Oberfläche. Der Aptasensor, modifiziert mit Ferrocen (Fc)-markierten HSA-Aptamerrezeptoren, unterliegt konformationellen Änderungen bei den Bindungsereignissen, die sowohl den Elektronentransfer als auch die SPP-Wellenlängenverschiebung beeinflussen. Obwohl beide Transducer den gleichen Bindungsvorgang überwachen, zeigen sie unterschiedliche Nachweisgrenzen (LOD), dynamische Konzentrationsbereiche und Empfindlichkeiten, was die Vielseitigkeit dieses Ansatzes für die Krankheitsdiagnostik und Point-of-Care (POC)-Tests hervorhebt.Die Integration von plasmonischen und elektrochemischen Signaltransduktionsmechanismen in einem einzigen Biosensor führt zu einer verbesserten Genauigkeit und Zuverlässigkeit bei der Analytendetektion. Die Vorteile, die durch die Nanopit-Arrays geboten werden, wie die Beseitigung unerwünschter Resonanzen und die Verbesserung der Sensorenleistung, rechtfertigen den Aufwand, den wir in die Entwicklung und Optimierung gesteckt haben. Die dynamische Reichweite der SPP-Wellenlängenverschiebung ist jedoch nicht mit der elektrochemischen Detektion vergleichbar. Zukünftige Verbesserungen in den optischen Erfassungsmöglichkeiten könnten durch die Optimierung der Integration zusätzlicher Transduktionsmechanismen erreicht werden, wie z. B. PEF unter Verwendung der hohen elektrischen Felder, die während der Anregung von SPP in der Nähe der Probenoberfläche zwischen dem Edelmetall und dem umgebenden Medium erzeugt werden, was möglicherweise eine hochsensible Detektion ermöglicht.Unter Verwendung von direkter Nanoimprint-Lithographie (NIL) haben wir das AuNpA mit unerwarteten Interferenzstrukturen hergestellt. Diese Strukturen ermöglichen einen SPP-Peak, der mit dem Anregungspunkt des Methylblau (MB)-Fluorophors, das mit dem C7-Aptamer assoziiert ist, übereinstimmt. Eine signifikante Verbesserung der durchschnittlichen Fluoreszenzintensität, fünf- und siebenmal höher über den AuNpA bzw. Interferenzstrukturen im Vergleich zu reinen Goldfilmen (AuFilm), wird beobachtet. Dieses Dual-Transducer-System kombiniert die Vorteile von PEF- und EC-Messungen und nutzt MB als dualen Transduktionsmarker. Der Aptasensor zeigt robuste Nachweisbereiche für das SARS-CoV-2-S-Protein, wobei der PEF-Transducer eine niedrigere Nachweisgrenze bietet und der EC-Transducer einen breiteren Konzentrationsbereich liefert.Beide Dual-Transducer-Aptasensoren repräsentieren einen bedeutenden Fortschritt in der Entwicklung schneller und empfindlicher diagnostischer Werkzeuge. Ihre umfassende Charakterisierung bestätigt eine hohe Empfindlichkeit und Spezifität und positioniert diese Systeme als wettbewerbsfähige Plattformen für potenzielle klinische Anwendungen. Daher ist dies ein bedeutender Schritt vorwärts in der kombinierten Transducer-Biosensor-Technologie, die ein vielseitiges diagnostisches Werkzeug mit breiten Auswirkungen auf POC-Tests und epidemiologische Überwachung bietet.$$lger
000997159 520__ $$aTo overcome the signal recording uncertainties of single transducer sensor concepts and improve the reliability of the detection assay, innovative biosensing approaches are introduced through the development of dual-transducer aptamer-based sensors (aptasensors), specifically designed for the targeted detection of human serum albumin (HSA) and the SARS-CoV-2 Spike protein (S protein). The design integrates surface plasmon polaritons with electrochemical technology (SPP-EC) and plasmon-enhanced fluorescence with electrochemical technology (PEF-EC). This integration significantly enhances both the sensitivity and reliability of the sensors. The SPP-EC dual-signal protocol was presented utilizing non-fully penetrating gold nanopit arrays (AuNpA) for combined extraordinary optical transmission (EOT)-based plasmonic detection and electrochemical sensing. It is worthy to note that these nanopit arrays, which do not fully penetrate the gold film, demonstrated narrower plasmonic peak width and refractive index sensitivity in both finite-difference time-domain (FDTD) simulations and experimental investigations than the fully penetrating nanohole arrays. This improvement is attributed to the effective shielding of the gold/quartz mode, together with an increase in the electrochemical active surface area. The aptasensor, modified with ferrocene (Fc)-labeled HSA aptamer receptors, undergo conformational changes upon binding events, influencing both electron transfer and SPP wavelength shift. Although both transducers monitor the same binding process, they exhibit different limit of detection (LOD), dynamic ranges, and sensitivities, highlighting the versatility of this approach for disease diagnostics and point-of-care (POC) testing. Integrating plasmonic and electrochemical signal transduction mechanisms in a single biosensor can lead to improved accuracy and reliability in analyte detection. The advantages provided by the nanopit arrays, such as eliminating unwanted resonances and enhancing sensing performance, justified the effort put into development and optimization. However, the dynamic range of the SPP wavelength shift is not comparable with electrochemical detection. Further improvements in optical sensing capabilities could be achieved by optimizing the integration of additional transduction mechanisms, such as PEF utilizing the high electric fields generated between the noble metal and the surrounding media during excitation of SPP in proximity to the sample surface, potentially enabling highly sensitive detection. Employing direct nanoimprint lithography (NIL), the AuNpA were fabricated with unexpected fringe structures. These structures enabled a SPP peak that overlapped with the excitation peak of the methylene blue (MB) fluorophore, associated with the C7 S protein aptamer. A significant enhancement in average fluorescence intensity, five and seven times higher over the AuNpA and fringe structures, respectively, compared to plain gold films (AuFilm), is observed. This dual-transducer system combines the advantages of PEF and EC measurements, utilizing MB as a dual transduction label. The aptasensor exhibits robust detection ranges for the SARS-CoV-2 S protein, with the PEF transducer offering a lower LOD and the EC transducer providing a broader concentration range. Both dual-transducer aptasensors represent a significant advancement in the development of rapid and sensitive diagnostic tools. Their comprehensive characterization confirms high sensitivity and specificity, positioning these systems as competitive platforms for potential clinical applications. Therefore, it is a significant step forward in combined transducer biosensing technologies, offering a versatile diagnostic tool with broad implications for POC testing and epidemiological surveillance.$$leng
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