Advances and applications in high-definition simulation of packed bed liquid chromatography

Rao, Jayghosh Subodh; Behr, Marek; von Lieres und Wilkau, Eric

doi:45456

Advances and applications in high-definition simulation of packed bed liquid chromatography = Weiterentwicklung und Anwendungen der hochauflösenden Simulation der Festbett-Flüssigchromatographie

Rao, Jayghosh Subodh^RWTH*

2025 & 2026

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Jayghosh Subodh Rao

ImpressumAachen : RWTH Aachen University 2025

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2025

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University 2026

Genehmigende Fakultät
Fak04

Hauptberichter/Gutachter
Behr, Marek (Thesis advisor)^RWTH* ; von Lieres und Wilkau, Eric (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2025-09-15

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2026-04703
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/1034423/files/1034423.pdf

Einrichtungen

Lehrstuhl für Computergestützte Analyse technischer Systeme (416010)

Projekte

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
HPC (frei) ; chromatography (frei) ; packed bed (frei) ; stabilized space-time finite element method (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620

Kurzfassung
In dieser Dissertation werden Fortschritte bei hochauflösenden (engl. high definition, HD) Simulationsmethoden für die Festbettchromatographie vorgestellt. Dabei liegen die Schwerpunkte auf der Simulationsgenauigkeit, effizienten Workflows und der Anwendbarkeit zur Kalibrierung von Modellen mit reduzierter Ordnung (engl. reduced order models, ROMs). Ein umfassendes Framework wird vorgestellt, das die Simulationsgüte durch gezielte Verbesserungen bei der Geometriedarstellung, der Gittergenerierung und der numerischen Stabilisierung erhöht. Es wurden lokale und globale Strategien für die Kontaktpunktmodellierung untersucht, wobei sich zeigte, dass eine geringfügige globale Reduktion der Partikelgröße den besten Kompromiss zwischen erfolgreicher Gittergenerierung und Verlässlichkeit der Simulationen bot. Ein neuartiges Verfahren zur Gittergenerierung, das die geometrische Ähnlichkeit zwischen den Partikeln nutzt, führte zu einer Beschleunigung um den Faktor 10 im Vergleich zu allgemeinen Verfahren. Eine neue Stabilisierungsmethode, die auf dem kontravarianten metrischen Tensor basiert, wurde angewendet, um den relativen Holdup-Volumenfehler um bis zu den Faktor drei zu reduzieren. Die anisotrope Gitterverfeinerung in der Nähe von Partikel- und Wandgrenzflächen führte zu einer erheblichen Verringerung der Elementanzahl bei gleichbleibender oder verbesserter Genauigkeit. Ein wesentlicher Beitrag dieser Arbeit besteht in der Entwicklung und Anwendung eines Kalibrierungsworkflows für ROMs, insbesondere für allgemeine 1D- und 2D-Ratenmodelle.HD-Simulationsdaten für dünne Säulen wurden räumlich gemittelt und zur Bestimmung von Dispersions- und Stoffübergangskoeffizienten verwendet. Die Ergebnisse zeigen hervorragende Anpassungen für polydisperse Packungen, während Diskrepanzen bei monodispersen Packungen die Grenzen der ROM-Annahmen bei ausgeprägten geometrischen Wandeffekten aufzeigen. Die Ergebnisse verdeutlichen die Notwendigkeit der Verwendung interner Zustandsvariablen wie Massenverteilungen der gelösten Stoffe für eine robuste Parameterschätzung, insbesondere in Modellen mit radialer Auflösung der Säule. Damit wird eine Grundlage für die ROM-Kalibrierung mit hochauflösenden Simulationen für verschiedene Geometrien geschaffen. Die Simulationsinfrastruktur wurde erweitert, um lateral periodische (unbegrenzte) Geometrien zu unterstützen, mit neuen Vernetzungsmöglichkeiten und Aktualisierungen der Codebasis des numerischen Solvers, XNS. Vorläufige Ergebnisse aus periodischen HD-Simulationen zeigen, dass es keine Artefakte durch Wandeffekte gibt. Es wurde jedoch beobachtet, dass die Partikelbeladung aufgrund lokaler Nichtlinearitäten in der Strömung und im Transport innerhalb des beobachteten Bereichs asymmetrisch ist. Während die vollständige Implementierung doppelt-periodischer Randbedingungen noch nicht abgeschlossen ist, weist das aktuelle System das Potenzial auf, die Lücke zwischen HD-Modellen und ROM für realistische, große chromatographische Systeme zu schließen. Diese Arbeit legt den Grundstein für zukünftige Bemühungen, Dispersionsphänomene mittels kalibrierter ROMs und skalierbarer HD-Simulationen lateral begrenzter und unbegrenzter Säulen genau abzubilden.

This dissertation presents advancements in high-definition (HD) simulation methods for packed-bed chromatography, focusing on simulation accuracy, workflow efficiency, and applicability to calibration of reduced-order models. Comprehensive updates to simulation infrastructure enhance simulation accuracy through targeted improvements in geometry representation, mesh generation, and numerical stabilization. Local and global strategies for contact-point modeling were explored, revealing that minimal global particle size reduction offered the best trade-off between mesh generation success and simulation reliability. A novel mesh generation technique leveraging geometric similarity among particles achieved an order-of-magnitude speedup with respect to generic techniques. A new stabilization method based on the contravariant metric tensor was applied to reduce relative holdup volume error by up to a factor of three. Anisotropic mesh refinement near particle and wall interfaces yielded significant reductions in element count while maintaining or improving accuracy. A key contribution is the development and application of a calibration framework for reduced-order models (ROMs), specifically 1D and 2D general rate models. HD simulation data for thin columns were spatially averaged and used to estimate dispersion and mass transfer coefficients. Results demonstrate excellent fits for polydisperse packings, while discrepancies in monodisperse packings highlight the limitations of ROM assumptions under strong geometric wall effects. The framework underscores the necessity of using internal state variables such as solute mass distributions for robust parameter estimation, especially in models with radial resolution. This establishes a foundation for ROM calibration using high-resolution simulations across diverse geometries. The simulation infrastructure was extended to support laterally periodic (unconfined) geometries, with new meshing capabilities and updates to the codebase of the numerical solver, XNS. Preliminary results from periodic HD simulations show a lack of wall-effect artifacts. However, particle loading was observed to be asymmetric owing to local nonlinearities in flow and transport within the interstitial domain. While full implementation of double-periodic boundary conditions remains ongoing, the current system demonstrates the potential to bridge the gap between HD and reduced-order modeling for realistic, large-scale chromatographic systems. This work lays the foundation for future efforts to accurately resolve dispersion phenomena via calibrated ROMs and scalable HD simulations of confined and unconfined columns.

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