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Development and upscaling of the catalytic urea synthesis from formamide and ammonia, and the hydrogenation of levulinic acid = Entwicklung und Hochskalierung der katalytischen Harnstoffsynthese aus Formamid und Ammoniak, sowie der Hydrierung von Lävulinsäure
2025 & 2026
Dissertation, RWTH Aachen University, 2025
Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University 2026
Genehmigende Fakultät
Fak01
Hauptberichter/Gutachter
;
Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2025-12-11
Online
DOI: 10.18154/RWTH-2025-10661
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/1023677/files/1023677.pdf
Einrichtungen
Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
levulinic acid (frei) ; optimization (frei) ; reaction engineering (frei) ; sustainable chemistry (frei) ; upscaling (frei) ; urea (frei)
Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 540
Kurzfassung
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Entwicklung und Auslegung von labortechnischen Anlagen zur katalytischen Harnstoffsynthese und Hydrierung von Lävulinsäure. Ausgangspunkt ist ein neuartiges katalytisches System, das die effektive Herstellung von Harnstoff ausgehend von Kohlenmonoxid oder Kohlendioxid als C1-Baustein über das Zwischenprodukt Formamid ermöglicht. Für die Hydrierung von organischen Carbonsäuren, insbesondere biobasierter Lävulinsäure, wurde ein maßgeschneiderter Ruthenium-Triphos-Katalysator eingesetzt, der aufgrund seiner einzigartigen Eigenschaften diese äußerst anspruchsvolle chemische Transformation ermöglicht. Basierend auf vorangegangener katalytischer Grundlagenforschung im kleinen Maßstab wurden systematische Optimierungsstudien durchgeführt, um die Produktausbeuten und die Möglichkeiten des Katalysatorrecyclings im Umsetzungsprozess zu maximieren. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die spezifischen Anforderungen an die Anlagen, die Auswahl geeigneter Komponenten und die genaue Kontrolle der Prozessparameter detailliert behandelt. In Kapitel 2.1 wird die neuartige Herstellungsmethode von Harnstoff sowie die anschließende Umsetzung in einer Miniplant vorgestellt. Der Fokus lag dabei auf dem zentralen Reaktionsweg der Harnstoffsynthese ausgehend von Formamid. Die Reaktionsparameter Temperatur, Zeit und Mengen der eingesetzten Reagenzien wurden in größerem Maßstab an einer für zwei Reaktionswege maßgeschneiderten Laboranlage untersucht, um die optimalen Prozessbedingungen für eine maximale Produktausbeute zu ermitteln. Kapitel 2.2 befasst sich mit der Herausforderung, eine vollständige Wertschöpfungskette von Biomasse über die Plattformchemikalie Lävulinsäure bis hin zu verschiedenen Verbraucherprodukten zu entwickeln. Im Fokus dieser Arbeit steht die Hydrierung von Lävulinsäure, die in einer maßgeschneiderten Anlage in einen größeren Maßstab überführt wurde. Um die Produktausbeute dieses Prozesses zu optimieren, wurde das komplexe Zusammenspiel der Reaktionsparameter Zeit, Wasserstoffdruck, Temperatur sowie Substrat- und Katalysatormengen untersucht. Die in der Bioraffinerie des Instituts für Angewandte Verfahrenstechnik der RWTH Aachen University hergestellte Lävulinsäure mit einer Reinheit von ca. 75wt% wurde erfolgreich in γ-Valerolacton, 1,4-Pentandiol und 2-Methyltetrahydrofuran umgesetzt. Abschließend wurde ein Konzept zur Katalysatorimmobilisierung entwickelt, das in Zukunft für die kontinuierliche Hydrierung von Lävulinsäure in Strömungsreaktoren eingesetzt werden kann.This thesis deals with the development and design of technical laboratory plants to perform catalytic urea synthesis and levulinic acid hydrogenation. The starting point is a novel catalytic system that enables the effective production of urea starting from carbon monoxide or carbon dioxide as the C1 building block via the intermediate formamide. For the hydrogenation of organic carboxylic acids, and in particular bio-based levulinic acid, a tailor-made ruthenium-triphos catalyst was used, which because of its unique properties, enables this extremely demanding chemical transformation. Based on previous fundamental catalysis research on small scale, systematic optimization studies were carried out with the aim of maximizing the product yields and catalyst recycling options in the translation process. Within the scope of this thesis, the specific requirements for the plants, the selection of suitable components and precise control of the process parameters were addressed in detail. Chapter 2.1 discusses the novel possibility to produce urea and the subsequent translation to a mini plant. The focus was on the central reaction pathway for urea synthesis starting from formamide. The reaction parameters temperature, time, as well as the amounts of reagents used were investigated on a larger scale at a laboratory plant tailored for two reaction pathways, eventually allowing to determine the optimal process conditions for maximum product yield. Chapter 2.2 deals with the challenge to establish a complete value chain starting from biomass via the platform chemical levulinic acid to various valuable consumer products. The hydrogenation of levulinic acid, which is in the focus of this thesis, was transferred to a larger scale at a tailored plant. To optimize the product yields of this process, the complex interaction of reaction parameters time, hydrogen pressure, temperature, as well as substrate and catalyst amounts were investigated. The levulinic acid produced in the biorefinery of the Institute of Applied Process Engineering at RWTH Aachen University with a purity of approximately 75wt% was successfully converted directly into γ-valerolactone, 1,4-pentanediol, and 2-methyltetrahydrofuran. Finally, a catalyst immobilization concept was developed that can be used in the future for the continuous hydrogenation of levulinic acid in flow reactors.
OpenAccess: 
PDF
(additional files)
Dokumenttyp
Dissertation / PhD Thesis
Format
online
Sprache
English
Externe Identnummern
HBZ: HT031358392
Interne Identnummern
RWTH-2025-10661
Datensatz-ID: 1023677
Beteiligte Länder
Germany
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