Growth and excitation dynamics of epitaxial 2D materials and molecular layers studied by electron and momentum microscopy

Raths, Miriam Elisabeth; Kumpf, Christian; Mayer, Joachim

doi:HT031497172

Growth and excitation dynamics of epitaxial 2D materials and molecular layers studied by electron and momentum microscopy

Raths, Miriam Elisabeth^RWTH*

2026

VerantwortlichkeitsangabeMiriam Elisabeth Raths

ImpressumJülich : Forschungszentrum Jülich GmbH, Zentralbibliothek, Verlag 2026

Umfang1 Online-Ressource (xvi, 161, XXIX Seiten) : Illustrationen, Diagramme

ISBN978-3-95806-892-6

ReiheSchriften des Forschungszentrums Jülich. Reihe Information = Information ; 123

Dissertation, RWTH Aachen University, 2025

Druckausgabe: 2026. - Onlineausgabe: 2026. - Auch veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Kumpf, Christian (Thesis advisor)^RWTH* ; Mayer, Joachim (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2025-12-17

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2026-05484
URN: urn:nbn:de:hbz:5:2-1605771
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/1036402/files/1036402.pdf

Einrichtungen

Projekte

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
graphene growth on silicon carbide (SiC) (frei) ; low-energy electron microscopy (LEEM) (frei) ; time-resolved photoemission orbital tomography (tr-POT) (frei) ; twisted bilayer graphene (TBLG) (frei) ; ultrafast electron dynamics of molecular orbitals (frei) ; unconventionally oriented epitaxial graphene (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
Diese Dissertation leistet einen Beitrag zur Erforschung moderner Nanomaterialien, deren Eigenschaften maßgeblich von ihrer atomaren Struktur sowie elektronischen Wechselwirkungen an ihren Oberflächen und internen Grenzflächen geprägt werden. Im Fokus steht die gezielte Synthese und Analyse zweier Modellsysteme von Nanomaterialien, die in unabhängigen Projekten dazu dienen, einerseits den Wachstumsmechanismus von unkonventionell orientiertem Graphen zu untersuchen, und andererseits die zeitaufgelöste Dynamik angeregter Molekülorbitale im Impulsraum sichtbar zu machen. Der Schwerpunkt des ersten Projekts ist die Untersuchung des Wachstums der zweidimensionalen Materialien Bornitrid (BN) und Graphen auf Siliziumkarbid (SiC). Ziel ist es, einen bereits etablierten Wachstumsprozess für die Herstellung von unkonventionell orientiertem Monolagen-Graphen auf SiC besser zu verstehen, der eine vielversprechende Grundlage für die epitaktische Herstellung von 30°-verdrehtem, zweilagigem Graphen bietet. Dieser Prozess umfasst die chemische Gasphasenabscheidung einer BN-Schicht und deren Umwandlung in Graphen. Dabei ist der Mechanismus der die Orientierung der Graphenschicht bestimmt von besonderem Interesse, sowie der Einfluss der Präparationsparameter auf die Zusammensetzung und Qualität der BN- und der Graphen-Schicht. Zur Untersuchung dieser Aspekte wurde niederenergetische Elektronenmikroskopie (LEEM) eingesetzt, die sich ideal für die Bildgebung, Strukturanalyse und das Studium dynamischer Oberflächenprozesse eignet. Dabei wurde demonstriert, wie die Heizrate während der BN-Synthese entscheidend die Qualität und Zusammensetzung der BN-Schicht und der daraus entstehenden Graphen-Schicht beeinflusst. Im Rahmen des zweiten Projekts wurde Photoemissions-Orbitaltomografie (POT) erstmals mit zeitaufgelöster Photoelektronenspektroskopie kombiniert, um die Dynamik vorübergehend besetzter Molekülorbitale zu untersuchen. Als Probensystem dient eine einzelne Lage des organischen Moleküls 3,4,9,10-Perylentetracarbonsäuredianhydrid (PTCDA) auf sauerstoff-passiviertem Cu(001). Dabei entkoppelt die Oxidschicht die Moleküle elektronisch und physikalisch vom Substrat und ermöglicht so die Beobachtung der ultraschnellen Anregungsdynamik. Mittels zeitaufgelöster POT (tr-POT) konnte so erstmals die Besetzung des niedrigsten unbesetzten Molekülorbitals (LUMO) durch optische Anregung zeit- und impulsaufgelöst visualisiert werden. Insgesamt wird verdeutlicht, wie die präzise Kontrolle über das Wachstum von Schichtsystemen unterschiedlicher Nanomaterialien entscheidend dazu beiträgt, das Verständnis komplexer Wachstumsprozesse zu vertiefen und die Entwicklung neuartiger Charakterisierungsmethoden zu ermöglichen.

The properties of modern nanomaterials are governed by their atomic structure, as well as by electronic interactions at their surfaces and internal interfaces. The present thesis is situated within this contemporary field of research and focuses on the synthesis and analysis of two model systems of functional surface structures. The first project is located in the field of twistronics and studies the growth of unconventionally oriented graphene layers on silicon carbide (SiC). The second project focuses on probing the transiently occupied orbitals of surface-adsorbed organic molecules in time and space. The first project aims for a better understanding of an already established growth process for the production of unconventionally oriented monolayer graphene on SiC, which offers a promising route to produce 30°-twisted bilayer graphene. The growth process involves two preparation steps, namely, the chemical vapor deposition of a BN layer and its replacement by graphene upon annealing at increasingly high temperatures. The mechanism that determines the orientation of the graphene layer is of particular interest, as well as the influence of the preparation parameters on the composition and quality of the BN layer, and therefore also the quality of the resulting graphene. These aspects were investigated by employing low-energy electron microscopy (LEEM), a powerful technique to probe the crystalline structure and domain configuration of surfaces, and to investigate growth processes in situ and in real time. It is demonstrated that the BN layer’s composition and quality – and thus the quality of the resulting unconventionally oriented graphene – depend sensitively on the heating rate during BN synthesis. In the second project, photoemission orbital tomography (POT) was combined with time-resolved photoelectron spectroscopy to image transiently occupied orbitals of surface-adsorbed organic molecules on ultrafast timescales for the first time. A monolayer of perylene-3,4,9,10-tetracarboxylic dianhydride (PTCDA) molecules on oxygen-passivated Cu(001) serves as the sample. The oxide layer decouples the molecules from the substrate, enabling observation of ultrafast excitation dynamics. Using time-resolved POT (tr-POT), the population of the lowest unoccupied molecular orbital (LUMO) after optical excitation was visualized in a time- and momentum-resolved manner. Overall, this work demonstrates that precise control over the growth of layered nanomaterials contributes to a better understanding of complex growth mechanisms and can facilitate the development of new characterization techniques.

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