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000999650 245__ $$aModellbasierte Untersuchung der chromatographischen Abtrennung von Itaconsäure aus Fermentationslösungen unter Verwendung hydrophober Adsorbentien$$cvorgelegt von Andreas Biselli$$honline
000999650 246_3 $$aModel-based investigation of the chromatographic separation of itaconic acid from fermentation solutions using hydrophobic adsorbents$$yEnglish
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000999650 502__ $$aDissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2024$$bDissertation$$cRheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen$$d2024$$gFak04$$o2024-10-11
000999650 500__ $$aVeröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University 2025
000999650 5203_ $$aDie vorliegende Dissertationsschrift untersucht das Potential stark hydrophober, polymerer Adsorbentien für Trennfragestellungen der weißen Biotechnologie. Als exemplarische Trennfragestellung wurde die Abtrennung von Itaconsäure (IA) als Dicarbonsäure aus komplexen, wässrigen Fermentationslösungen über ein stark hydrophobes, nichtfunktionalisiertes, polymeres Adsorbent betrachtet. Das Ziel der Arbeit war es, durch ein methodisches Vorgehen aus experimentellen und simulativen Untersuchungen ein fundiertes Prozessverständnis hinsichtlich der den Trennprozess dominierenden Phänomene zu erlangen. Die Adsorptionskapazität von Dicarbonsäuren auf hydrophoben Adsorbentien wird durch die vorliegenden Säurespezies bestimmt. Daher wurden zunächst die pH-abhängigen Verteilungen der drei Säurespezies von IA bestimmt. Hierbei wurden Ansätze basierend auf der Annahme idealer Lösungen mit Ansätzen basierend auf Aktivitätsmodellen zur Berücksichtigung nicht-idealen Dissoziationsverhaltens gegenübergestellt. Auf Grundlage des Wissens der pH-abhängigen Speziesverteilung wurden pH-abhängige Adsorptionsisothermen von IA in wässriger Lösung auf dem stark hydrophoben, polymeren Adsorbent Chromalite™ PCG1200C im pH-Bereich von 2 bis 8 ermittelt. Es konnte gezeigt werden, dass insbesondere die vollständig protonierte Spezies der IA eine Adsorptionsneigung zur hydrophoben Adsorbentoberfläche aufweist. In anschließenden pH-abhängigen Pulsversuchen mit reiner IA wurden dynamische Phänomene in der Trennsäule unter Zuhilfenahme von in-line Raman Spektroskopie untersucht. In-line Raman Spektroskopie ermöglichte dabei die zeitliche Messung der Konzentrationen der individuellen IA Spezies am Säulenauslass. Es wurde gezeigt, dass in Abhängigkeit des pH-Wertes eine Trennung der drei IA Spezies im chromatographischen Trennprozess erfolgt. Diese eluierten als drei nahezu getrennte Peaks. Die Ergebnisse zeigten, dass der Trennprozess durch die Überlagerung von lokalen, speziesabhängigen Adsorptions- und Desorptionsreaktionen mit daraus resultierenden Dissoziationsreaktionen geprägt ist. Auf Grundlage der experimentellen Untersuchungen wurde ein mechanistisches Simulationsmodell entwickelt. Dieses bildete neben den relevanten Stofftransporteffekten der Konvektion und Diffusion, die zuvor als relevant identifizierten lokalen Dissoziationsreaktionen in der Flüssigphase sowie individuelle Adsorptionsreaktionen für die drei IA Spezies ab. Das Simulationsmodell wurde anhand experimenteller Daten erfolgreich validiert. Es wurden sowohl die Elutionszeitpunkte als auch die wesentlichen Charakteristika der Elutionsprofile der drei IA Spezies erfolgreich durch das Modell abgebildet. In einer abschließenden simulativen Analyse der Trenntechnik anhand der beispielhaften in situ Abtrennung von IA aus einem Fermentationsprozess wurde das Potential der Trenntechnik aufgezeigt.$$lger
000999650 520__ $$aThis thesis investigates the potential of highly hydrophobic polymeric adsorbents for separation problems in industrial biotechnology. As an exemplary separation problem, the separation of itaconic acid (IA) as a dicarboxylic acid from complex, aqueous fermentation solutions via a strongly hydrophobic, non-functionalized, polymeric adsorbent was considered. The aim of the work was to obtain a profound understanding of the process with respect to the phenomena dominating the separation process by a methodical approach consisting of experimental and simulative investigations. The adsorption capacity of dicarboxylic acids on hydrophobic adsorbents is determined by the acid species present. Therefore, the pH-dependent distributions of the three acid species of IA were first determined. Here, approaches based on the assumption of ideal solutions were contrasted with approaches based on activity models to account for non-ideal dissociation behavior. Based on the knowledge of pH-dependent species distribution, pH-dependent adsorption isotherms of IA in aqueous solution on the strongly hydrophobic polymeric adsorbent Chromalite™ PCG1200C were determined in the pH range from 2 to 8. It was shown that in particular the fully protonated species of IA exhibited an adsorption tendency to the hydrophobic adsorbent surface. In subsequent pH-dependent pulse experiments with pure IA, dynamic phenomena in the separation column were investigated with the aid of in-line Raman spectroscopy. In-line Raman spectroscopy enabled the temporal measurement of the concentrations of the IA species at the column outlet. It was shown that as a function of pH, a separation of the three IA species occurs in the chromatographic separation process. These eluted as three nearly separated peaks. The results show that the separation process is characterized by the superposition of local, species-dependent adsorption and desorption reactions and resulting dissociation reactions. A mechanistic simulation model was developed on the basis of the experimental investigations. In addition to the relevant mass transfer effects of convection and diffusion, the model represented the local dissociation reactions in the liquid phase previously identified as relevant, as well as individual adsorption reactions for the different IA species. The simulation model was successfully validated against experimental data. The elution times as well as the main characteristics of the elution profiles of the three IA species were successfully simulated by the model. In a final simulative analysis of the separation technique based on the exemplary in situ separation of IA from a fermentation process, the potential of the separation technique was demonstrated.$$leng
000999650 536__ $$0G:(DE-82)BMBF-031B0678A$$aTIB: BioSorp : Teilprojekt A; Das Potential von Adsorption zur energieeffizienten Stofftrennung in fermentativen Bioraffinerie-Prozessen (BMBF-031B0678A)$$cBMBF-031B0678A$$x0
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